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論文

Liquid phase sintering of alumina-silica co-doped cerium dioxide CeO$$_{2}$$ ceramics

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 中道 晋哉; 村上 龍敏

Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2022.09.295
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Materials Science, Ceramics)

Pure and low $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-SiO$$_{2}$$ co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO$$_{2}$$ structure.

論文

Oxygen potential measurement of (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ and (U,Pu,Am,Np)O$$_{2 pm x}$$

廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152424
 被引用回数：3 パーセンタイル：47.69(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.350}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2}$$に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U$$_{0.553}$$Pu$$_{0.285}$$Am$$_{0.015}$$Np$$_{0.147}$$)O$$_{2}$$に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。

口頭

MOX燃料製造におけるU$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末の利用に関する検討

土持 亮太; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*

no journal, , 

U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末をMOX燃料製造の原料粉末として直接利用すると、U$$_{3}$$O$$_{8}$$からUO$$_{2}$$への還元に伴う体積収縮によって、成型体が割れる懸念がある。そこで、U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$と(U, Pu)O$$_{2}$$の混合粉末(以下、混合粉末)の成型体を、割れ等を発生させずにUO$$_{2}$$へ還元し、焼結するための最適な条件について検討を行った。U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末及び混合粉末の双方について成形圧200MPaで成形し、還元雰囲気下、熱処理温度450$$^{circ}$$C $$sim$$ 500$$^{circ}$$Cの条件で熱処理することにより、割れることなくUO$$_{2}$$へ還元させることに成功した。混合粉末を用いた還元試験では、成形圧500MPaの成型体においてもペレットの形状を保ったまま還元することができた。還元した混合粉末の成型体の焼結を行ったところ、最も高いもので密度約94%T.D.の焼結体が得られた。

口頭

模擬FP及び不純物含有MOXの熱伝導率測定

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 奥村 和之

no journal, , 

低除染燃料ペレットの熱物性研究の一環として、添加元素によるMOXの熱伝導率への影響について評価した。MOXに固溶するFPであるSm$$_{2}$$O$$_{3}$$及びNd$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加した結果、熱伝導率は低下した。一方、燃料製造工程等で混入する不純物元素でありMOXに固溶しないAl$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSiO$$_{2}$$を添加した結果、熱伝導率は上昇した。

口頭

乾式回収MOX粉末の焼結挙動

中道 晋哉; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; 奥村 和之

no journal, , 

MOX粉末のような混合粉末の焼結の場合、成形体は昇温中に収縮を開始したのち、一旦収縮速度が低下し、その後さらに高温となった際に再度収縮速度が増加する挙動を示す。特に低温側ではUO$$_{2}$$同士の粒子間の拡散に伴う収縮が、高温側でUO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$間の固溶体形成のための拡散に伴う収縮が生じるとされている。一方、乾式回収粉末は燃料仕様から外れた焼結体を乾式法にて粉砕処理し再粉末化したもので、製造過程において原料とともに所定量混合し再利用される粉末であるが、一度焼結を経験しているため焼結前から固溶体を形成した粉末とみなすことができる。本研究では、乾式回収粉末の焼結性を理解するため、乾式回収粉末単独の試験体を用いて、熱膨張計による収縮挙動を評価した。乾式回収粉末は一般的な混合粉末の収縮挙動とは異なり、昇温時において2段階の収縮挙動を示さず、UO$$_{2}$$のような未混合粉に近い挙動を示した。

口頭

Thermal conductivity of MOX with simulated fission products

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*

no journal, , 

新型高速炉サイクルにおいて、有意量の核分裂生成物(FP)を含んだ低除染燃料が検討されている。これにより、再処理工程を削減することによる経済性の向上と、高線量のFPを含有することによるPuの核拡散抵抗性の向上が期待されている。しかし、MOX中に存在するFPはMOXの物性値に影響を及ぼすと考えられている。特に、燃料設計において最も重要な物性値の一つである熱伝導率に対しても影響を及ぼし、マイナーアクチニド(Am, Np)による影響評価がこれまでに報告されている。一方で、FPに関する報告はほとんどなく、Nd, Eu, Zr程度である。本研究では、低除染燃料に多く含まれると予想されるNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$をMOXに対して所定量添加し、焼結ペレットの熱拡散率を測定することにより熱伝導率を評価した。マイクロ波加熱脱硝により得られた20%Pu-MOXの原料粉に対してNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加し、ボールミル混合を行った。得られた混合粉末を成型、焼結することで焼結ペレットを作製した。熱拡散率はレーザーフラッシュ法により973Kから1673Kまでの範囲で100Kごとに測定を行った。算出した熱伝導率は1400Kまでの範囲について、古典的フォノン輸送モデル$$lambda$$=(A+BT)$$^{-1}$$により、A(m・K/W)=2.0$$times$$10$$^{-3}$$+4.8$$times$$10$$^{-1}$$C$$_{Nd,Sm}$$, B(m/W)=2.5$$times$$10$$^{-4}$$と評価した。これらの結果から先行研究と同様に、Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$あるいはSm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加することでフォノン散乱が促進され、熱伝導率が低下することが確認された。

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