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論文

Rapid determination of Sr-90 in environmental matrices by SPE-ICP-MS for emergency monitoring

藤原 健壮; 柳澤 華代*; 飯島 和毅

Environmental Radiochemical Analysis VI, p.89 - 96, 2019/09

ストロンチウム90は核分裂生成物のうち収率と毒性が高いため、環境試料の測定では低濃度での測定が必要となる。特に事故時においては迅速な環境モニタリングと健康影響の評価が必要である。環境中の放射性核種の移行挙動の評価のためには、溶液のみならず、生物や土壌中の分析が必要である。溶液中におけるストロンチウム90のICP-MSによる迅速分析手法が近年確立されている。しかしながら本手法では、土壌や魚等の分析については、同位元素や対象外物質を多く含むため、重核が測定に影響を与えるなどの理由によりまだ確立されていない。よって本研究では、魚や土壌中に含まれるストロンチウム90の分析手法をっかうりつするため、ストロンチウムの同位体やカルシウムのような共存イオンの影響を評価した。

論文

Temperature performance of portable radiation survey instruments used for environmental monitoring and clean-up activities in Fukushima

三枝 純; 柳澤 華代; 波澄 篤; 清水 武徳; 内田 芳昭*

Radiation Physics and Chemistry, 137, p.210 - 215, 2017/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

福島第一原子力発電所事故に伴い、県内各地で放射線モニタリングや環境修復活動が実施されている。現場の気温は夏期に40$$^{circ}$$C、冬期に-20$$^{circ}$$Cに達し、各種サーベイメータの想定使用温度の範囲外である。そこで福島で多く用いられている国産サーベイメータ4機種を対象として、恒温槽を用いた温度特性試験を実施し、指示値の温度依存性を調べた。

口頭

日本原子力研究開発機構福島環境安全センター笹木野分析所概要

三枝 純; 柳澤 華代; 山口 敏夫; 眞鍋 早知; 依田 朋之; 前田 智史; 内海 あずさ; 柴道 勝; 江尻 明; 栗田 義幸; et al.

no journal, , 

原子力機構は2011年6月に福島市内に活動拠点を設け、環境放射線(能)モニタリングや環境回復活動を実施してきた。2012年9月には福島市笹木野地区に分析所(笹木野分析所)を開設し、環境試料の放射能分析を行うための体制を整えてきた。このうち、$$gamma$$線スペクトロメトリに基づく放射能定量について、2015年10月にISO/IEC17025国際標準規格に基づく試験所としての認定を得た。本発表では当分析所の目的、保有機器、業務の概要、分析の信頼性向上に向けた各種取り組みについて紹介する。

口頭

海産物中の有機結合型トリチウムの迅速分析法

桑田 遥*; 萩原 大樹; 柳澤 華代; 眞鍋 早知*; 武石 稔; 渡辺 均; 植頭 康裕

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所からの排水にトリチウムが含まれるが、海水中と海産物中のトリチウム濃度は異なる可能性がある。そのため、海産物に取り込まれた有機結合型トリチウム(OBT)と組織自由水(TFWT)トリチウムを区別して評価することが重要である。OBT分析は、前処理工程が複雑なため非常に長い分析時間を要する。そこで海産物中のOBTの迅速分析法を開発した。本法では、従来の乾燥工程とは異なる凍結乾燥に加温乾燥を組み合わせた手法により、乾燥工程及び試料形状の検討を行った。凍結乾燥は組織自由水の回収率が約70%以上になるまで行い、前日との重量の比が1.0%未満になるまで加温乾燥を行った。これらの結果、乾燥工程に要する時間が約14日から約7日に短縮した。供試料量を減らしたところ、乾燥時間は4日程度であった。乾燥に要した時間について、試料形状はミンチ、ブロックともに差異は認められなかった。しかし、迅速試料燃焼装置の燃焼において、ミンチ状よりもブロック状にしたほうが燃焼水量も多く、燃焼の残存物も少ないためブロック状の試料が適していることが分かった。なお、本法における定量下限値はTFWTが0.84Bq/kg・生、OBTが0.15Bq/kg・生であった。

口頭

オンライン固相抽出/ICP-MSによる環境中放射性ストロンチウム分析法の検討

柳澤 華代*; 桑田 遥*; 萩原 大樹; 植頭 康裕

no journal, , 

Sr-90は化学的挙動がCaと類似し、骨に対して高い親和性を有する。そのため、骨や殻ごと食べる水産物中のSr-90濃度を求めることは重要である。本法では共存物質が多量に含まれると、シグナル強度の減少などが起こる場合があるため、水産物試料のCa含有量及び共存物質(Ca)存在下における測定値の挙動を調査した。試料中の主成分元素の含有量を把握するため、市販の水産物について、試料をマイクロ波試料前処理装置によって分解し、蒸留水で希釈してICP-AESで測定した。また、既知濃度のSr-90を含む試料溶液にCaを添加し、測定を行った。測定は内標準補正シグナル積算法に基づき、内標準溶液を導入して行った。また、安定Srを含む溶液をオンライン固相抽出/ICP-MSと同条件で分離・濃縮し、カラム通液前後のSr量をICP-AESで測定することで、Sr回収率を算出した。Re-187を用いて補正した場合、測定値は添加濃度に対してRSD8.0$$sim$$15.3%の範囲で一致したが、一部で添加濃度に対して最大約30%低い値が得られた。このとき、Sr回収率も同様の傾向を示したことから、今回の調査範囲内では、主に、Sr回収率の変化が測定値に影響を及ぼすと考えられる。

口頭

Rapid analytical method for OBT in marine products

桑田 遥*; 萩原 大樹; 柳澤 華代*; 眞鍋 早知*; 武石 稔; 渡辺 均; 植頭 康裕

no journal, , 

Tritium is included in liquid waste from Tokyo Electric Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, but concentrations of it in marine products and seawater have differences. Furthermore, concentrations of Organically Bound Tritium (OBT) and Tissue Free Water Tritium (TFWT) in marine products also have differences. Therefore, it is important to distinguish OBT from TFWT in marine products. A chemical procedure of OBT analysis needs very long time because a pretreatment process is complicated. Thus, a rapid analytical method for OBT in marine products was developed by Japan Atomic Energy Agency (JAEA). Due to this new methods of freeze-drying combined heating-drying, an analysis time is shorter than a conventional method from 14 to 7 days. The concentrations of TFWT and OBT in the flatfish sample which was caught near the Power Station were less than a detection limit (5, 0.5 Bq.kg$$^{-1}$$, respectively).

口頭

オンライン固相抽出/ICP-MSを用いた$$^{90}$$Sr迅速分析法の環境試料への適用

萩原 大樹; 柳澤 華代*; 桑田 遥*; 田辺 務; 植頭 康裕

no journal, , 

本研究の目的は、従来の放射能測定法に比べ、迅速性・簡便性に優れるオンライン固相抽出/ICP-MSによる$$^{90}$$Sr迅速分析法を、緊急時等における環境試料のスクリーニング分析法として確立することである。$$^{90}$$Srは骨に対して高い親和性を有するため、環境試料として骨や殻ごと食べる魚介類に着目し、主成分元素が$$^{90}$$Sr測定に与える影響の把握と解決に取り組んだ。この結果、比較的塩濃度の高い環境試料に対し、標準添加法を用いて添加回収試験を行ったところ、誤差の範囲内で一致した。したがって、より主成分元素濃度の高い環境試料に対しても本法を適用できる見通しを得た。

口頭

Measurement of Sr-90 in high matrix samples by ICP-MS

藤原 健壮; 柳澤 華代*; 飯島 和毅

no journal, , 

ストロンチウム90は核分裂生成物のうち収率と毒性が高いため、環境試料の測定では低濃度での測定が必要となる。特に事故時においては迅速な環境モニタリングと健康影響の評価が必要である。環境中の放射性核種の移行挙動の評価のためには、溶液のみならず、生物や土壌中の分析が必要である。溶液中におけるストロンチウム90のICP-MSによる迅速分析手法が近年確立されている。しかしながら本手法では、土壌や魚等の分析については、同位元素や対象外物質を多く含むため、重核が測定に影響を与えるなどの理由によりまだ確立されていない。よって本研究では、魚や土壌中に含まれるストロンチウム90の分析手法をっかうりつするため、ストロンチウムの同位体やカルシウムのような共存イオンの影響を評価した。

口頭

質量分析装置を用いた魚中の放射性ストロンチウム分析

松枝 誠; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 北村 哲浩

no journal, , 

ストロンチウム-90($$^{90}$$Sr)はウランなどが核分裂した際に多く生じる核種であり、従来の公定法(放射能分析)では約1ヵ月の時間を必要とした。そこで、誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)と前処理装置を組み合わせた質量分析システムを導入し、短時間での分析が可能となった。これまでは、共存する物質が少ない雨水などを対象としていたが、今回、多量のカルシウムなどを含む魚中の$$^{90}$$Srを分析したので報告する。

口頭

Trial of rapid measurement for $$^{90}$$Sr in animal bone by ICP-MS

小荒井 一真; 松枝 誠; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 北村 哲浩

no journal, , 

Sr-90とY-90は骨髄への被ばく影響が懸念され、福島第一原発事故後にモニタリングが必要な核種である。しかしながら、放射能測定法では複雑な化学分離や2週間の測定期間を要する。近年、ICP-MSを用いたSr-90の迅速測定法が開発され、土壌や水試料に適用されている。本発表では動物の骨を対象とし、ICP-MSの迅速測定法に適した化学分離法を開発し、実際の試料に適用した。動物の骨として、魚類骨の標準試料を測定試料として選定した。試料の前処理として、マイクロウェーブ分解装置によって硝酸に溶解させた。溶解後の試料はSrレジンを用いた化学分離法をICP-MSの測定システムに組み込み、一連の行程で分析を可能にした。この工程によって、Sr-90をICP-MSで測定する際の妨害元素となるCa, Ba, Y, Zr, Fe, Geを分離した。娘核種のY-90も測定を妨害するため、酸素リアクションによって除去した。0.1gの骨の標準試料を使用した場合、100Bq/gの試料であれば測定可能であることを確認した。

口頭

骨中$$^{90}$$SrのICP-MS分析に向けた固相抽出法の検討

小荒井 一真; 松枝 誠; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 北村 哲浩

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって放出された核種の1つとして$$^{90}$$Srが挙げられる。放射能測定によらない新しい手法として、ICP-MSによって$$^{90}$$Srの定量が試みられている。これまでに、ICP-MSを含む測定システムを開発し、土壌や水試料を対象とし迅速に$$^{90}$$Srを測定可能であることが示された。これまでにICP-MSを用いて骨などの硬組織を測定した例はない。本研究ではICP-MSによる硬組織中$$^{90}$$Sr分析に固相抽出法を最適化させる。MW分解後の魚骨は蒸発乾固し、10mLの2.6M硝酸に溶解した。$$^{90}$$Srの固相抽出はフローインジェクション装置を用いて行った。魚骨分解後の2.6M硝酸溶液、各フラクションは100-10000倍に希釈し、ICP-MS(NEXION300X、Perkin Elmer)によって溶液内の元素濃度を定量した。測定の結果、Srの回収率を担保しながら測定の妨害元素を除去できた。以上のように、ICP-MSによる硬組織中$$^{90}$$Sr測定に適した固相抽出法を開発した。本手法はフローインジェクション装置内で行ったため、オンライン固相抽出/ICP-MSに適用できる。一連の行程での所用時間は数十分であり、迅速な硬組織中$$^{90}$$Srの測定が可能となる。

口頭

オンライン固相抽出ICP-MS法を用いた骨中$$^{90}$$Sr分析における定量値の評価及び補正

松枝 誠; 小荒井 一真; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 北村 哲浩

no journal, , 

Sr-90は人体や動物の体内に取り込まれると骨や歯などの硬組織に蓄積することから、被ばく評価の観点から硬組織の分析ニーズは高いと考えられるが、従来の放射能分析では1ヶ月程度の期間を必要とすることから、多量のサンプルを処理するのは難しい。よって今回、放射能分析と比較して迅速分析が可能であるオンライン固相抽出/ICP-MS法への適用を検討した。本法は主に雨水などの環境試料水中に含まれるSr-90の分析において活用されており、サンプル中のマトリックスによって生ずるICP-MSの感度変化やシステム内に組み込まれているSr吸着樹脂の回収率変動に対応する補正法により、精度よく定量値を求められることが報告されている。しかしながら、今回対象とする硬組織においては環境試料水と比較して多量のマトリックスが含まれている。そのため、同重体干渉物質, 安定同位体Sr及びその他高濃度元素について定量値への影響評価及びその補正方法について調査を行った。

口頭

動物の硬組織中$$^{90}$$Sr測定のためのICP-MSの測定条件最適化

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信

no journal, , 

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析への適用性を検討した。検出下限値19Bq/kgで硬組織中$$^{90}$$Srを定量することが可能であり、実際の硬組織中の$$^{90}$$Srも定量することができた。

口頭

硬組織内部の$$^{90}$$Srの分布測定のための少量試料中$$^{90}$$Srの測定

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 木野 康志*; 岡 壽崇; 奥津 賢一*; 山下 琢磨*; et al.

no journal, , 

硬組織(歯や骨)は動物の生息環境中の$$^{90}$$Srの分布の指標とされている。硬組織は代謝の遅い生体組織であるため、組織内に生体の$$^{90}$$Sr取り込みの履歴を残す可能性がある。硬組織内での$$^{90}$$Srの分布を明らかにするためには、硬組織を分割し微細な試料の測定が求められる。本発表では、少量試料に有利なICP-MS法の妥当性を明らかにするために、放射能測定法との比較を行った。放射能測定法およびICP-MS法ともに0.10g中の硬組織中$$^{90}$$Srの定量に成功した。LODを比較すると、1.0g試料の放射能測定が最も低く、続いて0.10g試料のICP-MS測定、0.10gの放射能測定が最も大きいという結果であった。またICP-MS法の分析時間は8時間と、放射能測定法より短時間での分析である。硬組織の微細な破片を測定する場合、ICP-MS法は放射能測定法同様に、$$^{90}$$Sr分析法として適用可能であると考えられる。今後、定量値のばらつきや検出感度を改善することで、より実用的な生体の$$^{90}$$Sr取り込み履歴の調査に応用できると考えられる。

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