Speciation of cesium in a radiocesium-bearing microparticle emitted from Unit 1 during the Fukushima nuclear accident by XANES spectroscopy using transition edge sensor

高橋 嘉夫*; 三浦 輝*; 山田 真也*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 橋本 直*; 蓬田 匠; 山口 瑛子; 岡田 信二*; 板井 啓明*; et al.

Journal of Hazardous Materials, 495, p.139031_1 - 139031_19, 2025/09

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.139031

本発表では、2011年の福島第一原子力発電所事故で放出された放射性セシウム含有微粒子(CsMP)中のセシウムの化学状態を、高分解能X線吸収分光法(XANES)とマイクロX線蛍光(-XRF)を用いて解析した。その結果、主にガラス中に溶解したセシウムと、内部空隙表面に濃縮したセシウムの2種が確認された。後者はもともと気体として存在し、溶けたガラスが冷えて固まる際に濃縮したと考えられる。これらの知見は、事故時のCsMP形成過程や今後の廃炉作業、安全評価に重要である。

Interlaboratory comparison of electron paramagnetic resonance tooth enamel dosimetry with investigations of the dose responses of the standard samples

豊田 新*; 井上 一彦*; 山口 一郎*; 星 正治*; 廣田 誠子*; 岡 壽崇; 島崎 達也*; 水野 秀之*; 谷 篤史*; 保田 浩志*; et al.

Radiation Protection Dosimetry, 199(14), p.1557 - 1564, 2023/09

https://doi.org/10.1093/rpd/ncad150

EPR(electron paramagnetic resonance, electron spin resonance (ESR)ともいう)線量計測法の汎用性評価のため、相互比較試験を行った。線量を推定するために必要な、数十から数百mGyの線量を与えた標準試料は、各参加機関が作成した。同様にして作成した試料に未知線量を与えたものとあわせた試料セットを測定した後、他の参加機関に送り、また、他の参加機関が作成した別の試料セットを測定するということを繰り返した。既知線量の試料で作成した検量線の傾きには若干の差が見られるが、未知線量試料の測定値の差は系統的であり、測定値ではなく試料に起因するところが大きいことが示唆された。詳細な解析結果も報告する予定である。

High-sensitive XANES analysis at Ce L-edge for Ce in bauxites using transition-edge sensors; Implications for Ti-rich geological samples

Li, W.*; 山田 真也*; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 早川 亮大*; 新田 清文*; 関澤 央輝*; 菅 大暉*; 宇留賀 朋哉*; 一戸 悠人*; et al.

Analytica Chimica Acta, 1240, p.340755_1 - 340755_9, 2023/02

https://doi.org/10.1016/j.aca.2022.340755

希土類元素は放射性元素であるアクチノイドのアナログ元素としてしばしば利用される。セリウム(Ce)は希土類元素の中でも+3価と+4価の両方をとり得る特別な元素である。環境試料中のCeの+3価と+4価の比を調べる手段としてX線吸収端近傍構造(XANES)が有力であったが、チタン濃度が高いと蛍光X線の干渉のために測定ができないという問題があった。本研究では、L吸収端だけでなくL吸収端を調べ、さらに新しい検出器であるtransition-edge sensor (TES)を利用することでこれまでは測定が難しかった試料も測定可能にした。この結果は様々な環境試料に応用可能である。

平成28年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

中野 政尚; 藤田 博喜; 永岡 美佳; 井上 和美; 小池 優子; 吉井 秀樹*; 檜山 佳典*; 大谷 和義*; 菊地 政昭*; 坂内 信行*; et al.

JAEA-Review 2017-037, 119 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2017-037.pdf:2.58MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成28年4月1日から平成29年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設, プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

Imidazolium-based anion exchange membranes for alkaline anion fuel cells; Elucidation of the morphology and the interplay between the morphology and properties

Zhao, Y.; 吉村 公男; 猪谷 秀幸*; 山口 進*; 田中 裕久*; 小泉 智*; Szekely, N.*; Radulescu, A.*; Richter, D.*; 前川 康成

Soft Matter, 12(5), p.1567 - 1578, 2016/02

https://doi.org/10.1039/C5SM02724A

We investigated the interplay between morphology and properties of a new graft-type of anion exchange membranes (AEMs) containing 2-methylimidazolium groups by using contrast variation small angle neutron scattering (SANS) technique. These AEMs prepared by radiation-induced grafting of 2-methyl-1-vinylimidazole and styrene into poly(ethylene-co-tetrafluoroethylene) (ETFE) films, possessed both high alkaline durability and high conductivity. The SANS measurement reveals that these membranes are consisted of three phases: crystalline lamellar and crystallite domains originating from the pristine ETFE, which offer good mechanical properties, hydrophobic amorphous domains, which offer a matrix to create conducting regions, and interconnected hydrated domains, which are composed of the entire graft chains and water and play a key role to promote the conductivity.

Clinical significance of L-type amino acid transporter 1 expression as a prognostic marker and potential of new targeting therapy in biliary tract cancer

解良 恭一*; 須納瀬 豊*; 大島 康宏; 石岡 典子; 荒川 和久*; 小川 哲史*; 砂長 則明*; 清水 公裕*; 富永 英之*; 織内 昇*; et al.

BMC Cancer, 13, p.482_1 - 482_12, 2013/10

https://doi.org/10.1186/1471-2407-13-482

The expression of L-type amino acid transporter 1 (LAT1) has been described to play essential roles in tumor growth and survival. However, it remains unclear about the clinicopathological significance of LAT1 expression in biliary tract cancer. This study was conducted to determine clinical significance of LAT1 expression and investigate whether LAT1 could be a new therapeutic target for biliary tract cancer. A total of 139 consecutive patients with resected pathologic stage I-IV biliary tract adenocarcinoma were retrospectively reviewed. Tumor sections were stained by immunohistochemistry for LAT1, CD98, Ki-67, microvessel density determined by CD34 and p53. Further, anti-tumor activity of LAT inhibitor, 2-aminobicyclo-(2,2,1)-heptane-2-carboxylic acid (BCH) was investigated using cholangiocarcinoma cell line. The expression of LAT1 was recognized in 64% of total patients, and closely correlated with CD98 expression, lymphatic metastases, cell proliferation and angiogenesis, and was a significant indicator for predicting poor outcome after surgery. Experiments showed that BCH significantly suppressed the tumor growth and BCH yielded an additive therapeutic efficacy to gemcitabine and 5-FU. A cooperative high expression of LAT1 with CD98 is a promising pathological marker to predict the outcome in biliary tract adenocarcinoma. Inhibition of LAT1 may be an effective targeted therapy for this distressing disease.

Alkaline durable anion exchange membranes based on graft-type fluoropolymer films for hydrazine hydrate fuel cell

吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 前川 康成; 山本 和矢*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 田中 裕久*

ECS Transactions, 50(2), p.2075 - 2081, 2012/10

https://doi.org/10.1149/05002.2075ecs

水加ヒドラジンなどの液体燃料を蓄電媒体とする白金フリー燃料電池自動車におけるアニオン伝導電解質膜は、強アルカリ中で使用されるため高いアルカリ耐性が要求される。本研究では、アルカリ耐性に優れたイミダゾール構造を直接基材膜にグラフトしたアニオン膜を作製し、アルカリ耐性の向上を図った。放射線グラフト重合により、ETFE膜にビニルイミダゾール-スチレン共重合グラフト鎖を導入した後、Nアルキル化反応、水酸化カリウムによるイオン交換反応を行い水酸化イミダゾリウムをグラフト鎖に含む共重合アニオン膜を得た。スチレンはイオン交換基間の正電荷反発を減少させるために導入した。1M水酸化カリウム中80Cの導電率の変化からアルカリ耐性を評価した結果、作製したアニオン膜は、初期の導電率28mS/cmに対し浸漬250時間後も10mS/cmの導電率を維持しており、数時間の浸漬で導電率が消失した従来型のグラフトアニオン膜と比較して高いアルカリ耐性を有することを実証できた。

放射線グラフト型アニオン伝導電解質膜の開発と水加ヒドラジン燃料電池への応用

吉村 公男; 猪谷 秀幸*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成

no journal, , 

水加ヒドラジンなどの液体燃料が使用可能なアルカリ形非白金燃料電池において、アニオン伝導電解質膜のアルカリ耐性の向上が求められている。本発表では、これまでに放射線グラフト重合を用いて作製したイミダゾリウム基を有するグラフト型アニオン膜について、それぞれの膜物性やアルカリ耐性、ならびに水加ヒドラジン燃料電池に応用した結果についてまとめた。現在最も一般的に用いられているアルキルアンモニウム基を、共鳴構造により正電荷を分散できるイミダゾリウム基に変更することで、従来問題になっていた含水膨潤による膜破断を抑制できた。そして、グラフト鎖へのイミダゾリウム基の直接導入、スチレンとの共重合化、及びイミダゾリウム環の2位炭素のメチル基による保護により、アルカリ耐性が大幅に向上し、燃料電池動作条件において、目標耐久性である1000時間以上を達成した。更に、グラフト鎖と同一組成のイオン性接着材料を新たに合成し、グラフト型アニオン膜と組み合わせて燃料電池セルを作製することで、水加ヒドラジン燃料による発電試験で230mW/cmの出力を確認できた。

4(5)-vinylimidazolium based anion exchange membranes prepared by radiation-induced grafting for hydrazine hydrate fuel cell

吉村 公男; 越川 博; 八巻 徹也; 猪谷 秀幸*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成

no journal, , 

電極触媒にコバルト、ニッケルなど低コストの金属が使用でき、高出力が期待できる水加ヒドラジンを燃料としたアニオン交換形燃料電池の実現には、アニオン伝導電解質膜のアルカリ耐性の革新的な改善が必須となっている。本研究では、これまで検討してきた放射線を利用して作製したグラフト膜(AEM1、AEM2)の分解反応の起点となるベンジル位と水素を化学構造中に持たないアニオン膜(AEM3)の合成方法の検討と、そのアルカリ耐性評価を行った。4(5)-ビニルイミダゾールのグラフト重合、イミダゾール部位のヨウ化メチルによるN-アルキル化、および水酸化カリウム(KOH)水溶液処理によるイオン反応により、アニオン膜AEM3の合成ルートを確立した。AEM3の導電率および含水率、IECはそれぞれ85 mS/cm、85%、2.26 meq/gとなり、燃料電池動作に十分な物性を有していた。60C、1M水酸化カリウム中での導電率減少からアルカリ耐性を評価した結果、AEM3は、従来のAEM1、AEM2に比べ浸漬初期の導電率の急激な減少が明確に抑制された。本結果より、分解の起点となるベンジル位と水素を分子構造中に含まない分子設計が、アルカリ耐性の向上に重要であることが確認できた。

放射線を利用したアニオン交換型電解質膜の作製とその電池特性

越川 博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 吉村 公男; 前川 康成; 山本 和矢*; 猪谷 秀幸*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 田中 裕久*

no journal, , 

放射線グラフト重合によりアニオン交換型電解質膜を作製し、ヒドラジン燃料電池への応用を検討している。グラフト重合時に架橋剤のジビニルベンゼン(DVB)を加えて電解質膜を作製し含水率の抑制を検討した。エチレン-テトラフルオロエチレン共重合膜に50kGyの線照射、0-1.5vol%のDVB、クロロメチルスチレン(CMS)、50vol%ジオキサン溶液でグラフト重合後、トリメチルアミン(TMA)水溶液による四級化及び水酸化カリウム水溶液によるOHイオン置換により、アニオン交換型電解質膜を作製した。DVBの割合が0.5vol%と低い条件でグラフトした膜ではグラフト基のほとんどが四級化したのに対し、DVB 1.5vol%の膜では6割以下と低下した。これは架橋密度が高まるにつれて、TMAが膜内に浸透しにくくなるためと考えられる。対イオンがClイオンの電解質膜は、DVB架橋によって含水率が低下したが、OHイオンの膜では架橋の効果がなく、アニオン交換型電解質膜の膨潤抑制機構はプロトン交換型のそれと異なることが示唆された。