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論文

Enhancement of Fe-N-C carbon catalyst activity for the oxygen reduction reaction; Effective increment of active sites by a short and repeated heating process

保田 諭; 内堀 揚介*; 分島 亮*; 日夏 幸雄*; 小河 浩晃; 矢野 雅大; 朝岡 秀人

RSC Advances (Internet), 8(66), p.37600 - 37605, 2018/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:42.43(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、酸素還元活性サイトである、Fe原子が窒素ドープナノグラフェンに配位結合したFe-N-C活性サイトを、高比表面積の垂直配向カーボンナノチューブ(VA-CNT)表面に担持し、酸素還元反応(ORR)活性なFe-N-G担持/VA-CNT(Fe-N-G/VA-CNT)触媒を開発する設計指針を得る。これまで、FeおよびNを含む鉄フタロシアニン分子を前駆体とし、VA-CNT表面に吸着させ焼成することによりFe-N-G/VA-CNT触媒の開発に成功してきた。本申請案では、Fe-N-C構造形成のカギとなる触媒焼成条件がORR活性能に与える影響について精査した。その結果、短時間加熱と急冷を繰り返すプロセスでは、任意の繰返し数において、Fe-N-C活性サイトの構成元素であるFeおよびN原子の熱脱離が抑制され、Fe-N-C構造の質量密度の増加によるORR活性能の向上が観察された。この結果は、焼成時における熱履歴を制御することで高活性化が可能であり、非白金系ORR触媒実現のための設計指針を得ることができた。

論文

Magnetic studies on quaternary iron sulfides BaLn$$_2$$FeS$$_5$$(Ln=Ce,Pr,Nd,Sm) by magnetic susceptibility, specific heat, $$^{57}$$Fe m$"o$ssbauer spectrum, and neutron diffraction measurements

分島 亮*; 猪野 健太郎*; 日夏 幸雄*; 石井 慶信

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 76(8), p.1519 - 1525, 2003/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.79(Chemistry, Multidisciplinary)

本論文はBaLn$$_2$$FeS$$_5$$(Ln=Ce,Pr,Nd,Sm)について磁化率,比熱,電気伝導率,メスバワー,中性子回折測定から磁気的特性を総合的に明らかにしたものである。その結果、40K近傍でFe$$^{2+}$$イオンによるantiferromagnetic磁気相変態が観測した。また、120Kから170Kの温度範囲において、磁化率,比熱,電気伝導率の温度依存性に異常を観測した。これらを磁気構造の観点から明らかにするため、JRR-3に設置してある高分解能中性子粉末回折装置(HRPD)を用いて回折強度測定を行い、リートベルト解析を行った。以上の測定から、上記の異常がFeS$$_4$$四面体のゆがみに起因することを新たに見いだした。

論文

Electrical and magnetic properties of pseudo-one-dimensional calcium iridium oxide Ca$$_{5}$$Ir$$_{3}$$O$$_{12}$$

分島 亮*; 平 靖之*; 日夏 幸雄*; 石井 慶信

Solid State Communications, 125(6), p.311 - 315, 2003/02

 被引用回数:18 パーセンタイル:65.47(Physics, Condensed Matter)

本研究はCa$$_{5}$$Ir$$_{3}$$O$$_{12}$$の磁気構造,磁化率,比熱測定を行い、7.5Kに弱いフェロマグネテックな相転移を、105Kに$$lambda$$型比熱異常の観測をするなど、新たな知見を報告するものである。105Kの比熱異常を明らかにするため、この温度の前後(90K, 120K)の温度でJRR-3に設置されている高分解能中性子粉末回折装置(HRPD)により測定し、リートベルト解析を詳細に行った。その結果、両者に結晶構造の相変態に掛かる変化が見られなかった。また電気伝導度の測定から、本物質の伝導はMott型一次元バリアブルレンジ・ホッピング(VRH)による伝導機構であることが明らかになった。Ca$$_{5}$$Ir$$_{3}$$O$$_{12}$$について、新たな知見を得たので発表する。

論文

Magnetic and calorimetric studies on ordered perovskite Ba$$_{2}$$ErRuO$$_{6}$$

泉山 ユキ*; 土井 貴弘*; 分島 亮*; 日夏 幸雄*; 中村 彰夫; 石井 慶信

Journal of Solid State Chemistry, 169(1), p.125 - 130, 2002/11

 被引用回数:36 パーセンタイル:79.42(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

表記のペロヴスカイト型化合物の磁気的性質について、中性子散乱,磁化測定及び比熱測定等を用いて調べた。室温での中性子散乱から、本系がBサイトでEr$$^{3+}$$とRu$$^{5+}$$が秩序化した立方晶ペロブスカイト構造を持つことを明らかにした。また、磁化及び比熱データから、本系が10Kと40Kの2温度で磁気転移を示すことを明らかにした。磁気比熱の温度依存性を解析し、40Kの転移はRu$$^{5+}$$の反強磁性秩序化によるものであり、また10KのそれはEr$$^{3+}$$間の磁気的相互作用に基づくものであることがわかった。10Kでの中性子散乱データの解析は、本系がEr$$^{3+}$$,Ru$$^{5+}$$の両者の長距離の強磁性秩序を伴うTypeI型の磁気構造を有しており、それらの磁気モーメントは(a-b)面内でお互いに反平行に向いていることを示している。

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