Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Yang, X.*; Che, G.*; Wang, Y.*; Zhang, P.*; Tang, X.*; Lang, P.*; Gao, D.*; Wang, X.*; Wang, Y.*; 服部 高典; et al.
Nano Letters, 25(3), p.1028 - 1035, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)飽和sp
-カーボンナノスレッド(CNTh)は、その高いヤング率と熱伝導率が予測され、大きな関心を集めている。中心環へのヘテロ原子の導入がCNThの形成に影響を与え、化学的に均質な生成物が得られることが示されているが、ペンダント基が重合プロセスに与える影響については、まだ未解明である。本研究では、フェノールの圧力誘起重合を調べ、0.5GPaと4GPa以下で起こる2つの相転移を明らかにした。20GPa以上では、フェノールは水酸基とカルボニル基を持つ重合度4のCNTに重合する。ヒドロキシル基の水素移動は、重合度6のナノスレッドの形成を妨げることがわかった。この発見は、さらなるカラム内重合を阻止する水酸基の重要な役割を浮き彫りにし、今後のメカニズム研究やナノ材料合成に貴重な示唆を与えるものである。
Xu, J.*; Lang, P.*; Liang, S.*; Zhang, J.*; Fei, Y.*; Wang, Y.*; Gao, D.*; 服部 高典; 阿部 淳*; Dong, X.*; et al.
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), p.2445 - 2451, 2025/00
アルダー-エン反応は、アルケンとアリル水素との化学反応であり、C-C結合を構築する効率的な方法である。従来、この反応には触媒、高温、あるいは光触媒が必要であった。本研究では、触媒を用いずに室温下で加圧することで成功した1-ヘキセンのアルダー-エン反応を報告する。1-ヘキセンは4.3GPaで結晶化し、18GPaで重合してオレフィンを形成する。ガスクロマトグラフィー-質量分析法により、1-ヘキセンが高圧下でのアルダー-エン反応により二量体を生成することを発見した。その場中性子回折から、この反応過程はトポケミカル則に従わないことがわかった。理論計算により、1つのC-H 
結合と2つのアルケン
結合を含む6員環遷移状態が示され、そのエネルギーは20GPaまで圧縮すると明らかに減少した。本研究は、触媒を用いずに室温でアルダー-エン反応を実現する新規かつ有望な方法を提供し、この重要な反応の応用を拡大するものである。
Baccou, J.*; Glantz, T.*; Ghione, A.*; Sargentini, L.*; Fillion, P.*; Damblin, G.*; Sueur, R.*; Iooss, B.*; Fang, J.*; Liu, J.*; et al.
Nuclear Engineering and Design, 421, p.113035_1 - 113035_16, 2024/05
被引用回数：5 パーセンタイル：96.99(Nuclear Science & Technology)In the Best-Estimate Plus Uncertainty (BEPU) framework, the use of best-estimate code requires to go through a Verification, Validation and Uncertainty Quantification process (VVUQ). The relevance of the experimental data in relation to the physical phenomena of interest in the VVUQ process is crucial. Adequacy analysis of selected experimental databases addresses this problem. The outcomes of the analysis can be used to select a subset of relevant experimental data, to encourage designing new experiments or to drop some experiments from a database because of their substantial lack of adequacy. The development of a specific transparent and reproducible approach to analyze the relevance of experimental data for VVUQ still remains open and is the topic of this contribution. In this paper, the concept of adequacy initially introduced in the OECD/NEA SAPIUM (Systematic APproach for model Input Uncertainty quantification Methodology) activity is formalized. It is defined through two key properties, called representativeness and completeness, that allows considering the multifactorial dimension of the adequacy problem. A new systematic approach is then proposed to analyze the adequacy of a set of experimental databases. It relies on the introduction of two sets of criteria to characterize representativeness and completeness and on the use of multi-criteria decision analysis method to perform the analysis. Finally, the approach is applied in the framework of the new OECD/NEA ATRIUM activity which includes a set of practical IUQ exercises in thermal-hydraulics to test the SAPIUM guideline in determining input uncertainties and forward propagating them on an application case. It allows evaluating the adequacy of eight experimental databases coming from the Super Moby-dick, Sozzi-Sutherland and Marviken experiments and identifying the most adequate ones.
Wang, X.*; Tang, X.*; Zhang, P.*; Wang, Y.*; Gao, D.*; Liu, J.*; Hui, K.*; Wang, Y.*; Dong, X.*; 服部 高典; et al.
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 12(50), p.12055 - 12061, 2021/12
被引用回数：12 パーセンタイル：60.67(Chemistry, Physical)置換ポリアセチレンは、ポリアセチレン骨格の化学的安定性,物性,付加機能の向上が期待されるが、その多様性は非常に限られている。今回我々は、固体のアセチレンジカルボン酸に外圧を加えることにより、従来の方法では合成が非常に困難であったトランス-ポリアセチレン骨格上のすべての炭素がカルボキシル基に結合した結晶性のポリ-ジカルボキシルアセチレンができることを報告する。重合は、水素結合を利用したトポケミカル反応であった。このユニークな構造は、カルボニル基の極めて高い含有量とポリアセチレン骨格の高い導電性を組み合わせたもので、リチウムイオン電池(LIB)負極として高い比容量と優れたサイクル/レート性能を示す。我々は、完全に機能化された結晶性ポリアセチレンを紹介し、高分子LIB材料や活性基を多く含む高分子材料合成のために圧力重合が有力な方法であることを提案する。
Gao, D.*; Tang, X.*; Wang, X.*; Yang, X.*; Zhang, P.*; Che, G.*; Han, J.*; 服部 高典; Wang, Y.*; Dong, X.*; et al.
Physical Chemistry Chemical Physics, 23(35), p.19503 - 19510, 2021/09
被引用回数：6 パーセンタイル：33.08(Chemistry, Physical)窒素に富む分子の圧力有機相転移や重合は、環境にやさしい高エネルギー密度材料の開発にとって非常に重要であるため、広く注目されている。本論文では、その場ラマン,IR,X線回折,中性子回折、および理論計算をもちい、100GPaまでの1H-テトラゾールの相転移挙動と化学反応の研究を紹介する。2.6GPa以上での相転移が確認され、その高圧構造は、以前に報告されたユニットセル内に2つの分子をもつものではなく、1つの分子をものであることが分かった。1H-テトラゾールは、おそらく窒素-窒素結合ではなく炭素-窒素結合により、100GPa以下で可逆的に重合する。私たちの研究は、1H-テトラゾールの高圧相の構造モデルを更新し、もっともらしい分子間結合の経路を初めて提示した。これにより、窒素に富む化合物の相転移と化学反応の理解が進み、新しい高エネルギー密度材料の設計に役立つと考えられる。
Wang, Y.*; Jia, G.*; Cui, X.*; Zhao, X.*; Zhang, Q.*; Gu, L.*; Zheng, L.*; Li, L. H.*; Wu, Q.*; Singh, D. J.*; et al.
Chem, 7(2), p.436 - 449, 2021/02
被引用回数：269 パーセンタイル：99.76(Chemistry, Multidisciplinary)Nanozymes are promising alternatives to natural enzymes, but their use remains limited owing to poor specificity. Overcoming this is extremely challenging due to the intrinsic structural complexity of these systems. We report theoretical design and experimental realization of a series of heterogeneous molybdenum single-atom nanozymes (named Mo
-N
-C), wherein we find that the peroxidase-like specificity is well regulated by the coordination numbers of single Mo sites. The resulting Mo-N
-C catalyst shows exclusive peroxidase-like behavior. It achieves this behavior via a homolytic pathway, whereas Mo-N
-C and Mo-N
-C catalysts have a different heterolytic pathway. The mechanism of this coordination-number-dependent enzymatic specificity is attributed to geometrical structure differences and orientation relationships of the frontier molecular orbitals.
Zheng, X.; Mandelli, D.*; Alfonsi, A.*; Smith, C.*; 杉山 智之
Proceedings of 30th European Safety and Reliability Conference and 15th Probabilistic Safety Assessment and Management Conference (ESREL 2020 and PSAM-15) (Internet), p.2176 - 2183, 2020/11
The paper introduces a simulation-based Level 2 probabilistic risk assessment (PRA) of a multi-unit nuclear power plant. We propose the methodology by quantifying risk for a station-blackout accident scenario, initialized by a loss-of-offsite-power event. Contrary to classical PRA that applies static models such as event-tree/fault-tree, the analysis is seamlessly integrated with mechanistic simulation and PRA models, including: (1) a simplified thermal-hydraulic code for simulating system behaviors; (2) a Markovian model for the failure mechanism of decay-heat-removal systems, to investigate the interaction between mechanistic simulation and reliability analysis; and (3) classical containment event trees for evaluating containment performances and hydrogen-explosion risk under severe accident conditions. All dynamic and static models, including plant dependencies, are unified within the RAVEN computational framework, applying RAVEN components, External Model, Ensemble Model, and PRA Plugins. The study demonstrates an integrated assessment of risks by considering accident progression and inter-unit system interactions, both time dependent. Statistical data analysis is used to quantifying risk metrics, including core damage frequencies, large early release frequencies and plant damage status. The methodology pertains to modern risk-analysis methodologies such as risk-informed safety margin characterization (RISMC) and dynamic PRA.
Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.
Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10
被引用回数：30 パーセンタイル：77.06(Chemistry, Multidisciplinary)固体トポケミカル重合(SSTP)は機能的な結晶性高分子材料を合成するための有望な方法であるが、溶液中で起こるさまざまな反応とは対照的に、非常に限られたタイプのSSTP反応しか報告されていない。ディールス・アルダー(DA)および脱水素-DA(DDA)反応は、溶液中で六員環を作るための教科書的反応であるが、固相合成ではほとんど見られない。本研究では、固体の1,4-ジフェニルブタジイン(DPB)を10-20GPaに加圧することで、フェニル基がジエノフィルとして、DDA反応することを複数の最先端の手法を用いて明らかにした。臨界圧力での結晶構造は、この反応が「距離選択的」であることを示している。つまり、フェニルとフェニルエチニル間の距離3.2
は、DDA反応は起こせるが、他のDDAや1,4-付加反応で結合を形成するには長すぎる。回収された試料は結晶性の肘掛け椅子型のグラファイトナノリボンであるため、今回の研究結果は、原子スケールの制御で結晶質炭素材料を合成するための新しい道を開く。
H - CF cocrystal towards graphane structureWang, Y.*; Dong, X.*; Tang, X.*; Zheng, H.*; Li, K.*; Lin, X.*; Fang, L.*; Sun, G.*; Chen, X.*; Xie, L.*; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 58(5), p.1468 - 1473, 2019/01
被引用回数：47 パーセンタイル：82.58(Chemistry, Multidisciplinary)芳香族の圧力誘起重合反応(PIP)は、sp
炭素骨格を構築するための新しい方法であり、ベンゼンとその誘導体を圧縮することによってダイヤモンド様構造を有するナノスレッドを合成した。ここで、ベンゼン-ヘキサフルオロベンゼン共結晶(CHCF)を圧縮することにより、PIP生成物中に層状構造を有するH-F置換グラフェンを同定した。その場中性子回折から決定された結晶構造およびガスクロマトグラフィー質量スペクトルによって同定された中間生成物に基づいて、20GPaでは、CHCFがベンゼンおよびヘキサフルオロベンゼンを交互に積み重ねた傾斜カラムを形成し、それらが[4+2]重合体に転化し、次いで、短距離秩序を持つ水素化フッ素化グラフェンに変化する。反応プロセスは[4+2]ディールス-アルダー, レトロディールス-アルダー、および1-1'カップリング反応を含み、前者はPIPの重要な反応である。われわれの研究は、CHCFの素反応を初めて確認した。これは、芳香族化合物のPIPについての新しい見方を提供する。
spectroscopy of the even-even nucleus 
PtLi, G. S.*; Liu, M. L.*; Zhou, X. H.*; Zhang, Y. H.*; Liu, Y. X.*; Zhang, N. T.*; Hua, W.*; Zheng, Y. D.*; Fang, Y. D.*; Guo, S.*; et al.
Physical Review C, 89(5), p.054303_1 - 054303_9, 2014/05
被引用回数：5 パーセンタイル：36.81(Physics, Nuclear)タンデム加速器で88MeVにまで加速された
Oビームを用いて
Yb(O, 4
)反応を起こし、Ptの高スピン準位を調べた。その結果、
1(ここで
は
もしくは
)配位による正パリティバンドを大幅に拡張するとともに新しく負パリティバンドを同定し、 
配位を持つことを明らかにした。また、イラスト準位においてスピンの増加に伴い振動から回転へと構造変化を起こしている可能性について議論した。さらにバンド特性を明らかにするためにTotal Routhian surface計算を行った。
森本 巌; Zheng, X. D.*; 前原 直; 木代 純逸*; 高山 健*; 堀岡 一彦*; 石塚 浩*; 川崎 温*; 志甫 諒
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 475(1-3), p.509 - 513, 2001/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)ミリ波帯自由電子レーザーのシードパワー源として、線形誘導加速器La
を用いたBWO実験研究が行われている。La
では、ビームエネルギー1MeV,ビーム電流数kA,パルス幅100nsの電子ビームを加速している。BWO実験では、アニュラービームをガイド磁場ITを用いてコルゲート導波管へ入射している。今までのところ、9.8GHz, 200MWの発振に成功している。このBWO実験では、電子銃からコルゲート導波管入口へのアニュラービームの伝送が重要である。今回、このビーム伝送実験の詳細について発表する。
菊池 満; Fasoli, A.*; 滝塚 知典*; Diamond, P.*; Medvedev, S.*; Duan, X.*; 図子 秀樹*; 古川 勝*; 岸本 泰明*; Wu, Y.*; et al.
no journal, ,
トカマクにおける標準的なD型Hモードプラズマシナリオは熱粒子制御の観点からは課題を含んでいる。革新的なトカマク配位として負三角度の可能性が菊池等によって議論されている。CRPP-EPFLによる負三角度プラズマの実験と理論研究で閉じ込め改善が報告されており、負三角度配位はSOL流速の低減が示唆される。近年のタイプII ELMやグラッシーELMの理論研究によると第2安定化領域へのアクセスを閉じることと運動論的効果が小ELMの達成に重要であることがわかってきた。Medvedevによると負三角度では第2安定化領域への窓が閉じることが分かっている。講演では、これらを含む最近の理解進展をまとめる。
