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100 m fiber-coupled microchip laser-induced breakdown spectroscopy for remote elemental analysis applicationsBatsaikhan, M.; 大場 弘則; 若井田 育夫
Optics Express (Internet), 32(25), p.45158 - 45170, 2024/12
被引用回数：1 パーセンタイル：21.53(Optics)This study aims to develop ultralong fiber optic cable (FOC) coupled microchip laser-induced breakdown spectroscopy (mLIBS) to reveal the elemental distribution and local composition of nuclear fuel debris in an accident-damaged reactors at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS). Currently at FDNPS, the distance between the area where humans can safely work in a sufficient space and the nuclear fuel debris is expected to be over 100 m. Therefore, it becomes crucial to analyze the light transmittance performance of FOC-coupled mLIBS systems over such long distances in a high-radiation environment. We found that compared with an FOC with low-OH groups, that with high-OH groups exhibits better light transmittance performance. The maximum FOC length for microchip crystal oscillation is estimated to be longer than 800 m, although attenuation is observed with the increase in FOC length. Quantitative analysis of Gd is successfully performed in the visible region using the mLIBS system coupled with up to 300 m-long FOCs, with the limits of detection being between 0.1% and 0.2%.
Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Optics Express (Internet), 32(24), p.42624 - 42638, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Optics)A fiber-coupled, acoustic-wave-assisted microchip laser-induced breakdown spectroscopy system (AW-mLIBS) was developed to analyze the elemental composition and surface imaging. In this study, we measured the dependence of sample temperature and laser ablation angle on the laser-induced plasma-optical emission and LIP-acoustic signal. The intensity of the laser-induced plasma-optical emission and ablated mass at three different temperatures and eight different laser ablation angles were estimated using a zirconium sample. Simultaneously, we investigated the laser-induced plasma-acoustic signal amplitude, propagation speed, and shape by synchronizing the AW-mLIBS system with a high-speed camera. The results revealed that the laser-induced plasma-optical emission increases with increasing temperature and is unaffected by laser ablation angle up to 40 degree because the amount of the ablated mass was similar and the plasma. Additionally, no considerable variation in plasma temperature obtained using the Boltzmann method over the sample temperature. However, the propagation speed of the laser-induced plasma-acoustic signal differs with temperature but has marginal angular dependence because the laser-induced plasma-acoustic signal propagates as semispherical. Furthermore, small and no considerable changes observed in the laser-induced plasma-acoustic signal amplitude up to 100 degree Celsius, and the laser ablation angle showed a similar tendency to that of the laser-induced plasma-optical emission.
狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research 2024 (FDR2024) (Internet), 3 Pages, 2024/10
In decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, only a small amount of the debris removed can actually be analyzed in detail. Therefore, we propose to analyze debris efficiently by performing a simple analysis in advance using Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS). LIBS is an elemental analysis method by using laser generated plasma. Plasma emission is measured by spectrometer and identifies the elements contained in the debris. LIBS analysis is suitable for measuring large amounts of debris because it does not require sample pretreatment and only a few seconds of laser irradiation. In addition, the composition ratio of elements can also be determined by analysis using a calibration curve prepared in advance. To create a calibration curve, the intensity ratio of the spectrum is used, but the intensity ratio is affected by the plasma temperature. For this reason, it is desirable that the plasma temperature does not change in LIBS. However, the spectrum changes depending on the measurement conditions. (For example, when the composition ratio changes.) In such cases, the plasma temperature may also change. Therefore, in this study, we did experiments under various conditions to verify whether the plasma temperature changes.
田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08
被引用回数：1 パーセンタイル：16.48(Nuclear Science & Technology)For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.
Almaviva, S.*; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Spectrochimica Acta, Part B, 218, p.106960_1 - 106960_7, 2024/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Spectroscopy)The Nuclear Energy Agency (NEA) launched the Nuclear Education, Skills and Technology (NEST) Framework to pursue careers in the nuclear field, by exposing researcher working on these topics to international challenging project of real-world issue and by transferring the knowledge and expertise accumulated in the current generation to them through hands-on training. In this framework the 2022 edition of the NEST project offered a training educational period at the Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning (CLADS) located at Tomioka, Futaba District, in the Fukushima prefecture (Japan). Among the research sectors active at CLADS there is the application and development of the LIBS technique as diagnostics of analytical chemistry aiming at characterizing the debris inside the Tokyo Electric Power Company (TEPCO)s FDNPS reactor cores after the tsunami of March 2011, which destroyed three of the six reactors of the plant. These debris need to be chemically characterized with techniques suitable to be implemented in compact, remote and radiation resistant devices, due to the residual radioactivity of the cores. The present study shows the results in realizing chemical bi-dimensional maps of samples in the form of compressed tablets of mixed oxides, with a complex distribution and concentration of chemicals simulating these debris. The results allowed to create detailed maps of the samples, with spatial resolution down to 0.5 mm and an excellent correspondence between the real spatial distribution of the materials and that reconstructed by LIBS. Moreover, it was found a good correspondence between the nominal concentration of the chemicals and the concentration estimated by using LIBS. This study shows the potentialities of LIBS in the realization of chemical maps on samples of interest for FDNPS, providing multi-elemental images of the samples under analysis.
Batsaikhan, M.; 赤岡 克昭; 佐伯 盛久*; 狩野 貴宏; 大場 弘則; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(5), p.658 - 670, 2024/05
被引用回数：2 パーセンタイル：33.46(Nuclear Science & Technology)この実験研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて模擬燃料デブリの二次元元素マッピングを実行し、サンプル表面の元素組成と分布を決定した。本物の燃料デブリはサンプルとして入手できないため、化合物や金属などの予測材料から模擬燃料デブリを作製した。Nd:YAGレーザーの第2高調波を使用して、サンプル表面にプラズマを生成させた。さらに、エシェル分光器を使用して、435
650nmの可視波長範囲でプラズマからの発光を検出した。収集されたデータセットのサイズと複雑さから従来のデータ分析方法では良い効果が得られないことが判明した。そのため本研究では、主成分分析や多変量曲線分解能代替最小二乗法などのラベルフリー化学測定法に基づく方法を実装して、サンプル内の各成分に関する空間情報およびスペクトル情報を取得した。結果として、LIBSと化学測定法の統合が、事前知識がほとんどまたは全く無くてもサンプル(燃料デブリなど)に関する定性情報を取得するための非常に効果的なツールであることを実証した。
大場 弘則; 若井田 育夫; 平等 拓範*
スマートプロセス学会誌, 13(2), p.51 - 58, 2024/03
福島第一原子力発電所の廃炉には、事故炉から核燃料デブリを安全かつ円滑に取り出すことが必要である我々は、事故炉内の過酷な環境下でのサーベイランスを可能にする遠隔元素分析を実現するファイバー結合レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)技術を提案している。長距離にわたってファイバー結合LIBSをより安全に実行するためのマイクロチップレーザーの応用を検討し、マイクロチップレーザー結晶の放射線環境下での適用性を多結晶と単結晶で比較した。多結晶材料は放射線の影響を受けやすく、発振特性が劣化することが確認された。しかしながら、ガンマ線照射中に結晶を非常に高い温度ではなく、100
C程度に加熱することで発振特性が回復できることを見出した。一方で単結晶は、追加の熱処理を行わなくても、多結晶よりも優れた耐放射線性を有することが示された。また、ロボットアームに簡単に取り付けられる、マイクロチップレーザー結晶を内蔵した小型・軽量のLIBSプローブを開発し、廃炉作業のための放射線環境における遠隔分析としての適用可能性が実証された。
Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 39(2), p.423 - 432, 2024/02
被引用回数：3 パーセンタイル：38.59(Chemistry, Analytical)This paper reports a pioneering attempt at simultaneously analyzing gadolinium distribution and surface imaging of surrogate debris samples with homogeneous and heterogeneous composition using a fiber-coupled acoustic wave-assisted microchip laser-induced breakdown spectroscopy system. In this system, a microchip LIBS was used to measure the Gd distribution maps in the mixed oxide samples. Whereas, during elemental mapping by microchip LIBS, the laser-plasma acoustic waves were simultaneously recorded by microphone and applied for surface imaging of the samples. Additionally, the laser-plasma acoustic waves can be used to adjust the best-focusing position of the microchip LIBS because the acoustic wave amplitude is the strongest at the near best-focusing position. According to the measurement results, the emission spectra of the surrogate debris showed that the optical emission lines at 501.5 nm and 510.3 nm were suitable for Gd detection in the fuel debris sample. For Gd quantification, calibration curves were established from the intensity ratio of Gd and Ce emission lines. The surface imaging for the surrogate debris samples was successfully performed by collecting the laser-plasma acoustic waveforms during LIBS elemental mapping.
岩田 圭弘; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 長谷川 秀一*
Journal of the Optical Society of America B, 41(1), p.119 - 126, 2024/01
被引用回数：2 パーセンタイル：40.59(Optics)レーザー共鳴イオン化を用いてカルシウム41 (
Ca)等の微量放射性核種を効率的かつ選択的に検出する上で、リュードベリ原子についての理解が必要不可欠である。本研究では、4sns 
S
及び4s(n-1)d D
(n=40, 45, 50, 55, 60)リュードベリ準位について、イオン基底準位の超微細構造に起因したカルシウム43のエネルギーシフトを測定した。
小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.
廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11
令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。
池田 裕二*; Soriano, J. K.*; 大場 弘則; 若井田 育夫
Scientific Reports (Internet), 13, p.13901_1 - 13901 _11, 2023/08
本研究では、Zrターゲットの過渡レーザーアブレーションプラズマの膨張を持続させるためにマイクロ波を利用する可能性を調べた。プラズマにマイクロ波を印加することにより、プラズマ発光強度が2桁から3桁増加する顕著な増強が観測された。また、マイクロ波によってプラズマを空気中で維持できる一方で、周囲の空気との相互作用が増大するため、体積膨張に伴って電子温度が10,000Kから3,000Kまで低下することがわかった。これらの結果は、制御された低温での発光とプラズマ形成の促進にマイクロ波が寄与していることを示すものであり、レーザー誘起ブレークダウン分光法の精度と性能向上におけるマイクロ波の可能性を示すものである。これは、事故炉の廃炉作業において、放射性核燃料デブリのような危険物を取り扱う際の重要な利点である。
池田 裕二*; Soriano, J. K.*; 大場 弘則; 若井田 育夫
Scientific Reports (Internet), 13, p.4828_1 - 4828_9, 2023/03
被引用回数：13 パーセンタイル：89.51(Multidisciplinary Sciences)We report on the analysis of pure Gd oxide and its detection when mixed in surrogate nuclear debris using microwave-enhanced fiber-coupled micro-laser-induced breakdown spectroscopy. The target application is remote analysis of nuclear debris containing U inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. The surrogate nuclear debris used in this study contained Gd, Ce, Zr and Fe. The sample was ablated by microchip-laser under atmospheric pressure conditions while a helical antenna propagated 2.45 GHz 1.0 kW microwaves for 1.0 ms into the laser ablation plume. The results showed that microwave-induced plasma expansion led to enhanced emission signals of Gd I, Zr I, Fe I, Ce I, and Ce II. Microwave irradiation enhanced the standard deviations of the Gd and Ce emissions and lowered the detection limit of Gd by 60%.
田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 平等 拓範*; 若井田 育夫
Japanese Journal of Applied Physics, 61(3), p.032003_1 - 032003_5, 2022/03
Laser pulse energy and pulse build-up time were measured during gamma irradiation at a dose rate of 150 Gy/h to evaluate the radiation-induced effects and robustnesson a laser remote inspection system using ceramics and single crystal microchip laser. Results showed a time-dependent decrease in pulse energy and increase in pulse build-up time during irradiation. Both effects were larger for ceramics than for single crystal due to the amount of generated optical loss. The behaviors of pulse energy and build-up time with the increase in optical loss in the gain medium were simulated using rate equation calculations. The radiation effect on build-up time was larger than that on pulse energy for both specimens. Therefore, build-up time measurement is highly sensitive and effective for the evaluation of radiation effect generated in laser medium, especially for radiation robust specimens or at low radiation dose rate.
岩田 圭弘; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer, 275, p.107882_1 - 107882_9, 2021/11
被引用回数：5 パーセンタイル：36.36(Optics)東京電力福島第一原子力発電所事故を受けて分析ニーズが高まっているストロンチウム90に対して、レーザー共鳴イオン化を用いた同位体選択的分析手法の開発を行っている。本研究では、高い同位体選択性が期待される2つのスキームについて、安定同位体の同位体シフト及び超微細構造を測定し、キングプロット解析手法を用いてストロンチウム90の同位体シフトを評価した。ストロンチウム90の光学的同位体選択性は
から
程度と得られ、実試料の分析に十分な選択性を持つことが分かった。
寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*; 山崎 淳*; 佐藤 優樹; 鳥居 建男; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Engineering and Radiation Science, 7(4), p.042002_1 - 042002_7, 2021/10
福島第一原子力発電所原子炉建物内の高線量率環境での線源分布測定への応用を目指し、波長スペクトルのアンフォールディング処理に基づく光ファイバーを用いた新しい一次元放射線分布測定法を開発した。開発した手法は光ファイバー内を伝搬する光の減衰量が波長依存であることを利用して、光ファイバー端から出力された波長スペクトルをアンフォールディングすることにより、光ファイバーへの放射線の入射位置を逆推定するというものである。この手法は光強度の積分値を利用するため、パルスカウンティングを行う放射線検出器を使用した場合に高線量率環境下で発生する計数損失や信号パイルアップの問題を回避することができる。本研究では紫外光源と
Sr/Y放射線源を用いた基礎実験を行い、線源位置検出の基本特性を確認した。
宮部 昌文; 佐藤 志彦; 若井田 育夫; 寺林 稜平*; Sonnenschein, V.*; 富田 英生*; Zhao, Y.*; 坂本 哲夫*
Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 54(14), p.145003_1 - 145003_8, 2021/07
被引用回数：2 パーセンタイル：14.18(Optics)高繰返しチタンサファイアレーザーとウランホローカソードランプを用いて、2色2段階光イオン化光ガルバノ分光法により、ウランの2段階共鳴イオン化スキームの探索を行った。基底状態のウラン原子を1段目のレーザー光で5つの偶パリティ励起準位に遷移させ、2段目のレーザー波長をスキャンすることで多くのイオン化遷移を観察した。1段目のレーザー光を遮断することで、単色・2光子イオン化遷移の同定も行った。これらの結果から、イオン化ポテンシャル(49958.4cm
)から51150cmまでのエネルギー範囲で、50個以上のウランの奇パリティ自動イオン化準位を見出した。得られた準位エネルギーは、これまでに報告されている値と
1cm以内で一致した。これらの結果から、工学院大学や名古屋大学と共同開発している共鳴イオン化スパッタ分析装置を用いた放射性微粒子のウラン分析のための基礎データを取得することができた。
田村 浩司; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 田口 富嗣*; Lim, H. H.*; 平等 拓範*; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.405 - 415, 2021/04
被引用回数：15 パーセンタイル：78.66(Nuclear Science & Technology)モノリシックNd:YAG / Cr:YAG複合セラミックを備えたコンパクトな光ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)システムを開発し、その特性に対する放射線線量率の影響を、過酷環境下遠隔分析のために調べた。LIBS信号に対する放射線の影響を調べるために、レーザー発振しきい値、出力エネルギー、発振タイミング、時間パルス形状、ビームプロファイルなどのNd:YAGレーザー動作に関連する特性を、010kGy/hrの放射線量率で変化させて金属ジルコニウムのLIBSスペクトルを照射下で測定した。信号強度は照射により大幅に減少したが、最大放射線量率でも有益なスペクトルが得られた。LIBS関連パラメーターの比較から、信号の減少は主に入射パルスエネルギーの減少に起因した。シンチレーション発光スペクトルも放射線照射中に観測され、その信号強度は線量率とともに直線的に増加した。試験結果は、開発したLIBSシステムが、燃料デブリ探査などの過酷な環境において放射線量率の影響を受けるものの遠隔元素分析およびモニタリングに適用可能であることを示している。
中西 隆造; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*
Optics Express (Internet), 29(4), p.5205 - 5212, 2021/02
被引用回数：27 パーセンタイル：88.86(Optics)液体ジェットと組み合わせたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を、水溶液中の微量ナトリウム(Na)の検出に適用した。直径500
mの液体円筒ジェットと厚さ20mの液体シートジェットの2種類の液体ジェットの感度を比較した。液体シートジェットは、円筒形ジェットと比較して、レーザー照射面からの飛沫を効果的に低減し、長寿命の発光プラズマを生成した。Naの検出限界(LOD)は、シートジェットで0.57g/L、円筒ジェットで10.5g/Lと決定された。シートジェットで得られたLODは、市販の誘導結合プラズマ発光分析計で得られたLODと同等であった。
中西 隆造; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 大場 弘則
Applied Sciences (Internet), 10(24), p.8985_1 - 8985_8, 2020/12
被引用回数：30 パーセンタイル：87.63(Chemistry, Multidisciplinary)東京電力福島第一原子力発電所の損傷した原子炉の核燃料デブリを模擬した混合酸化物サンプル中のガドリニウム(Gd)の定性的および定量的分析に、光ファイバーレーザー誘起ブレークダウン分光法(FO-LIBS)を適用した。模擬デブリは、さまざまなGd濃度のGdO
を含む混合酸化物から調製した。模擬デブリの発光スペクトルは、501.5nmおよび510.3nmの輝線が核燃料デブリ中Gd検出に適していることが示された。またLIBS測定は、ガンマ線照射(0-10kGy/h)の下で実行され、光ファイバーへの放射線誘発損傷のためにスペクトル強度が減少することを確認した。Gdの定量化のために、ガンマ線照射に対するロバストな検量線がGd(501.5nm/Ce(474.5nm)輝線の強度比から求められ、0.03-0.08wt%の範囲のGdの検出限界が得られた。これらの結果は、FO-LIBSが核燃料デブリのその場および遠隔分析のための有益なツールであることを示している。
大場 正規; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Japanese Journal of Applied Physics, 59(6), p.062001_1 - 062001_6, 2020/06
被引用回数：8 パーセンタイル：39.51(Physics, Applied)半導体式マイクロ波源及びマイクロ波伝送に同軸ケーブルを用いてマイクロ波共振器及び導波路の無いコンパクトなマイクロ波支援レーザーブレークダウン発光分光システムを開発した。いくつかの電極ヘッドを用い、マイクロ波を用いない場合の50倍の発光強度が得られた。また、増倍効果の限界もみられた。
