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赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫
JAEA-Research 2020-001, 142 Pages, 2020/03
JAEA-Research-2020-001.pdf:4.0MB
低除染のマイナーアクチノイド(MA: Minor Actinide)含有混合酸化物(MOX: Mixture Oxide)燃料等の様に
線・中性子線の影響が排除できない燃料の分析、あるいは東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等の様に高い放射線場における核燃料物質の分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析できることから、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、核燃料物質であるプルトニウム(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトル出現特性を明らかにする必要がある。そこで、波長分解能が
/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350
470nm及び470670nmの波長域のプルトニウムの発光スペクトルを測定した。測定したスペクトルについて分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、原子スペクトル465本、一価のイオンスペクトル341本をLIBS用データとしてまとめた。また、測定したスペクトルの波長が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。
伊藤 主税; 内藤 裕之; 石川 高史; 伊藤 敬輔; 若井田 育夫
JPS Conference Proceedings (Internet), 24, p.011038_1 - 011038_6, 2019/01
東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の原子炉圧力容器と格納容器の内部調査への適用を想定して、光ファイバーの耐放射線性を向上させた。原子炉圧力容器内の線量率として想定されている~1kGy/hレベルの放射線環境に適用できるよう、OH基を1000ppm含有した溶融石英コアとフッ素を4%含有した溶融石英クラッドからなるイメージ用光ファイバを開発し、光ファイバをリモートイメージング技術に応用することを試みた。イメージファイバの本数は先行研究時の2000本から実用レベルの22000本に増加させた。1MGyのガンマ線照射試験を行った結果、赤外線画像の透過率は照射による影響を受けず、視野範囲の空間分解能の変化も見られなかった。これらの結果、耐放射線性を向上させたイメージファイバを用いたプロービングシステムの適用性が確認できた。
若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久
光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01
レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。
坂本 哲夫*; 森田 真人*; 金成 啓太*; 富田 英生*; Sonnenschein, V.*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; 加藤 弘太郎*; 井口 哲夫*; 河合 利秀*; et al.
Analytical Sciences, 34(11), p.1265 - 1270, 2018/11
被引用回数：3 パーセンタイル：60.22(Chemistry, Analytical)Characterization of radionuclides in Fukushima is important to determine their origins and current state in the environment. Radionuclides exist as fine particles and are mixed with other constituents. A measurement method with both micro-imaging capability and highly selective element detection is necessary to analyze these particles. We developed such an imaging technique using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry and wavelength tunable Ti:Sapphire lasers for resonance ionization of target elements without mass interference. This is called resonant laser ionization sputtered neutral mass spectrometry. The instrument has high lateral resolution and higher ionization selectivity using two-step resonance excitation of Cs with two lasers at different wavelengths. Optimization of the wavelength for resonance ionization using a Cs compound was performed, and a real environmental particle containing radioactive Cs was analyzed. Isotope images of three kinds of Cs were successfully obtained without interfere from Ba isotopes for the first time.
Jung, K.; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 若井田 育夫
JAEA-Research 2017-008, 26 Pages, 2017/08
JAEA-Research-2017-008.pdf:5.99MB
ジルコニウムやウランなどが混在する放射性廃棄物の分析のために、レーザーアブレーション共鳴吸収分光法を利用する分析手法の開発を行っている。本手法を適用するためには、分析対象の粒子が作るプルームの特性評価が必須である。そこで本研究ではZrと化学的性質が似ているチタンとハフニウムを測定対象とし、粒子の重さによるプルームの膨張挙動の違いを調べた。実験の結果、背景ガスの影響は重いHfより軽いTiに対して大きくなることが分かった。本研究により、核燃料物質と原子炉材料が混在する廃棄物試料の共鳴吸収信号の意味を理解し、実験条件を最適化するための基礎的知見が得られた。
宮部 昌文; 大場 正規; Jung, K.; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 加藤 政明; 音部 治幹; Khumaeni, A.*; 若井田 育夫
Spectrochimica Acta, Part B, 134, p.42 - 51, 2017/08
被引用回数：7 パーセンタイル：24.6(Spectroscopy)炉心溶融事故により生成された燃料デブリやデブリで汚染された廃棄物の核種組成分析では、ウランやプルトニウムなどの核燃料物質の分析性能が重要である。本研究ではプルトニウムの同位体分析のため、レーザーアブレーションと共鳴吸収法を組み合わせて、プルトニウム原子種の分光特性を調べた。Puの中性原子およびイオンの17個の光学遷移について、測定した吸収スペクトルのフォークトプロファイル近似から、吸光度、同位体シフト、超微細構造分裂幅を求め、分析に適した遷移として3つの候補を選定した。これらの遷移を利用して得られる分析性能を評価し、吸光度とプルトニウム濃度の相関係数として0.9999、プルトニウム濃度の検出下限値として30-130ppm、濃度2.4%の
Pu信号に対する相対標準偏差として約6%を得た。これらの結果から、レーザーアブレーション吸収分光法が、複数のアクチノイド元素を含む高い放射能を有する燃料デブリや廃棄物の遠隔同位体分析に適用可能であることが分かった。
赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫
JAEA-Research 2016-005, 40 Pages, 2016/05
JAEA-Research-2016-005.pdf:1.82MB
線・中性子線の影響が排除できない低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料、あるいは高い放射線場に存在する東京電力福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。非接触で迅速かつ直接に元素分析できるレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い核燃料物質の発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトルを明らかにしなければならない。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、470-670nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定した。測定スペクトルに対し分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度の評価値が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定を可能とする測定波長と絶対波長の相関及び測定振動子強度と既知の振動子強度の相関を求めた。
大場 正規; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Japanese Journal of Applied Physics, 55(2), p.022401_1 - 022401_4, 2016/02
被引用回数：2 パーセンタイル：82.2(Physics, Applied)燃料デブリ遠隔分析としてレーザーブレークダウン発光分光法やアブレーション共鳴吸収分光法の開発を行っているが、最適な測定条件を得るためにはアブレーションプルームの挙動を知ることが重要である。アブレーション共鳴吸収分光条件の最適化を目的に、アブレーションレーザービームをデフォーカスさせたときのプルーム中の中性原子およびイオンの空間分布を測定した。試料として金属および酸化ガドリニウムを用い、アブレーションレーザーの焦点位置を試料表面に垂直な方向に変化させた時のアブレーションプルームの画像を中性原子およびイオンの基底状態から励起したレーザー誘起蛍法により観測した。その結果、デフォーカスが大きいとプルームは縦に広がり、一方、焦点が試料に合っているときには半球状に広がることが分かった。また、最も蛍光強度が高くなる条件は、中性原子では3-4mm、イオンでは2mmデフォーカスしたところにあることが分かった。これは、基底状態にある中性原子やイオンの密度がこのデフォーカス条件で最も高くなることを示している。したがって、最適な共鳴吸収条件は焦点位置が試料表面にあるときではなく、ある程度デフォーカスしたところにある。
赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫
JAEA-Research 2015-012, 48 Pages, 2015/10
JAEA-Research-2015-012.pdf:2.22MB
低除染のマイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料や福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等では、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が不可欠である。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析が可能な方法の一つであり、これらの分析への適用が重要視されている。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウランやプルトニウム等の複雑で密度が高い発光スペクトルを明らかにすることにより、不純物のスペクトルと区別することが重要である。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350-470nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定し、感度及び波長の較正を行い、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度等が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定に必要な測定波長と絶対波長の相関及び振動子強度の測定値と既知の値の相関を求めた。
宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; Khumaeni, A.*; 加藤 政明; 若井田 育夫
Spectrochimica Acta, Part B, 110, p.101 - 117, 2015/08
被引用回数：15 パーセンタイル：17.79(Spectroscopy)レーザー誘起蛍光撮像法を用いて雰囲気ガス中のアブレーションプルームの動的挙動を調べた。YAGレーザーの2倍高調波光をガドリニウムの酸化物や金属試料上に照射し、生成したプルームにはシート状の紫外色素レーザー光を交差させて、様々な時刻の蛍光像をICCDカメラによって撮影した。得られたプルームの断面画像から、ガドリニウムの基底状態の原子やイオンが、プルームとガスの境界の半球層内に蓄積されることや、プルームの中心部に粒子密度の少ない空洞が生じることが明らかになった。膨張の初期段階では、その空洞内を別の明るい成分が膨張し、半球層と合流する様子も観測された。このようなプルームの分離や合流は、イオンに比べて原子の方が遅く現れた。また半球層の出現もイオンに比べて原子の方が遅いが、出現位置はほぼ同じであった。このような出現位置の一致や出現時間のずれは、半球層の原子が、イオンとガスの衝突による三体再結合反応によって生じることを示唆している。得られたプルームの膨張ダイナミクスやプルームの詳細構造に関する知見は、レーザーアブレーションを利用する様々な遠隔分光分析法の実験条件を決める上で有用である。
赤岡 克昭; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫
レーザー研究, 42(12), p.918 - 922, 2014/12
次世代炉心燃料として期待されている低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料の迅速で簡便な遠隔分析を実現するために、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の適用の可能性について評価した。模擬燃料試料として少量のネオジム酸化物(Nd
O
)を含んだウラン酸化物(UO
)を使用し、Ndの異なる濃度の試料についてブレークダウンスペクトルを取得した結果、多数のスペクトルが同定される一方、スペクトルが複雑でその重複も観測された。濃度の定量分析特性を評価するためには、対象のスペクトルを分離する必要があることから、デコンボリューション法を適用して重複したスペクトルを分離し、そのスペクトル強度を決定した。決定された値を用いて検量線を求めた結果、濃度に対して直線性を示し、700ppmの検出下限値が得られた。核燃料物質のように、複雑で重複したLIBSスペクトルの解析には、デコンボリューション法の適用が有用であることが示されるとともに、本法の適用により次世代燃料の定量分析の可能性が示唆された。
大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫
レーザー研究, 42(12), p.892 - 896, 2014/12
レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)は前処理無しで迅速、その場、遠隔で元素組成を決定することができる魅力的な手段である。LIBSは工程管理や環境測定における液体柱の溶存元素に適用できる。本稿では、液体へのLIBS適用例や、適用時の問題点とその解決方法を解説するとともに、原子力再処理工程における放射性溶液の物質移動監視へのLIBS適用可能性検討として実施した、高レベル放射性廃液模擬溶解液を用いたLIBS分析例について紹介する。
大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*
Optics Express (Internet), 22(20), p.24478 - 24490, 2014/10
被引用回数：10 パーセンタイル：38.77(Optics)液体を対象にしたレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)分析において、簡素化して高感度な分析を行うために付加的機器やキャリアガス等用いない連続液体フロージェットの気液界面をLIBSに適用することを検討している。本研究では、Nd:YAGレーザー基本波(1064nm)を
mオーダーの液膜ジェットに照射したときに得られる発光スペクトルにおいて、膜厚と発光検出感度の関係を調べた。その結果、液体膜厚を数mから数十mに増加させるとそれに比例して検出感度は向上して20mで最大感度となった。また、膜厚が25mを超えると急激に検出感度が低下することがわかった。さらに、液膜ジェット形状の時間分解シャドウグラフおよびプラズマ発光分光計測を行い、レーザー光と水溶液の相互作用体積の大小、すなわち液体ジェットの膜厚、により飛沫の発生量や飛散方向が異なり、検出感度は膜厚に依存することがわかった。
佐伯 盛久; 岩撫 暁生; 伊藤 主税; 若井田 育夫; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 大場 弘則
Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.930 - 938, 2014/07
被引用回数：37 パーセンタイル：1.61(Nuclear Science & Technology)高放射線環境下でかつ水中に存在する固体試料を遠隔元素分析するための、ファイバーカップリングレーザー誘起ブレークダウン(LIBS)分光装置を設計・開発した。通常水中でLIBSを行うと、レーザーアブレーションにより生成したプラズマが水によりすぐ冷却されてしまうため、そこからの発光を効率よく観測することができない。そこで我々は、ガスフローシステムまたはダブルレーザーパルスシステムをLIBSシステムに取り入れること により、レーザーアブレーションプラズマの周辺だけに擬大気環境を発生させ、水中でも効率よくLIBS測定がで きるようにした。また、放射線照射した時のファイバーの光学透過特性試験を行い、放射線照射前後において近赤 外(700-1100nm)領域では透過特性が変化しないことを見出した。さらに、分析を行うために最低必要なレーザーパワーを測定し、その結果を基にLIBSシステムの要であるレーザーを小型なもので置き換えることに成功した。以上の結果を基に、可搬型のファイバーカップリングレーザーLIBS分析システムを試作し、その性能評価を行った。
伊藤 主税; 内藤 裕之; 西村 昭彦; 大場 弘則; 若井田 育夫; 杉山 僚; 茶谷 恵治
Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.944 - 950, 2014/07
被引用回数：8 パーセンタイル：31.82(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所の燃料デブリの取出しに向けた原子炉圧力容器・格納容器内の燃料デブリの位置や状況の把握に適用可能な検査技術として、ファイバスコープによる観察技術とレーザー分光による元素分析技術を組み合わせた光ファイバプローブを開発している。積算線量100万Gyまで使用できる性能を目指し、ヒドロキシ基を1,000ppm含有させることにより耐放射線性を向上させた高純度石英光ファイバを試作して、線照射試験により放射線の影響による伝送損失の測定とイメージファイバによる可視光線及び赤外線観察を行った。その結果、光ファイバの耐放射線性能を確認でき、100万Gyまで観察及びLIBS分光が行える見通しを得た。
伊藤 主税; 内藤 裕之; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 敬輔; 石川 高史; 西村 昭彦; 若井田 育夫; 関根 隆
Proceedings of 22nd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-22) (DVD-ROM), 7 Pages, 2014/07
福島第一原子力発電所の燃料デブリの取り出しに向けた原子炉圧力容器・格納容器内の燃料デブリの位置や状況の把握に適用可能な光ファイバを用いた遠隔調査技術を開発している。積算線量100万Gyまで使用できる性能を目指し、ヒドロキシ基を1000ppm含有させることにより耐放射線性を向上させた高純度石英光ファイバを試作して線照射試験によりその耐放射線性を確認した。これにより、積算100万Gyまで、イメージファイバによる観察及びレーザー分光による元素分析が行える見通しを得た。また、さらに耐放射線性を向上させるためにフッ素を含有した高純度石英光ファイバを試作し、ルビーシンチレータと組み合わせて放射線計測できることを確認した。これらにより、高耐放射線性光ファイバを用いた高放射線環境の遠隔調査装置が開発できることを示した。
Khumaeni, A.; 反保 元伸; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 若井田 育夫
Optics Express (Internet), 21(24), p.29755 - 29768, 2013/12
被引用回数：25 パーセンタイル：16.12(Optics)レーザー誘起発光分光法(LIBS)における発光信号の増大を図るため、ループアンテナ(直径3mm)を用いてマイクロ波を照射し、その効果を確かめた。減圧空気条件下で、酸化ガドリニウム試料にNd:YAGレーザー光(532nm, 10ns, 5mJ)を集光照射し、これに同期してパルスマイクロ波を入射した結果、温度が高い状態で長時間プラズマ発光が維持され、時間積分した発光信号量は、従来のマイクロ波を用いないLIBS信号に比較して32倍の発光信号量が得られた。酸化ガドリニウム試料に酸化カルシウムを微量混入させた試料を用いてカルシウム検出量に関する検量線を求めた結果、良好な直線性と2mg/kgの検出下限感度を得た。核燃料物質等のその場分析の高感度化に有用である。
宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 弘則; 反保 元伸; 若井田 育夫
Applied Physics A, 112(1), p.87 - 92, 2013/07
被引用回数：12 パーセンタイル：43.05(Materials Science, Multidisciplinary)次世代燃料の非破壊・遠隔分析技術開発におけるウラン同位体の分析条件最適化を目的として、フルエンス0.5J/cm
のNd:YAGレーザーの2倍高調波で生成したウランプラズマの運動を共鳴吸収分光法により調べた。真空中の中性原子とイオンのフロー速度はそれぞれ2.7km/s, 4.0km/sと求められた。Heガス中の密度分布の変化の様子から、イオンの密度は約3sec、原子の密度は約5secで最大となること、最密部分の現れる高さは表面から2.5-3.0mmであることがわかった。アブレーション後3secまでの時間帯は、
Uと
Uの吸収量にドップラー分裂に伴う差が生じることから、精密な同位体分析に適さないことがわかった。得られた最適条件を用いて同位体比分析の検量線を求め、直線性や検出下限値,分析精度を評価した。これにより本方法がウランの遠隔同位体分析に適用できることを確認した。
宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 弘則; 反保 元伸; 若井田 育夫
Hyperfine Interactions, 216(1-3), p.71 - 77, 2013/04
被引用回数：3 パーセンタイル：20.76高い放射能を有する次世代燃料の分析を、燃料に直接触れず、放射化学分析法も用いずに行う方法として、アブレーション共鳴吸収分析法の開発を行っている。高感度で高分解能の同位体分析を実現するためには、アブレーションプルームの膨脹ダイナミクスを詳細に知ることが重要である。ヘリウムガス800Pa中で、フルエンス0.5J/cmのYAGレーザー光を照射する場合、アブレーションから3-5秒後、表面から2.5mmの高さで観測すると、基底状態のウラン原子密度が最大になることがわかり、高感度分析のための実験条件を得ることができた。この実験条件の下で、ウラン同位体の吸収スペクトルを測定し、Uの吸収強度が、試料のウラン同位体比と良好な線形関係にあることや、同位体比(U/U)の検出下限値が0.01%程度であることを確認した。さらに同じ方法でウランガラス中のウラン元素組成の検出下限値を評価し、本分析法のアバンダンス感度を確認した。
大場 正規; 丸山 庸一郎; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 若井田 育夫
Japanese Journal of Applied Physics, 52(4), p.042403_1 - 042403_3, 2013/04
被引用回数：1 パーセンタイル：93.84(Physics, Applied)低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発における、組成,不純物分析法の最適条件探索を目的として、ナノ秒及びフェムト秒レーザーパルスを用いた場合の、アブレーション体積のレーザー焦点位置依存性を明らかにした。酸化ガドリニウムを試料としてアブレーション体積を測定した結果、焦点位置を試料表面から数mmデフォーカスさせた位置で体積が最大となり、試料表面位置では体積が減少するデフォーカス効果が観測された。この結果から、ダブルパルス法における発光強度のデフォーカス効果は、アブレーション体積のデフォーカス効果に起因すると考えられる。
