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論文

NdB$$_4$$の幾何学的フラストレーションに伴う特異な磁気秩序; 磁気と四極子の結合

目時 直人; 山内 宏樹; 綿貫 竜太*

固体物理, 60(9), p.493 - 505, 2025/09

フラストレートしたシャストリ・サザランド格子を有するNdB$$_4$$の磁気転移を理解する目的で中性子非弾性散乱実験を行った。$$|pm frac{5}{2}rangle$$と$$|pm frac{7}{2}rangle$$による準四重項状態が磁気秩序相で4つに分裂する。スペクトルは磁気相互作用$$langle J_x rangle J_x$$、磁気$$J_x$$と四極子$$O_{zx}$$の結合、そして一軸的な結晶場により説明される。この$$f$$電子状態により、主たる秩序変数である面内磁気モーメント$$m_perp=langle J_x rangle$$と結く誘起された2次的な秩序変数$$m_c=langle J_z rangle$$を説明することができた。幾何学的フラストレーションによってハイゼンベルグ相互作用が打ち消し合う状況で、磁気と四極子の結合が本質的な役割をすることが明らかになった。

論文

Neutron spectroscopy study on crystalline electric field excitations in NdB$$_4$$

山内 宏樹; 目時 直人; 綿貫 竜太*; Hong, T.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 萩原 雅人; 益田 隆嗣*; 吉沢 英樹*; 伊藤 晋一*

Journal of the Physical Society of Japan, 94(5), p.054705_1 - 054705_8, 2025/04

https://doi.org/10.7566/JPSJ.94.054705
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Multidisciplinary)

The $textit{f}$-electron states of NdB$$_4$$ were determined by observing crystalline electric field (CEF) excitations with inelastic neutron scattering experiments. Our analysis yields CEF excitation energies of 2.8, 12.4, 17.2, and 25.4 meV. The $textit{f}$-electron states are simply described by one of $$J$$-multiplets $$left|pm J_z rightrangle$$ with negligibly small mixing. The ground state is the pseudo-quartet consist of the ground doublet dominated by $$left|pm frac{5}{2} rightrangle$$ and the first excited doublet dominated by $$left|pm frac{7}{2} rightrangle$$ at 2.8 meV, which is consistent with magnetic specific heat and entropy reported in earlier study. The simple $textit{f}$-electron states in NdB$$_4$$ are the consequence of the strong uniaxial and in-plane isotropic CEF potential due to the local structure of Nd$$^{3+}$$ ions with point symmetry $$C_{2v}$$.

論文

Magnetic and quadrupole coupling emerging in NdB$$_4$$ with geometrically frustrated orthogonal antiferromagnetic dimer

目時 直人; 山内 宏樹; 萩原 雅人; 綿貫 竜太*; 河村 聖子; 古府 麻衣子*; 中島 健次; 松田 雅昌*

Physical Review B, 111(10), p.104424_1 - 104424_9, 2025/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.111.104424
 被引用回数：1 パーセンタイル：47.59(Materials Science, Multidisciplinary)

フラストレートしたシャストリ・サザランド格子を有するNdB$$_4$$の磁気転移を理解する目的で中性子非弾性散乱実験を行った。$$|pm frac{5}{2}rangle$$と$$|pm frac{7}{2}rangle$$による準四重項状態が磁気秩序相で4つに分裂する。スペクトルは磁気相互作用$$langle J_x rangle J_x$$、磁気$$J_x$$と四極子$$O_{zx}$$の結合、そして一軸的な結晶場により説明される。この$$f$$電子状態により、主たる秩序変数である面内磁気モーメント$$m_perp=langle J_x rangle$$と結く誘起された2次的な秩序変数$$m_c=langle J_z rangle$$を説明することができた。幾何学的フラストレーションによってハイゼンベルグ相互作用が打ち消し合う状況で、磁気と四極子の結合が本質的な役割をすることが明らかになった。

論文

Spin glass behavior and magnetic boson peak in a structural glass of a magnetic ionic liquid

古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 松浦 直人*; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12098_1 - 12098_8, 2021/06

https://doi.org/10.1038/s41598-021-91619-z
 被引用回数：10 パーセンタイル：59.81(Multidisciplinary Sciences)

Glassy magnetic behavior has been observed in a wide range of crystalline magnetic materials called spin glass. Here, we report spin glass behavior in a structural glass of a magnetic ionic liquid, C4mimFeCl$$_{4}$$. Magnetization measurements demonstrate that an antiferromagnetic ordering occurs at $$T_{rm N}$$ = 2.3 K in the crystalline state, while a spin glass transition occurs at $$T_{rm SG}$$ = 0.4 K in the structural glass state. In addition, localized magnetic excitations were found in the spin glass state by inelastic neutron scattering, in contrast to spin-wave excitations in the ordered phase of the crystalline sample. The localized excitation was scaled by the Bose population factor below $$T_{rm SG}$$ and gradually disappeared above $$T_{rm SG}$$. This feature is highly reminiscent of boson peaks commonly observed in structural glasses. We suggest the "magnetic" boson peak to be one of the inherent dynamics of a spin glass state.

論文

Polarized neutron scattering study of the multiple order parameter system NdB$$_4$$

目時 直人; 山内 宏樹; 松田 雅昌*; Fernandez-Baca, J. A.*; 綿貫 竜太*; 萩原 雅人*

Physical Review B, 97(17), p.174416_1 - 174416_10, 2018/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.174416
 被引用回数：13 パーセンタイル：46.49(Materials Science, Multidisciplinary)

多重の秩序変数を伴うf電子系NdB$$_4$$の磁気構造を中性子偏極解析によって明らかにした。面内の磁気モーメントについては$$Gamma$$$$_{4}$$と呼ばれる、単位格子内の磁気モーメントが全て外側または内側に向いた構造を確認した。これは最近の我々の粉末回折の結果と一致する。一方、この構造にc軸モーメントの反強磁性ダイマー構造($$Gamma$$$$_{10}$$)が共存することが新たにわかり、粉末回折実験の解析の前提が崩れていることがわかった。またIII相及びIV相において(0.14,0.14,0.1)および(0.2,0,0.1)の波数を伴うインコメ相についても、c軸方向の磁気モーメントが変調していることを明らかにした。面内モーメントは主たる秩序変数として振る舞い、ランダウ理論を用いた解析によりc軸モーメントは誘起秩序変数として表されること、すなわち、高次の磁気的または多極子の相互作用に起因することがわかった。

論文

Magnetic structure and quadrupolar order parameter driven by geometrical frustration effect in NdB$$_4$$

山内 宏樹; 目時 直人; 綿貫 竜太*; 鈴木 和也*; 深澤 裕; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(4), p.044705_1 - 044705_9, 2017/04

https://doi.org/10.7566/JPSJ.86.044705
 被引用回数：20 パーセンタイル：71.62(Physics, Multidisciplinary)

$$T_{rm 0}=17.2$$K、$$T_{rm N1}=7.0$$K、and $$T_{rm N2}=4.8$$Kで相転移を示すNdB$$_4$$の中間秩序相の磁気構造、および、秩序変数を決定するために、中性子回折実験を行った。II相($$T_{rm N1} < T < T_{rm 0}$$)で観測された回折パターンは、正方晶$$ab$$面内の静的磁気モーメントによる秩序構造を仮定することでよく説明できた。また、II相の磁気構造が二つのノンコリニアな反強磁性構造("all-in/all-out"型と"vortex"型)の線形結合で一意的に説明できることを見出した。この特異な磁気構造が実現する主要素として、我々は、「(1)磁気相互作用の優位性を抑制する幾何学的フラストレーションの効果、(2)ノンコリニアな磁気構造と四極子秩序を安定化させる四極子相互作用の重要性」の二つを提唱した。

論文

三角格子反強磁性体のスピンカイラリティと強誘電性

三田村 裕幸*; 綿貫 竜太*; 金子 耕士; 榊原 俊郎*

固体物理, 50(12), p.821 - 832, 2015/12

定常磁場中の中性子散乱実験とパルス磁場中の電気分極測定により完全三角格子反強磁性体RbFe(MoO$$_4$$)$$_2$$の強誘電性の起源が面内120$$^{circ}$$スピン構造のカイラリティであることを明らかにした。これは宮下精二先生らが提唱した120$$^{circ}$$スピン構造のカイラリティを巨視的物理量として初めて観測したものである。また、磁場中での電気分極の振る舞いを通じ、カイラリティの磁場依存性に関する川村光先生らの理論的予想を実験的に初めて検証することに成功した。更に、スピンカイラリティ由来の強誘電性を引き起こす物質の条件を対称性の議論により明らかにした。

論文

Spin-chirality-driven ferroelectricity on a perfect triangular lattice antiferromagnet

三田村 裕幸*; 綿貫 竜太*; 金子 耕士; 小野崎 紀道*; 天羽 祐太*; 橘高 俊一郎*; 小林 理気*; 志村 恭通*; 山本 勲*; 鈴木 和也*; et al.

Physical Review Letters, 113(14), p.147202_1 - 147202_5, 2014/10

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.113.147202
 被引用回数：27 パーセンタイル：76.63(Physics, Multidisciplinary)

Magnetic field ($$B$$) variation of the electrical polarization $$P$$$$_{c}$$ ($${parallel}$$c) of the perfect triangular lattice antiferromagnet RbFe (MoO$$_4$$)$$_2$$ is examined up to the saturation point of the magnetization for B$${perp}c$$. $$P$$$$_{c}$$ is observed only in phases for which chirality is predicted in the in-plane magnetic structures. No strong anomaly is observed in $$P$$$$_{c}$$ at the field at which the spin modulation along the c axis exhibits a discontinuity to the commensurate state. These results indicate that ferroelectricity in this compound originates predominantly from triangular-spin chirality. The obtained field-temperature phase diagrams of ferroelectricity well agree with those theoretically predicted for the spin chirality of a Heisenberg spin triangular lattice antiferromagnet.

論文

Powder neutron diffraction study of HoCoGa$$_{5}$$

小林 理気; 金子 耕士; 脇本 秀一; Chi, S.*; 眞田 直幸*; 綿貫 竜太*; 鈴木 和也*

Journal of the Korean Physical Society, 63(3), p.337 - 340, 2013/08

https://doi.org/10.3938/jkps.63.337
 被引用回数：6 パーセンタイル：41.34(Physics, Multidisciplinary)

We have studied the magnetic structure of HoCoGa$$_5$$ which shows successive magnetic phase transition at $$T_{N1}$$ = 9.6 K and $$T_{N2}$$ = 7.5 K by using powder neutron diffraction. The data indicates magnetic reflection peaks with propagation vector $$q_L$$ = (1/2 0 0.35) at $$T_{N2} < T < T_{N1}$$ (AFIC phase), and then the propagation vector changes to $$q_{C}$$ = (1/2 0 1/2) below $$T_{N2}$$ (AFC phase). In addition, the temperature dependence of magnetic reflection intensity shows temperature hysteresis at $$T_{N2}$$. These results suggest that the transition at $$T_{N2}$$ is an incommensurate to commensurate first order transition. From our analysis, we have decided that the magnetic structure at 3.5 K is collinear antiferromagnetic one with propagation vector $$q_C$$, and magnitude of magnetic moment is 8.6(2) $$mu_B$$ along the $$c$$-axis. This structure is same as TbCoGa$$_5$$ which is proposed existence of component separated magnetic order due to the competition between magnetic and quadrupolar interactions.

論文

Formation of an Fe-H complex anion in YFe$$_{2}$$; Adjustment of imbalanced charge by additional Li as an electron donor

松尾 元彰*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 佐藤 龍太郎*; 高木 成幸*; 三輪 和利*; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

RSC Advances (Internet), 3(4), p.1013 - 1016, 2013/01

https://doi.org/10.1039/c2ra22497f
 被引用回数：20 パーセンタイル：52.44(Chemistry, Multidisciplinary)

The novel complex hydride YLiFeH$$_{6}$$ with the Fe-H complex anion ([FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$) was synthesized by hydrogenation of YFe$$_{2}$$ together with additional Li. Li adjusts the original imbalanced charge between Y$$^{3+}$$ and [FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$ by donating an electron to convert into Li$$^{+}$$ during the hydrogenation, resulting in the formation of the well charge-balanced state of Y$$^{3+}$$Li$$^{+}$$[FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$.

論文

NMR determination of noncollinear antiferromagnetic structure in TbCoGa$$_5$$

徳永 陽; 齋藤 庸*; 酒井 宏典; 神戸 振作; 眞田 直幸*; 綿貫 竜太*; 鈴木 和也*; 川崎 裕*; 岸本 豊*

Physical Review B, 84(21), p.214403_1 - 214403_7, 2011/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.84.214403
 被引用回数：9 パーセンタイル：36.84(Materials Science, Multidisciplinary)

本論文はTbCoGa$$_5$$において特異な磁気構造が実現していることをGa核のNMR研究により明らかにしたものである。TbCoGa$$_5$$は単純な結晶構造にもかかわらず低温で非常に複雑な磁性を持ち、その起源として磁気双極子と電気四極子相互作用の競合という新規なメカニズムが提唱されていた。本研究によりこの物質の基底状態における磁気秩序構造が初めて明らかになった。同定された磁気構造は2つの波数ベクトルを持ったノンコリニアー型の構造であり、この特異な磁気構造はこの物質における複雑な電子間相互作用の存在を示している。本論文ではその起源の一つとして、上記の磁気双極子と電気四極子相互作用の競合に加え、TbGa正方格子内に内在する磁気的なフラストレーションの可能性を新たに指摘した。

口頭

Spin glass dynamics in a structural glass of C$$_{4}$$mimFeCl$$_{4}$$

古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*

no journal, , 

イオン液体は現代の液体科学分野で注目されている多機能液体であり、その特性はイオン種の選択に 応じて変えることができる。たとえば、磁性イオンを含む陰イオン種を選択すると磁気特性が現れる。最初に報告された磁性イオン液体C$$_{4}$$mimFeCl$$_{4}$$は、冷却速度を調整することによりガラス・結晶の両方の状態をつくることができる。興味深いことに、結晶では反強磁性磁気秩序が、ガラスではスピングラス状態が発現する。我々は、中性子散乱測定を行い、結晶ではスピン波励起、ガラスでは非分散かつブロードな磁気励起を観測した。このブロードな磁気励起は、スピングラス転移温度以下ではボーズ因子でスケールでき、構造ガラスにみられるボゾンピークと類似している。これは、周期性が欠如していることを反映し、マグノンが伝搬せずに局在化するためだと考えられる。この局在化した磁気励起は、スピンクラスターの形成を示唆している。

口頭

Spin glass on a structural glass of a magnetic ionic liquid

古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*

no journal, , 

イオン液体は現代の液体科学分野で注目されている多機能液体であり、その特性はイオン種の選択に 応じて変えることができる。たとえば、磁性イオンを含む陰イオン種を選択すると磁気特性が現れる。最初に報告された磁性イオン液体C$$_{4}$$mimFeCl$$_{4}$$は、冷却速度を調整することによりガラス・結晶の両方の状態をつくることができる。興味深いことに、結晶では反強磁性磁気秩序が、ガラスではスピングラス状態が発現する。我々は、中性子散乱測定を行い、結晶ではスピン波励起、ガラスでは非分散かつブロードな磁気励起を観測した。このブロードな磁気励起は、スピングラス転移温度以下ではボーズ因子でスケールでき、構造ガラスにみられるボゾンピークと類似している。これは、周期性が欠如していることを反映し、マグノンが伝搬せずに局在化するためだと考えられる。この局在化した磁気励起は、スピンクラスターの形成を示唆している。

口頭

Neutron scattering study of spin dynamics in spin glasses

古府 麻衣子; 山室 修*; 綿貫 竜太*; 榊原 俊朗*; 河村 聖子; 村井 直樹; 中島 健次; 松浦 直人*; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; et al.

no journal, , 

スピングラスの特徴はスピングラス転移温度の存在とその近傍での複雑な磁気緩和現象であり、実験・理論両面から研究が進められてきた。一方、スピングラス状態の磁気励起についての知見は殆ど得られていない。我々は、磁気秩序相から乖離した複数のスピングラス物質について中性子非弾性散乱測定を行った。その結果、スピングラス転移温度以下で、ボーズ因子でスケールされる局在磁気励起が普遍的に存在することがわかった。

口頭

NdB$$_4$$の中性子散乱による研究

目時 直人; 山内 宏樹; 松田 雅昌*; Fernandez Baca, J.*; 吉田 雅洋*; 吉澤 英樹*; 萩原 雅人*; 綿貫 竜太*

no journal, , 

NdB$$_4$$の磁気構造と$$f$$電子状態を報告し、逐次転移のメカニズムを提案する。II相では面内磁気モーメント$$m_{ab}$$を伴うAll-in All-out構造($$Gamma$$4)と、$$c$$軸モーメント$$m_c$$の反強磁性ダイマー構造($$Gamma$$10)が共存し、さらに低温のIII・IV相では$$m_c$$の長周期変調を伴う。ランダウ理論による解析から$$m_c$$が$$m_{ab}$$の高次($$nleq6$$)の誘起秩序変数として表現され、多極子相互作用が示唆される。NdB$$_4$$の$$f$$電子状態は基底状態($$J_Z$$=$$pm$$5/2)の3meV上に$$J_Z$$=$$pm$$7/2の第一励起が存在し、これらによる準四重項状態を使って(1)中間相は$$J_x$$の磁気秩序相、(2)低温相は$$J_z$$と電気四極子$$O_{zx}$$の結合相、という逐次転移のメカニズムが提案できる。

口頭

NdB$$_4$$の中性子散乱による研究

目時 直人; 山内 宏樹; 綿貫 竜太*; 鈴木 和也*; 萩原 雅人*; 益田 隆嗣*; 松田 雅昌*; Songxue, C.*; Fernandez Baca, J.*

no journal, , 

Ndの配置がShastry-Sutherland格子を形成するNdB$$_4$$の中性子散乱実験により、磁気転移温度直下のII相の磁気構造をrepresentation analysisの手法を用いて決定した。その結果$$Gamma_2$$及び$$Gamma_4$$規約表現の基底ベクトルによって表される磁気構造が混ざった構造が実現していて、面内をむいた磁気モーメントはで約2$$mu_B$$である。また、中性子非弾性散乱によって約5meV以下の擬四重項状態に伴う結晶場励起が観察され、逐次転移とともに変化する様子を観察した。

口頭

多段相転移を示すNdB$$_4$$の中性子散乱

山内 宏樹; 綿貫 竜太*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 鬼柳 亮嗣; 花島 隆泰*

no journal, , 

正方晶NdB$$_4$$は、$$c$$面内のNd$$^{3+}$$イオンが正方格子と三角格子で敷き詰められたShastry-Sutherland格子(SSL)と幾何学的に等価な構造を持っていて、磁気双極子や多極子の秩序状態にフラストレーションの効果が期待される物質である。$$T_1 = 17.2$$ K、$$T_2 = 7.0$$ K、$$T_3 = 4.8$$ Kで相転移が観測されており、帯磁率では$$ab$$面内と$$c$$方向成分の磁気モーメントがそれぞれ$$T_1$$および$$T_2$$で独立に秩序化するいわゆる「部分成分秩序」を示す。比熱から約10 Kで$$R$$ln2、約40 Kで$$R$$ln4の磁気エントロピー開放が見積もられていて、$$Gamma_5$$対称性を持つ2つのKramers二重項がこれら3つの転移に関与していると考えられる。中性子回折の結果、$$T_2 < T < T_1$$中間相では、$$q_0 =$$ (0, 0, 0)の磁気散乱を観測した。磁気散乱強度を説明する磁気構造は未だ決定できていないが、この中間相では磁気モーメントの$$ab$$面内のみが秩序化していると考えられる。さらに低温の$$T_3 < T < T_2$$相、$$T < T_3$$相では$$q_0$$に加えて、それぞれ$$q_1 =$$ ($$delta$$, $$delta$$, 0.4) ($$delta sim$$ 0.4)、$$q_2 =$$ (0.2, 0.2, 0.4)の磁気散乱が発達することを見出した。

口頭

NdB$$_4$$の幾何学的フラストレーションに伴う特異な磁気秩序

目時 直人; 山内 宏樹; 萩原 雅人; 綿貫 竜太*; 河村 聖子; 古府 麻衣子*; 中島 健次; 松田 雅昌*

no journal, , 

希土類元素がフラストレーションを伴うシャストリ・サザランド格子を示すNdB$$_4$$の磁気構造を中性子偏極解析により決定し、磁気励起スペクトルによって求めた$$f$$電子状態に平均場ハミルトニアンを作用させて秩序変数を明らかにした。面内に等方的かつ$$c$$軸方向に一軸的な結晶構造に伴い、$$|pm 5/2rangle$$及び$$|pm 7/2rangle$$からなる準四重項基底状態が低温物性を担う。磁気モーメントの面内成分が秩序するとともに、それと結合した$$J_z$$及び四極子$$O_{zx}$$が誘起される。幾何学的フラストレーションによって主要な交換相互作用がキャンセルされるため、biquadraticやテンソル型を持つ高次の相互作用が秩序に決定的な役割を持つと考えられる。

口頭

RCoGa$$_5$$(R=Tb, Ho)の磁気構造解析

金子 耕士; 脇本 秀一; Chi, S.*; 眞田 直幸*; 綿貫 竜太*; 鈴木 和也*; 小林 理気

no journal, , 

最近、TbCoGa$$_{5}$$において多極子自由度が関係する部分成分磁気秩序の存在が報告され、RCoGa$$_{5}$$(R=重希土類)の物性や磁気構造に注目が集まっている。そこで、以前、われわれのグループで測定を行ったTbCoGa$$_{5}$$の中性子散乱実験に加えて、今回、新たにHoCoGa$$_{5}$$の粉末中性子回折実験を行い、その磁気構造を明らかにした。発表では得られた磁気構造をTbCoGa$$_{5}$$の磁気構造と比較することでその特徴や関連性などについて議論する。

口頭

$$R$$CoGa$$_{5}$$($$R$$=Tb, Dy, Ho)の磁気構造解析

小林 理気; 金子 耕士; 脇本 秀一; Chi, S.*; 眞田 直幸*; 綿貫 竜太*; 鈴木 和也*

no journal, , 

最近TbCoGa$$_{5}$$で観測された逐次転移についてマクロ測定や粉末中性子回折実験から部分成分磁気秩序転移であることが示唆されており、その起源として磁気相互作用と多極子相互作用の競合が提案されていることから注目を集めている。前回われわれはTbと同じ様な逐次転移を示すHoCoGa$$_{5}$$の粉末中性子回折実験を行い,この物質では部分成分磁気秩序は存在せず9.6Kで非整合反強磁性に秩序した後に7.5Kで整合反強磁性秩序に一次転移することを明らかにした。今回われわれはさらに$$T_mathrm{N1}$$=24Kと$$T_mathrm{N2}$$=22.7Kで逐次転移を示すDyCoGa$$_{5}$$の粉末中性子回折実験を行った。1.5Kのデータでは磁気散乱ピークと思われる2つの明確なピークが観測され、これらはそれぞれ低角から(1/2 0 1/2)と(1/2 1 1/2)の指数を付けることができる。これらの指数から1.5Kでの反強磁性秩序の伝播ベクトルはTbCoGa$$_{5}$$の中間相やHoCoGa$$_{5}$$の低温相と同じ$$q$$=(1/2 0 1/2)である可能性が高い。発表では今後測定予定である長積算時間のデータについても報告する予定である。

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