Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03618

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and -tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 1630 cm shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.

光ファイバを用いた新方式片側読み出し型放射線分布測定法に関する基礎研究

寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*

放射線(インターネット), 47(3), p.89 - 96, 2022/10

We developed a novel single-end readout type position-sensitive optical fiber radiation sensor. This sensor measures the radiation intensity distribution along the fiber with light readout only from single end of the optical fiber. To estimate the radiation intensity distribution, we analyzed the wavelength spectrum output at single end of the fiber, which contains information about the transmission distance of light inside the fiber. Based on the unfolding of the wavelength spectrum, the radiation intensity distribution along the fiber could be estimated. The effects of wavelength channel selection and signal-to-noise ratio of the wavelength spectrum on radiation distribution estimation were evaluated. In addition, we performed that our optical fiber sensor could estimate the radiation intensity distribution under the dose rate of 3 Gy/h. The dose rate detection limit was estimated to be 21 mGy/h for the irradiation range of 20 cm.

Theoretical and experimental estimation of the relative optically stimulated luminescence efficiency of an optical-fiber-based BaFBr:Eu detector for swift ions

平田 悠歩; 佐藤 達彦; 渡辺 賢一*; 小川 達彦; Parisi, A.*; 瓜谷 章*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(7), p.915 - 924, 2022/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.2017372

放射線測定において、検出器の線量応答を高い信頼性を持って評価することは、放射線治療,放射線防護,高エネルギー物理学など、多様な分野で共通した課題となる。しかし、多くの蛍光現象を利用する放射線検出器では、高い線エネルギー付与(LET)を持つ放射線に対して消光効果と呼ばれる検出効率の低下を示すことが知られている。また、この消光現象は、異なる種類の粒子線による微小領域へのエネルギー付与分布の変化にも依存する。先行研究では、PHITSコードのマイクロドジメトリ計算により消光現象を予測する手法が開発されていた。本研究では、この成果を活用して、PHITSのマイクロドジメトリ計算により、BaFBr:Eu検出器の光刺激蛍光(OSL)効率を予測した。また、He, C, Neのイオンビーム照射実験を行い、BaFBr:Eu検出器の発光効率変化を測定し、計算による予測値を検証した。本検証では、PHITSのマイクロドジメトリ計算でターゲット球の直径を30-50nmと設定することで、発光効率の予測値が実験値を再現した。また、計算によりBaFBr:Euの発光効率の粒子線種に対する依存性を明らかにし、PHITSのマイクロドジメトリ計算がBaFBr:EuのOSL測定結果を正確に予測できることを示した。

Feasibility study of the one-dimensional radiation distribution sensing method using an optical fiber sensor based on wavelength spectrum unfolding

寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*; 山崎 淳*; 佐藤 優樹; 鳥居 建男; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Engineering and Radiation Science, 7(4), p.042002_1 - 042002_7, 2021/10

https://doi.org/10.1115/1.4048841

福島第一原子力発電所原子炉建物内の高線量率環境での線源分布測定への応用を目指し、波長スペクトルのアンフォールディング処理に基づく光ファイバーを用いた新しい一次元放射線分布測定法を開発した。開発した手法は光ファイバー内を伝搬する光の減衰量が波長依存であることを利用して、光ファイバー端から出力された波長スペクトルをアンフォールディングすることにより、光ファイバーへの放射線の入射位置を逆推定するというものである。この手法は光強度の積分値を利用するため、パルスカウンティングを行う放射線検出器を使用した場合に高線量率環境下で発生する計数損失や信号パイルアップの問題を回避することができる。本研究では紫外光源とSr/Y放射線源を用いた基礎実験を行い、線源位置検出の基本特性を確認した。

Deexcitation dynamics of muonic atoms revealed by high-precision spectroscopy of electronic X rays

奥村 拓馬*; 東 俊行*; Bennet, D. A.*; Caradonna, P.*; Chiu, I. H.*; Doriese, W. B.*; Durkin, M. S.*; Fowler, J. W.*; Gard, J. D.*; 橋本 直; et al.

Physical Review Letters, 127(5), p.053001_1 - 053001_7, 2021/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.053001

超伝導遷移エッジ型センサーマイクロカロリメーターを用いて、鉄のミュー原子から放出される電子X線を観測した。FWHMでの5.2eVのエネルギー分解能により、電子特性およびX線の非対称の広いプロファイルを約6keVの超衛星線線とともに観察することができた。このスペクトルは、電子のサイドフィードを伴う、負ミュオンと殻電子による核電荷の時間依存スクリーニングを反映している。シミュレーションによると、このデータは電子殻および殻の正孔生成と、ミュオンカスケードプロセス中のそれらの時間発展を明確に示している。

Status of LBE study and experimental plan at JAEA

斎藤 滋; Wan, T.*; 大久保 成彰; 大林 寛生; 渡辺 奈央; 大平 直也*; 木下 秀孝; 八巻 賢一*; 北 智士*; 吉元 秀光*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011041_1 - 011041_6, 2021/03

https://doi.org/10.7566/JPSCP.33.011041

原子力機構(JAEA)では、鉛ビスマス共晶合金(LBE)を核破砕中性子発生のターゲット並びに炉心冷却材として使用する、核変換用の加速器駆動システム(ADS)の研究をしている。中性子は、1.5GeVの陽子ビーム入射による核破砕反応によって生成される。ADS開発に重要な材料照射データを取得するため、J-PARCにLBE中性子生成ターゲットを備えた照射施設の建設を提案している。LBEターゲット実用化のためには多くの技術的な課題があり、JAEAでは様々な研究開発を行っている。腐食研究に関しては、OLLOCHIの調整運転と機能試験が開始された。LBE使用する上で重要な技術である酸素濃度制御技術の開発も行っている。大型LBEループ実験では、IMMORTALを使用して、定常および過渡状態の試験を行った。機器の分野では、LBEループシステムの重要な技術として、超音波流量計とフリーズシールバルブの開発を進めている。照射施設の設計に重要なLBE中の不純物挙動の研究も開始した。本論文では、JAEAにおけるLBE関連研究の現状と研究計画について報告する。

Development of one-dimensional optical fiber type radiation distribution sensing method based on wavelength spectrum unfolding

寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*; 山崎 淳*; 佐藤 優樹; 鳥居 建男; 若井田 育夫

Proceedings of International Youth Nuclear Congress 2020 (IYNC 2020) (Internet), 4 Pages, 2020/05

For the application in the measurement of the high dose rate hot spots inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station buildings, we propose a wavelength-resolved type one-dimensional radiation distribution sensing method using plastic scintillating fiber (PSF). The proposing method estimates the incident position of radiation to the PSF by the unfolding of the wavelength spectrum output from the fiber edge using the fact that the attenuation length of scintillating light depends on the wavelength. By measuring the response function in advance, which defined as the wavelength spectrum measured at the fiber edge by the spectrometer with every transmission distance, the spectrum which can obtain when measured a certain radiation distribution can be expressed as the convolution of the response function. This method can avoid the problem of chance coincidence effect and signal pile-up, which occurs in the radiation detector with pulse counting mode under high dose rate field because this method measures the integrated light intensity. Through basic experiment using the ultraviolet irradiation source and Sr point source, basic properties of inverse estimation of irradiated position were confirmed, which showed that source position was reasonably estimated using the response function which obtained by the ultraviolet irradiation source in advance.

Pulsed neutron imaging based crystallographic structure study of a Japanese sword made by Sukemasa in the Muromachi period

及川 健一; 鬼柳 善明*; 佐藤 博隆*; 大前 良磨*; Pham, A.*; 渡辺 賢一*; 松本 吉弘*; 篠原 武尚; 甲斐 哲也; Harjo, S.; et al.

Materials Research Proceedings, Vol.15, p.207 - 213, 2020/02

https://doi.org/10.21741/9781644900574-32

Japanese swords are very attractive not only as a work of art but also a metallurgical point of view. Since Japanese vintage swords became valuable, it is indispensable to establish non-destructive analysis method to identify some peculiar characteristics. Bragg edge imaging gives real-space distributions of bulk information in a crystalline material as well as neutron tomography. In this work, we investigated crystallographic information of a Japanese sword made by Sukemasa in Izumi province in the first quarter of the 16th century. The experiments have been performed at RADEN at J-PARC. The Sukemasa sword was measured with a counting-type 2D detector and with a CCD camera. We are now analyzing the measured 2D-transmission spectra using RITS code to obtain spatial distribution of the crystallite size, the texture variation, the d110 shift and its broadening. Complementary data analysis using white beam tomography is also on going. Detailed analysis results will be presented.

地質環境の長期安定性に関する研究 年度報告書(平成28年度)

石丸 恒存; 安江 健一*; 浅森 浩一; 國分 陽子; 丹羽 正和; 渡邊 隆広; 横山 立憲; 藤田 奈津子; 雑賀 敦; 清水 麻由子; et al.

JAEA-Research 2018-008, 83 Pages, 2018/12

JAEA-Research-2018-008.pdf:11.43MB

本報は、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第3期中長期目標期間(平成27年度平成33年度)における平成28年度に実施した研究開発に係る成果を取りまとめたものである。第3期中長期目標期間における研究の実施にあたっては、最終処分事業の概要調査や安全審査基本指針等の検討・策定に研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで進めている。本報では、それぞれの研究分野に係る科学的・技術的背景を解説するとともに、主な研究成果及び今後の課題等について述べる。

The Applicability of SiC-SiC fuel cladding to conventional PWR power plant

古本 健一郎*; 渡部 清一*; 山本 晃久*; 手島 英行*; 山下 真一郎; 齋藤 裕明; 白数 訓子

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2017/09

http://www.wrfpm2017.org/upload/draft_file/F-225-PD2.pdf

2015年以降、三菱原子燃料(MNF)は、日本原子力研究開発機構(JAEA)が経済産業省からの受託事業で実施している日本の事故耐性燃料の研究開発プロジェクトに加わった。このプログラムにおいて、MNFは、現行の沸騰水型軽水炉(PWR)において炭化ケイ素複合材料(SiC)を被覆管として導入した場合の影響を評価することを担当している。本論文では、既存のPWRに対してSiCを被覆管として用いる場合の適用性に関する評価結果を報告する。既存PWRへのSiC被覆管の適用性評価として、SiC複合材を用いた場合の解析評価と炉外試験の両方を実施した。解析評価では、三菱独自の燃料設計コードとJAEAが開発した燃料ふるまいコードを用いた。なお、これらのコードは、SiC複合材被覆管を用いた燃料のふるまいを評価するために改良が施されている。一方、炉外試験としては、SiC複合材サンプルの熱伝導度測定とオートクレーブを用いた腐食試験を実施した。合わせて、設計基準事故を模擬した条件下でのSiC複合材の性能評価が行えるようにするために、新たに試験装置も開発した。