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論文

Experimental analysis on dynamics of liquid molecules adjacent to particles in nanofluids

橋本 俊輔*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 蒲沢 和也*; 柴田 薫; 山田 武*

Journal of Molecular Liquids, 342, p.117580_1 - 117580_8, 2021/11

 被引用回数:0

エチレングリコール水溶液中に二酸化ケイ素(SiO$$_{2}$$)ナノ粒子を分散したナノ流体の準弾性中性子散乱測定(QENS)およびパルス磁場勾配核磁気共鳴分析(PFGNMR)を行った。研究目的は、このナノ流体の熱伝導率が理論値を超えて増加するメカニズムを解明することだった。得られた実験結果は、SiO$$_{2}$$ナノ粒子の周りの液体分子の運動が非常に制限されているため、SiO$$_{2}$$ナノ粒子の添加により、エチレングリコール水溶液中の液体分子の自己拡散係数が低下していることを示す。そして温度一定の条件で、SiO$$_{2}$$ナノ流体中で、液体分子の自己拡散係数が減少するにつれて、熱伝導率が増加した。

論文

Dynamics of water in a catalyst layer of a fuel cell by quasielastic neutron scattering

伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信

Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10

 被引用回数:0

The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement $$<$$u$$^{2}$$$$>$$ shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than $$sim$$15 ${AA}$. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.

論文

Nonmagnetic-magnetic transition and magnetically ordered structure in SmS

吉田 章吾*; 小山 岳秀*; 山田 陽彦*; 中井 祐介*; 上田 光一*; 水戸 毅*; 北川 健太郎*; 芳賀 芳範

Physical Review B, 103(15), p.155153_1 - 155153_5, 2021/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

SmS, a protopypical intermediate valence compound, has been studied by performing high-pressure nuclear magnetic resonance measurements. The observation of an additional signal at high pressure gives evidence of a magnetic phase transition. The cancellation of the hyperfined fields at the S site suggests a type-II antiferromagnetic structure.

論文

Position dependency of the scattered intensity in the time-of-flight backscattering spectrometer DNA

松浦 直人*; 山田 武*; 富永 大輝*; 小林 誠*; 中川 洋; 川北 至信

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011068_1 - 011068_6, 2021/03

飛行時間分析型後方散乱分光器DNAにおける散乱強度の位置依存性を調査した。垂直方向(位置敏感一次元検出器(PSD)のピクセル方向)と水平方向(PSD毎)の両方で周期的な構造が見られた。DNAに設置されたソラースリットとアナライザー結晶の設計値を超えた過度な湾曲が、強度分布の起源であると考えられる。我々は、強度の位置依存性と弾性散乱のエネルギーオフセットを系統的に補正できるソフトウェアを開発した。このソフトウェアにより、本来の散乱強度からのずれが補正でき、エネルギー分解能などのデータの質も向上させることができる。

論文

Position-encoded automatic cell elevator for BL02, J-PARC MLF

富永 大輝*; 小林 誠*; 山田 武*; 松浦 直人*; 川北 至信; 笠井 聡*

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011095_1 - 011095_5, 2021/03

トップローディング型冷凍機用の垂直移動型試料交換機が、J-PARC MLFのBL02に設置された中性子分光器の利用支援のために開発された。PEACEと名付けられたこの試料交換機は、中性子照射位置での試料位置の再現性を、PEEKと呼ぶ物質でできたガイドを利用して制御している。3つの試料位置でのバックグラウンド散乱のプロファイルの変化は$$pm$$1.6%以内であることが分かった。この結果は、垂直軸からの試料位置の偏差が$$pm$$0.3mmであることを考えると妥当である。

論文

Quartz cell for a backscattering spectrometer

富永 大輝*; 川北 至信; 中川 洋; 山田 武*; 柴田 薫

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011086_1 - 011086_5, 2021/03

後方散乱型中性子分光器、特にJ-PARC MLFのBL02(DNA)分光器用に最適化された二重円筒型石英試料セルを開発した。一端を閉じられた石英ガラス管を0.55mmの厚みまで削り、内筒を底部の突起によって外筒に同芯になるように挿入する。この石英セルは、標準的に用いられているアルミセルの表面に触れさせたくない試料に用いられる。石英セルと標準アルミセルの容器散乱の効果を重水バッファ試料を使って中性子準弾性散乱実験(QENS)により確かめた。Qが1[1/A]未満の領域では石英セルとアルミ容器の弾性散乱プロファイルはほぼ同一であった。一方Qが1[1/A]以上の領域では、石英ガラスのFSDPのために、プロファイルが異なることが分かった。この領域では、吸収補正や石英セルの個々の厚みの差を考慮した解析が必要である。

論文

大規模土砂移動発生履歴の高精度復元に向けた埋没樹木の年代測定; 歴史時代に中部山岳地域で発生した事例

山田 隆二*; 木村 誇*; 苅谷 愛彦*; 佐野 雅規*; 對馬 あかね*; Li, Z.*; 中塚 武*; 國分 陽子; 井上 公夫*

砂防学会誌, 73(5), p.3 - 14, 2021/01

本研究では、深層崩壊発生履歴の高精度・高分解能復元に有効な試料採取および選定方法と年代値の適切な取扱について議論した。中部山岳地域で大規模な深層崩壊が発生した2箇所(ドンドコ沢岩石流れと大月川岩屑流)の土壌埋没樹木を試料とした事例研究を行った。年代測定は加速器質量分析計による放射性炭素年代測定法と酸素同位体比年輪年代測定法で行った。ドンドコ沢岩石流れによる堰止湖沼堆積物中から採取した試料は、887年の五畿七道地震に関連する年代値を示し、それ以前に他のイベントが存在した可能性も示唆した。一方、大月川岩屑流による崩壊堆積物から採取した試料年代値は特定の時期に集中しなかった。大規模土砂移動現象の発生年を正確に知るための試料として保存状態の良い大径樹幹や枝を用いることによって、大雨や大規模地震を示した古文書との対比も可能であることがわかった。

論文

Nanoscale relaxation in "Water-in-Salt" and "Water-in-Bisalt" electrolytes

Gonzal$'e$z, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:81.96(Chemistry, Physical)

"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.

論文

Enhancement of element production by incomplete fusion reaction with weakly bound deuteron

Wang, H.*; 大津 秀暁*; 千賀 信幸*; 川瀬 頌一郎*; 武内 聡*; 炭竃 聡之*; 小山 俊平*; 櫻井 博儀*; 渡辺 幸信*; 中山 梓介; et al.

Communications Physics (Internet), 2(1), p.78_1 - 78_6, 2019/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:62.37(Physics, Multidisciplinary)

陽子(あるいは中性子)過剰核の効率的な生成経路を探索することは、原子核反応研究の主な動機のひとつである。本研究では、$$^{107}$$Pdに対する核子当たり50MeVの陽子および重陽子入射による残留核生成断面積を逆運動学法によって測定した。その結果、重陽子入射ではAgやPd同位体の生成断面積が大きくなることを実験的に示した。また、理論計算による解析から、この生成断面積の増大は重陽子の不完全融合反応に起因することを示した。これらの結果は、陽子過剰核の生成において重陽子のような弱束縛核の利用が有効であることを示すものである。

論文

理研超伝導加速空洞用ビームエネルギー・位置モニターのマッピング測定

渡邉 環*; 外山 毅*; 花村 幸篤*; 今尾 浩司*; 上垣外 修一*; 鴨志田 敦史*; 河内 敏彦*; 小山 亮*; 坂本 成彦*; 福西 暢尚*; et al.

Proceedings of 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1105 - 1108, 2019/07

現在、仁科加速器研究センターにおいて、超伝導加速空洞を建設中である。破壊型ビーム診断装置を用いたビーム測定は脱ガスを発生するため、超伝導加速空洞の性能を示すQ値や表面抵抗値を、長期的に維持することが難しくなる。そのために、非破壊型のビーム診断装置による測定が必須となる。そこで、斜めに四分割した静電型ピックアップを用いたビーム位置モニターシステム(BEPM)の開発を行い、計11台を完成させた。このシステムは、BEPM間の距離を正確に測定した2台のBEPMを用いて、ビームの飛行時間(TOF)を測定し、ビームの位置情報と同時に、ビームエネルギー値も得られるという利点を有する。終段のBEPMは、ビームエネルギーの情報が非常に重要になる、超重元素探索装置GARIS IIIや、医療用RIアスタチンの製造に使用される予定である。2019年度は、BEPM内にワイヤーを張り、上下左右に動かすことにより、そのワイヤーの位置と各電極の出力の相関を測定する校正作業(マッピング)を行うため、BEPMを固定する冶具とワイヤーを囲むダミーダクトの設計と製作を行った。校正装置本体は、J-PARC 50GeVシンクロトロンMRのマッピング用に開発された校正装置を利用させて頂いた。今回の学会では、マッピングによる測定の結果とその考察にについて発表をする。

論文

Micro-PIXE analysis study of ferrite products synthesized from simulated radioactive liquid waste containing chemical hazardous elements

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03

フェライト処理による有害元素の固定化技術の開発のため、固定化性能に影響を及ぼす可能性のある陰イオンを分析する必要がある。本研究では、異なる金属元素を複数の鉄源を用いて合成したフェライトのマイクロPIXE分析を行い、合成したフェライトの違いを組成の観点から明らかにすることを試みた。元素のマッピングデータとピクセルごとの信号強度の相関をとった結果、Agでは、陰イオンの分布がいずれも0に近い部分に分布していた。また、Pbでは横軸に広がった分布となっており、Crでは縦軸に広がった分布となった。今回の結果では、陰イオンの種類ではなく、対象とする金属元素により分布の相関に違いがあることがわかった。

論文

Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.74(Chemistry, Physical)

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。

論文

Neutron scattering studies on short- and long-range layer structures and related dynamics in imidazolium-based ionic liquids

根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.

Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08

 被引用回数:12 パーセンタイル:72.95(Chemistry, Physical)

Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C$$n$$mimX ($$n$$: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of C$$n$$mimPF$$_6$$ ($$n$$ = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF$$_6$$ was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF$$_6$$ shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at $$T_{rm c}$$ = 394 K. C8mimPF$$_6$$ exhibits a glass transition at $$T_{rm g}$$ = 200 K. C9.5mimPF$$_6$$ has both transitions at $$T_{rm c}$$ = 225 K and $$T_{rm g}$$ = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 $AA$^{-1}$$ changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 $AA$^{-1}$$ exhibited a small jump at $$T_{rm c}$$. The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at $$T_{rm g}$$. The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at $$T_{rm c}$$, while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.

論文

Dynamic properties of nano-confined water in an ionic liquid

阿部 洋*; 山田 武*; 柴田 薫

Journal of Molecular Liquids, 264, p.54 - 57, 2018/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:51.6(Chemistry, Physical)

Nano-confined water (a water pocket) was spontaneously formed using an ionic liquid (IL), 1-butyl-3-methylimidazolium nitrate ([C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]), in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-H$$_{2}$$O and [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-D$$_{2}$$O mixtures. The static average size of the water pocket in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-80 mol% D$$_{2}$$O has been estimated to be around 20${AA}$, determined via small-angle neutron scattering measurements. In this study, the dynamics of the water pocket in the IL were directly examined using incoherent quasielastic neutron scattering. Using the H-D difference of a neutron incoherent scattering cross section, the extent of the diffusion of the water molecules in the water pocket was determined. The water pocket could be characterized due to the slow dynamics of the water compared with those of bulk water.

論文

Diffusion behavior of methanol molecules confined in cross-linked phenolic resins studied using neutron scattering and molecular dynamics simulations

首藤 靖幸*; 和泉 篤士*; 萩田 克美*; 山田 武*; 柴田 薫; 柴山 充弘*

Macromolecules, 51(16), p.6334 - 6343, 2018/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:49.31(Polymer Science)

The dynamics of methanol confined in highly cross-linked phenolic resins was investigated using incoherent quasielastic neutron scattering (QENS) and atomistic molecular dynamics (MD) simulations. The QENS analysis for adeuterated phenolic resin and both deuterated and nondeuterated methanol indicated the presence of resin dynamics induced by methanol invasion and confined diffusion of the methanol molecules. QENS results suggested that methanol had a diffusion coefficient of 1.6 $$times$$ 10$$^{-6}$$ cm$$^{2}$$/s, which is 1 order of magnitude smaller than the bulk value (2.3 $$times$$ 10$$^{-5}$$ cm$$^{2}$$/s. The MD trajectories also showed that the methanol diffusion was limited by the resin network, consistent with QENS results in terms of the diffusion coefficient and diffusion-like behavior.

論文

理研超伝導加速空洞用ビームエネルギー・位置モニターの開発

渡邉 環*; 今尾 浩士*; 上垣外 修一*; 坂本 成彦*; 福西 暢尚*; 藤巻 正樹*; 山田 一成*; 渡邉 裕*; 小山 亮*; 外山 毅*; et al.

Proceedings of 15th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.49 - 54, 2018/08

現在、仁科加速器研究センターにおいて、超伝導加速空洞を建設中である。超伝導加速空洞の性能を示すQ値や表面抵抗値を維持するためには、脱ガスを発生するビーム診断装置は使用できず、非破壊型のビーム診断装置による測定が必須となる。そこで、斜めに四分割した静電型ピックアップを用いたビーム位置モニターシステムの開発を行ってきた。このシステムは、モニター間の距離を正確に測定した2台のモニターを用いて、ビームの飛行時間(TOF)を測定し、ビームの位置情報と同時に、ビームエネルギー値も得ることができるという特色を持つ。平成29年度は、このプロトタイプを完成させ、仁科センターのビーム輸送系に設置した。信号処理系やLabVIEWによるソフトウエアの開発も同時に進め、RIBFにおけるウランビーム加速時に試験を行ってきた。その結果、常時リアルタイムによる測定や測定結果の表示・保存が可能となった。今回の学会では、超伝導加速空洞用に開発を進めているビームエネルギー・位置モニターシステムについて発表をする。

論文

Dynamic of organic species in organo-clay/polypropyrene composite by quesi-elastic neutron scattering

福嶋 喜章*; 山田 武*; 田村 堅志*; 柴田 薫

Applied Clay Science, 155, p.15 - 19, 2018/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:31.92(Chemistry, Physical)

ジオクタデシルジメチルアンモニウムイオン(DODA$$^{+}$$)/ポリプロピレン複合体のために交換されたフルオロマイカ(ME100)カチオンのダイナミクスは、XRDおよびDSC以外に準弾性中性子散乱(QENS)によって分析された。低いQ=2.75nm$$^{-1}$$のDODA-ME100のQENSスペクトルは、DODA$$^{+}$$の融点である445Kより高い温度でも変化しなかった。この結果は、硬質シリケート層とDODA$$^{+}$$とME100との間の強い静電相互作用のために、層間距離における長距離($$>$$2nm)の分子運動が制限されることを示唆している。弾性強度スキャンの結果は、445Kにおける溶融状態においても、複合体中のポリマー鎖の動きが少し制限されていることを示唆した。QENSは、複合材料を研究するための有用なツールの1つであることが期待される。

論文

Liquid-like thermal conduction in intercalated layered crystalline solids

Li, B.; Wang, H.*; 川北 至信; Zhang, Q.*; Feygenson, M.*; Yu, H. L.*; Wu, D.*; 尾原 幸治*; 菊地 龍弥*; 柴田 薫; et al.

Nature Materials, 17(3), p.226 - 230, 2018/03

 被引用回数:71 パーセンタイル:96.98(Chemistry, Physical)

As a generic property, all substances transfer heat through microscopic collisions of constituent particles. A solid conducts heat through both transverse and longitudinal acoustic phonons, but a liquid employs only longitudinal vibrations. As a result, a solid is usually thermally more conductive than a liquid. In canonical viewpoints, such a difference also serves as the dynamic signature distinguishing a solid from a liquid. Here, we report liquid-like thermal conduction observed in the crystalline AgCrSe$$_{2}$$. The transverse acoustic phonons are completely suppressed by the ultrafast dynamic disorder while the longitudinal acoustic phonons are strongly scattered but survive, and are thus responsible for the intrinsically ultralow thermal conductivity. This scenario is applicable to a wide variety of layered compounds with heavy intercalants in the van der Waals gaps, manifesting a broad implication on suppressing thermal conduction. These microscopic insights might reshape the fundamental understanding on thermal transport properties of matter and open up a general opportunity to optimize performances of thermoelectrics.

論文

Application of ferrite process to radioactive waste; Study of ferrite product stability by micro-PIXE analysis

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 61, 2018/03

本研究では、フェライト処理による有害な元素の固定化技術の開発のために、目的元素によるフェライト生成物の違いを明らかにすることを目指す。フェライト生成物には原料由来の軽元素が含まれるため、組成分析にマイクロPIXE分析の適用を試みた。Pb及びCrの有害元素含有廃液をフェライト処理し、その生成物を試料としてXRDによる構造解析、PIXEによる組成分析を実施した。測定の結果、フェライトが同一構造をとっているにも関わらず、PbでのみSが検出された。本研究によって、目的元素を変えることによって、同一のフェライト構造をとるのにも関わらず、組成に違いが表れることが分かった。今後は、Sが構造に果たしている役割について調査し、有害元素の固定化性能への影響を明らかにする。

論文

Experimental investigation of the glass transition of polystyrene thin films in a broad frequency range

井上 倫太郎*; 金谷 利治*; 山田 武*; 柴田 薫; 深尾 浩次*

Physical Review E, 97(1), p.012501_1 - 012501_6, 2018/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:75.32(Physics, Fluids & Plasmas)

本研究では、非弾性中性子散乱(INS),誘電緩和分光法(DRS),熱膨張分光法(TES)を用いたポリスチレン薄膜の$$alpha$$過程を調べた。DRSおよびTES測定は、フィルムの厚さとともにガラス転移温度($$T_{rm g}$$)の低下を示した。一方、INS測定ではTgの上昇が認められた。この矛盾を解明するために、我々は、DRSとTESによって測定された$$alpha$$過程のピーク周波数($$f_{rm m}$$)の温度依存性を調べた。実験では、測定周波数領域で膜厚が減少するにつれてピーク周波数($$f_{rm m}$$)が増加することが明らかになった。この測定結果は、膜厚に伴う観察されたTgの減少と一致する。INSとDRSまたTESとの間の$$alpha$$過程の説明の相違は、不透明な壁効果のために、膜厚および移動度の低下による見掛けの活性化エネルギーの低下に起因すると考えられる。

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