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口頭

Thermal conductivity measurement of (Pu$$_1$$$$_-$$$$_x$$,Am$$_x$$)O$$_2$$ (x=0.03, 0.07)

松本 卓*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 小笠原 誠洋*

no journal, , 

高レベル放射性低減という観点からMAをMOX燃料に添加したMA-MOX燃料が考えられている。MOX燃料の燃料設計や性能評価においてさまざまな熱物性値が必要であるが、その中でも熱伝導率は最も重要なパラメータの一つである。PuO$$_2$$はMOX燃料の構成成分の一つであり、その熱伝導率を評価することはPu含有率の影響を把握するうえで重要である。しかしPuO$$_2$$の熱伝導率データは少なく、報告値は文献ごとに異なる。またAm含有の影響を評価した文献も少ない。そこで本報告ではAmを最大7%含有したPuO$$_2$$の熱伝導率の測定及びPuO$$_2$$の熱伝導率へのAm含有の影響について発表を行う。

口頭

Thermal conductivities of (U$$_{1-y}$$, Pu$$_{y}$$)O$$_{2.00}$$ (y = 0.00 - 0.46)

森本 恭一; 小笠原 誠洋*

no journal, , 

MOX燃料の熱伝導率に対するPu含有の影響については多くの研究者が実験的,計算的手法を用いて研究を行っている。一方でPu含有依存性に関するこれまでの実験データはばらつきが大きく、また、その依存性については研究者によってさまざまな見解がある。本研究ではPu含有率が2$$sim$$46%の化学量論組成のMOX試料を準備し、熱伝導率におけるPu含有率依存性について調査した。試験の結果、本試験のPu含有率の範囲ではPu含有の影響は小さく、熱伝導率はPu含有率の増加に従ってわずかに単調に減少することがわかった。

口頭

Recent advances in material properties and behavior of transuranium compounds for application to nuclear fuel cycle

高野 公秀; 西 剛史; 林 博和; 中島 邦久; 音部 治幹

no journal, , 

将来の核燃料サイクルにおいては、マイナーアクチノイド(MA)の核変換サイクルが有望な選択肢として考慮されているが、超ウラン元素(TRU)、特にAmとCmの添加は燃料の化学形にかかわらず、製造工程,材料物性,挙動等へのインパクトが大きい。われわれは種々の形態の核変換サイクルにおけるTRU化合物の物性や挙動に関して基礎・基盤研究を進めており、本講演では以下に挙げる最近の研究成果を紹介する。(1)加速器駆動システムによるMA核変換用窒化物燃料に関して、ZrN母材への希土類及びTRU窒化物の固溶度、窒化物焼結体熱伝導率のZrN含有率依存性、(2)窒化物燃料の乾式再処理に関して、TRU塩化物の新規調製法と融点測定、(3) MAを添加した高速炉用金属燃料製造時に問題となる、高温でのAm蒸発損失、(4) Amを添加した酸化物燃料の酸素ポテンシャルとO/M比に関して、蛍石型構造とパイロクロア型構造での酸素ポテンシャルの相違、(5)短半減期$$alpha$$崩壊核種による自己照射損傷とヘリウム蓄積の影響に関して、結晶格子とバルクの膨張・焼鈍挙動の相関、欠陥蓄積に伴う熱伝導率低下。

口頭

High quality single crystal growth and electronic state investigation of actinide intermetallic compounds

芳賀 芳範

no journal, , 

Recent progress in high quality single crystal growth and experimental investigation on electronic states of actinide intermetallic compounds will be reviewed. Among them, the tetragonal HoCoGa$$_5$$-type compounds are well known for their unconventional superconductivity and magnetic orderings. On the other hand, ThCr$$_2$$Si$$_2$$-type compounds are attracting attentions because of unusual behavior. The occurrence of the hidden-order state in URu$$_2$$Si$$_2$$ and superconductivity coexisting with it are extensively studied using an extremely high quality single crystal.

口頭

EXAFS investigation of substituent effect of the hybrid type PDA complexes for actinides and lanthanides separation

塩飽 秀啓; 小林 徹; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

アクチノイド認識化合物の開発は、原子炉から発生する放射性廃棄物の処理のために非常に重要である。われわれは、アクチノイド(An)及びランタノイド(Ln)のようなハードメタルに対して良好な親和性を示す酸素ドナーと、共有結合性相互作用を介してランタノイドから三価アクチノイドを分離することができる窒素ドナーの二つの官能基を両方持つ、ハイブリッド型配位子ピリジンジカルボキシアミド(PDA)を開発し、その構造と機能の関係を研究している。実プロセスにPDAを適用するために、PDA錯体の高度化に向けて、メチルフェニル-PDAを出発物質として、メチル基の位置に直鎖アルキル鎖を順次導入し、放射光EXAFS法によって錯体構造と分離能の関係を調べた。その結果、Ln-PDA錯体の窒素原子と金属間距離と炭素鎖数との関係に一定の相関関係が見られた。炭素鎖数に対する距離のプロットは、ある炭素鎖数を最小値にもつV字型傾向が見られた。しかもLnによって谷となる炭素数が異なっている。これは、静電的相互作用及び立体障害の増加双方の相乗効果に起因すると考えられる。これらの結果から、アクチノイドとランタノイドを効果的に分離抽出できる分子構造の知見を得ることができ、新しい配位子の分子設計に貢献できる意義は大きい。

口頭

The First successful ionization of Lr ($$Z$$=103) by a surface ionization technique

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 佐藤 望; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 宮下 直*; Sch$"a$del, M.; 金谷 佑亮; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

ローレンシウム($$Lr$$, $$Z$$=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)に用いることのできる、He/CdI$$_2$$ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体及び種々の短寿命希土類同位体のイオン化を行った。その結果、$$^{256}$$Lrを初めてイオン化,質量分離することに成功するとともに、短寿命希土類元素の実効イオン化エネルギーとイオン化効率との相関関係から、Lrのイオン化エネルギーを初めて実験的に見積ることができた。

口頭

Selective actinides separation process by amide based new ligands

鈴木 伸一; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

no journal, , 

軽水炉から高速炉への移行期の核燃料サイクル技術として、アミド基を有する化合物を用いた新規のアクチノイド分離プロセスの研究開発を行っている。これまでに、ウランを単離する分岐アルキルモノアミド(BAMA)及び3価,4価,6価のアクチノイドを選択的に分離できるフェナントロリンアミド(PTA)の開発に成功している。本研究においては、(1)使用済燃料中に約95%含まれるウランを分岐アルキル鎖を有するBAMAで選択的に単離、(2)残った抽出残液(プルトニウム+高レベル廃液)から、PTAにより全アクチノイドを一括抽出する、という2段階で全アクチノイドを回収するプロセスの提案を行う。本プロセスは、2段階で全アクチノイドを処理することで、経済性の向上、核不拡散抵抗性の向上、スケールダウン、環境負荷低減など、を実現できる革新的な次世代再処理プロセスとして期待できる。

口頭

Complex formation dynamics of actinide and lanthanide with polydentate ligands by time resolved XAFS

矢板 毅; 松村 大樹; 鈴木 伸一; 小林 徹; 塩飽 秀啓

no journal, , 

ウラン及びランタノイドと多座配位有機配位子との錯形成ダイナミクスについて、SPring-8 BL14B1における分散型EXAFS測定装置によって研究した。ランタノイドとPhenあるいはPTAなどの錯形成反応は、有機配位子との混合後速やかに平衡に達した。しかしながら、構造特性が平衡に達する時間に比べ、電子状態が平衡に達するには、約30秒程度遅かった。一方、ウラン(IV)とPTAとの錯形成は、構造特性は平衡に達するに要する時間は20分以上の時間が必要であったが、電子状態の変化は、20分後もまだ直線的に変化しており、測定時間内には平衡に達することはなかった。このことから、アクチノイド,ランタノイドともに、構造が落ち着いた後、電子状態の再構成が行われていることが、明らかとなった。すなわち、アクチノイド及びランタノイドの錯形成ダイナミクスにおいては、静電的相互作用と共有結合的相互作用が、見かけ上独自に起こり、構造は主に速い相互作用である静電的相互作用によって決まり、引き続く共有結合的相互作用は、遅れてくることが明らかとなった。また、アクチノイドとランタノイドとの反応速度の違いは、かなり異なることも明らかとなった。

口頭

The Redox potential of mendelevium (Md) determined atom-at-a-time with a flow electrolytic column

Sch$"a$del, M.; 豊嶋 厚史; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

The redox behavior of mendelevium (Md) was studied using a flow electrolytic chromatography apparatus. It was clearly observed that, applying appropriate potentials on the chromatography column, the most stable Md$$^{3+}$$ is reduced to Md$$^{2+}$$. The redox potential of the Md$$^{2+}$$ = Md$$^{3+}$$ + e$$^{-}$$ couple was determined to be -0.16 $$pm$$ 0.05 V vs. a normal hydrogen electrode.

口頭

Effect of organic acids on the adsorption and reduction of uranium(VI) by microorganisms

大貫 敏彦; 鈴木 義規*

no journal, , 

中性水溶液中で6価ウランの微生物による吸着と還元について、有機酸の影響をクエン酸, EDTA及びNTAを用いて検討した。その結果、有機酸の存在は吸着を阻害した。また、微生物による還元ではウラニウムが溶解していることを明らかにした。さらに、スペクロスコピー解析から4価ウランの濃度を求めて、還元の速度を算出した。これらの結果から、クエン酸ウランのような多核錯体を生成する場合には、微生物還元速度が遅くなることを明らかにした。

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