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熊田 高之; 牛田 考洋*; 清水 裕太*; 熊谷 純*
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1318 - 1322, 2008/10
被引用回数:8 パーセンタイル:48.77(Chemistry, Physical)近年、われわれは線照射した固体para-H
(p-H
)中にH
, p-H
-HD, p-H
-D
混合固体中にそれぞれH
D
, H
D
のESR信号を見つけることに成功した。われわれはまた、H
+HD
H
D
+H
やH
+D
H
D
+H
などの、同位体置換反応の観測も行った。H
は固体p-H
をH
+H
H
+H
反応により拡散し、その拡散は自然同位体比で存在するHD分子とH
+HD反応することで終息する。一方で、同位体置換体H
D
, H
D
, H
D
イオンは固体p-H
中を拡散することができず、それらは捕捉電子と半減期5時間程度で対再結合することが判明した。
木村 敦; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 広田 耕一
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1253 - 1257, 2008/10
被引用回数:11 パーセンタイル:58.97(Chemistry, Physical)Halogenated organic chemicals such as polychlorodibenzo-p-dioxin, polychlorobiphenyls and hexachlorobenzene are toxic pollutants characterized by persistence and accumulation to the body of aquatic animals. These pollutants are not readily treated by advanced oxidation treatments such as ozone/UV, ozone/hydrogen peroxide and so on. The ionizing radiation, however, is expected as a good technique for treating halogenated organic compounds because it can homogeneously and quantitatively produce reactive species that can oxidize target substances. Room temperature ionic liquids (RTILs) have unique properties such as nonvolatile, nonflammable, high polarity, and wide electrochemical window1). We paid attention to the combination method of ionizing radiation and RTILs as a new environmental conservation technology for the treatment of halogenated chemicals.
阿達 正浩; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 鳴海 一雅; 山田 圭介; 金子 敏明*
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1328 - 1332, 2008/10
被引用回数:1 パーセンタイル:10.01(Chemistry, Physical)高速クラスターイオンは電子的な衝突を介して物質と相互作用する。このこととクラスターの多体衝突効果とを合わせて考え、電荷状態とクラスター構造との関係を明らかにすることで相互作用解明へとつながる知見が得られると期待した。そのためにわれわれはクーロン爆発イメージング法により拡大したクラスター構成イオンの相対位置と電荷状態を同時測定している。この方法で構造弁別するためには、薄膜内部での散乱や相対位置の拡大による相対位置のずれの度合いを評価する必要がある。そこで、直線構造と三角構造のそれぞれのCクラスターの薄膜透過後の軌道を計算するための粒子軌道計算コードを開発し、測定システムに対する評価を行った。このコードでは、拡大後の各イオンの位置の重心からの距離を用いて、原点付近で三角構造の割合が、周辺では直線構造の割合が高まるような平面上の点に変換する方式を考案して取り入れた。その結果、原点を中心とした円形領域を設定することで構造弁別の精度の評価が可能となり、直線構造と三角構造とをそれぞれ70%, 90%の精度で弁別可能な条件を見いだした。
北澤 真一; 山本 春也; 浅野 雅春; 齋藤 勇一; 石山 新太郎
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1333 - 1336, 2008/10
被引用回数:3 パーセンタイル:23.44(Chemistry, Physical)二酸化チタン内部でのエネルギー移行を調べるために10keVのエネルギーの窒素のイオン照射による室温状態でのラジオ・ルミネッセンス(RIL)の研究を行った。二酸化チタン試料は、ゾルゲル法及び直接酸化法により作製した。紫外-可視領域のRILスペクトルには、結晶欠陥による可視光のバンドが2.0eVに、二酸化チタン結晶内のTi 3dとO
2s間の放射遷移による紫外光のバンドが2.0eVに観測され、ローレンツ曲線によるフィッティングにより解析した。二酸化チタンの結晶によるバンドギャップによる違いがバンドの強度比に現れないことから、RILは十分に大きなエネルギーによる励起状態から緩和されて生成した準位からの放射遷移によると考えられる。この研究により、二酸化チタンの励起・緩和過程の一部が解明された。
横谷 明徳; 鹿園 直哉; 藤井 健太郎; 漆原 あゆみ; 赤松 憲; 渡辺 立子
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1280 - 1285, 2008/10
被引用回数:53 パーセンタイル:94.89(Chemistry, Physical)電離放射線の生体への照射により細胞内のDNAに、放射線のエネルギーの直接付与(直接過程)及び拡散性の水ラジカルとの反応(間接効果)を通じて化学的変化(損傷)が生じる。このような損傷は、突然変異などの放射線生物照射効果を誘発する主要な原因の一つとされている。われわれのグループでは、まだ不明な点が数多くある直接効果に着目し、モデルDNA分子として選んだプラスミドDNAに照射したときの1本鎖切断,2本鎖切断及び塩基損傷の収率の放射線の線質依存性を調べた。特に塩基損傷については、塩基除去修復酵素をプローブとして用いて定量した。さらに損傷生成の詳細を調べるため、放射光軟X線ビームラインに設置したEPR装置を用いて短寿命の塩基ラジカルを測定した。これらの実験データを過去に報告されているデータと比較し、直接効果によるDNA損傷の生成機構について議論する。
浅野 晃*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 法澤 公寛*; 永石 隆二; 高橋 憲司*; 吉田 陽一*
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1244 - 1247, 2008/10
被引用回数:25 パーセンタイル:82.34(Chemistry, Physical)ナノ秒・ピコ秒パルスラジオリシス法を用いて四級アンモニウム塩の疎水性イオン液体(DEMMA-TFSI:N,N-Diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)ammonium-bis(trifluoromethanesulfonyl)imide)中の溶媒和電子のスペクトル、生成と減衰挙動を観測し、電子捕捉剤(ピレン)との反応などを研究した。ここで、溶媒和電子のモル吸光係数が2.310
M
cm
(
=1100nm)、その分解収量であるG値が0.8
10
mol J
を明らかにした。
Yang, J.*; 近藤 孝文*; 法澤 公寛*; 永石 隆二; 田口 光正; 高橋 憲司*; 加藤 隆二*; Anishchik, S. V.*; 吉田 陽一*; 田川 精一*
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1233 - 1238, 2008/10
被引用回数:25 パーセンタイル:82.34(Chemistry, Physical)レーザー駆動型加速器を用いたパルスラジオリシス法によりイオン液体並びにアルカン中のピコ秒領域の反応挙動の直接観測に成功した。ここで、四級アンモニウムの疎水性イオン液体中ではそのイオン化によって電子が収量1.210
mol J
で生成し、3.9
10
s
の速度で溶媒和することを明らかにするとともに、溶媒和前のドライ電子がビフェニルやピレンと3.8
7.9
10
L mol
s
で反応することを見いだした。また、n-ドデカンやn-ヘキサン中では電子の対再結合反応を523nmで観測した。
鵜飼 正敏*; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 斎藤 祐児
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1265 - 1269, 2008/10
被引用回数:11 パーセンタイル:58.97(Chemistry, Physical)水和構造を有するDNAの電子状態を調べるため、われわれは液体分子ジェット試料に対する電子分光が可能となる装置を開発し、高輝度放射光軟X線(SPring-8, BL23SU)に設置した。本論文では、初めて得られたDNAの構成成分に対する窒素K吸収端近傍における全電子収量の測定結果を発表する。グアノシン-5'-1リン酸の水溶液を試料として用い、真空中に導出した液体分子ジェットに対して、集光した「水の窓」領域に当たるエネルギーの軟X線ビームを水平方向から照射した。得られたスペクトルは個体薄膜試料のそれとよく似た形状を示したことから、グアニン塩基中にのみ存在する窒素周囲の化学環境は、塩基の疎水性のため周囲の水との相互作用により受ける影響は弱いことが示唆された。
Nikjoo, H.*; Emifietzoglou, D.*; 渡辺 立子; 上原 周三*
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1270 - 1279, 2008/10
被引用回数:54 パーセンタイル:94.96(Chemistry, Physical)マイクロドジメトリーと飛跡構造シミュレーションは、理論的に放射線による生体分子損傷を吟味,理解するために用いられてきた。飛跡構造シミュレーションに基づくDNA損傷に関するわれわれの研究は、放射線の線量効果関係のメカニズム解釈の基盤となる、クラスター損傷の概念を提供してきた。さらに、われわれは、放射線生物学と医療の分野に、より正確な情報を提供するために、微視的な飛跡構造シミュレーションの精度の改良、及び細胞中でのDNAのより現実的なモデル化に努めている。本論文では、特に、放射線生物学上重要な低エネルギー電子と医療応用上重要な高エネルギー陽子線の飛跡構造計算,DNA損傷の複雑度の評価についての最近の研究について述べる。
熊谷 友多; Lin, M.; Lampre, I.*; Mostafavi, M.*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1198 - 1202, 2008/10
被引用回数:5 パーセンタイル:34.88(Chemistry, Physical)水溶液の温度と塩濃度が水和電子の構造に与える効果を調べるため、リチウム塩及びマグネシウム塩(LiCl・LiClO・Li
SO
・MgCl
・Mg(ClO
)
)の高濃度重水溶液中における水和電子の光吸収スペクトルを、パルスラジオリシス法により、25MPaの一定圧力,室温から300
Cまでの温度条件で測定した。水和電子の光吸収は、塩濃度の上昇に応じて、短波長側へシフトすると同時に、スペクトル幅を広げることが観測された。高温においても、塩の添加によるスペクトルのシフトは観測されたが、スペクトル幅の拡大は、温度上昇に従って減少した。この結果から、高濃度の塩は水和電子に対してイオン雰囲気を形成し、その光吸収を短波長側へ動かすだけでなく、水和構造に影響を及ぼし、スペクトル形状を変化させるが、高温条件下では、温度上昇に伴う密度の低下により、電子と周辺イオン間の距離が長くなり、水和構造に関する効果が観測されなくなるものと考えられる。
Lin, M.; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; He, H.*; 宮崎 豊明*; 広石 大介*
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1208 - 1212, 2008/10
被引用回数:24 パーセンタイル:81.35(Chemistry, Physical)室温から400Cの高温までの水の放射線分解反応をパルスラジオリシス法により調べた。試料には中性のギ酸ナトリウム水溶液をN
Oで飽和したものを用いた。
OH+HCOO
CO
+H
Oという反応で生成するCO
の吸収スペクトルは温度上昇に伴って赤色シフトし、吸収極大波長は25
Cにおいては235nmであったのに対し、400
Cでは280nmであった。また、CO
は二次反応で減衰し、その速度定数(2
/
)は温度上昇に対して単調な傾向とはならなかった。すなわち、(2
/
)は200
Cまでわずかに増加し、その後急激に減少し、300
Cで極小となった後、再び急激に増加する傾向が350
Cを超えるまで見られた。また
(CO
)は温度上昇に伴って増加し、400
Cにおいては密度効果が大きかった。
(CO
)が温度に依存しないと仮定することで得られる
(CO
)の密度依存性は[
(e
)+
(H
)+
(
OH)]の密度依存性とよく一致した。
Fu, H.*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1300 - 1305, 2008/10
被引用回数:4 パーセンタイル:29.38(Chemistry, Physical)本研究ではレーザフォトリシスを用いてシリビン(SLB)エタノール溶液中で生成される中間活性種について検討を行った。SLBに248nmのレーザを当て、高効率で一光子イオン化させた。中間活性種の同定のほか、一連の関連する反応論的パラメータも決定した。また、比較のため、パルスラジオリシスを用いて溶媒和電子を生成し、この溶媒和電子がSLBを還元させ、同様の観測を行った。SLBと溶媒和電子との反応速度定数は3.810
dm
mol
s
と評価され、これはレーザフォトリシスで得られた4.6
10
dm
mol
s
とよく対応していた。
室屋 裕佐*; Lin, M.; Han, Z.*; 熊谷 友多; 作美 明*; 上田 徹*; 勝村 庸介
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1176 - 1182, 2008/10
被引用回数:18 パーセンタイル:74.35(Chemistry, Physical)放射線誘起高速現象について調べるためにパルス-プローブ法で高時間分解能を実現した新たなパルスラジオリシスシステムを開発し、実際に利用を開始した。電子線線形加速器で発生した数ピコ秒の電子ビームパルスにはレーザフォトカソードRF電子銃が導入されており、これらは分析光となるフェムト秒レーザと同期させてある。これらの機器の間の同期精度は二乗平均平方根にして1.6ピコ秒まで改善された。レーザの基本波を白色光又は光パラメトリック増幅(OPA)に変換することで可視光から赤外までの広い波長域で分析が可能なシステムとなっている。
勝村 庸介; Lin, M.; 横谷 明徳; 籏野 嘉彦
Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), P. 1119, 2008/10
被引用回数:1 パーセンタイル:83.51(Chemistry, Physical)客員編集者としてわれわれはRadiation Physics and Chemistry誌の特集号を刊行する。内容は2007年11月69日に茨城県東海村の日本原子力研究開発機構(JAEA)先端基礎研究センター(ASRC)で開催された「ASR2007; "荷電粒子及び光子の物質との相互作用"に関する国際シンポジウム」に併せたものである。
Fu, H.*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 端 邦樹
no journal, ,
Flavonoid silybin has attracted much attention due to its potential application in medicine. In this work, the reactions of silybin and analogues with oxidizing free radicals, hydroxyl and azide radicals, were measured by pulse radiolysis techniques. The structure-activity relationships of these analogues were also investigated by theoretical calculations. The rate constants and absorption spectra for the reactions of silybin and its analogues with various oxidizing radicals have been measured. The difference of heat of formation between parent molecule and its free radical (HOF) was employed as a theoretical index to characterize the O-H bond dissociation energy (BDE) of the flavanones. A comparison of
HOF could suggest that position 4' is the most easily attacked site.
山下 真一*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 宮崎 豊明*; 村上 健*; Meesungnoen, J.*; Jay-Gerin, J.-P.*
no journal, ,
Presently, heavy-ion therapy is already used for cancer treatment. However, the detailed mechanism for explaining the distinctive radiobiological properties of heavy ions is not clarified yet. In this work, the relevance of track structure to the distinctive irradiation effects is discussed by using yield measurements and simulations of intra-track reactions. In the first measurements, primary g-values of eaq,
OH, and H
O
in pure water have been determined as track segment yields. In the second measurements, G-values of MV
in methyl viologen (MV) aqueous solutions irradiated in the presence of various concentrations of formate have been obtained. In these measurements, temporal information during intra-track reactions can be extracted. In parallel, Monte Carlo simulations were also conducted to complement the lack of microscopic information. From these modeling calculations, it is found that the scavenging efficiency can fall down at scavenging capacity higher than 10
s
because of the possible occurrence of "second-scavenging" reactions, and the relevance to radiobiological effects can be viewed as a result of clustered damage in DNA.
高橋 宏行*; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 熊谷 友多; 工藤 久明*
no journal, ,
We have investigated the radiation chemical reactions in benzoate aqueous solution by pulse radiolysis. The transient absorption spectra, the rate constant for the reaction of benzoate ion with OH radical, and the acid dissociation constant of
OH radical at high temperatures have been measured. The rate constant for the reaction of
OH with benzoate ion is measured by buildup kinetic. From 25 to 175
C, the rate constant slightly increases as temperature increases, but it decreases when T
175
C. This is due to the formation of an intermediate and can be explained in terms of temperature dependence of diffusion and activation controlled reaction. Over 250
C, the rate constant obtained by kinetic method increases again. The temperature dependent pKa of
OH radical, measured by taking advantage of the reaction of the
OH/O
with benzoate ion at different pH conditions (alkaline solutions), will be also presented.
齋藤 勇一; 千葉 敦也; 阿達 正浩; 鳴海 一雅
no journal, ,
Measuring cluster ion beam transmission as a function of the target gas density at a charge exchange section in a tandem accelerator allows us to determine cross sections for collision-induced destruction and a charge exchange from a negative ion (q = -1) to a positive ion (q = +1). Using the TIARA 3MV tandem accelerator, we evaluated the cross sections for carbon cluster ions C(n=4, 8) in MeV energy regions on several gas targets (He, N
, CO
, SF
). As a result, it was revealed that the destruction cross sections and the charge exchange cross sections for C
and C
were on the order of 10
cm
and 10
cm
, and on the order of 10
cm
and 10
cm
, respectively.
熊田 高之; 熊谷 純*; 牛田 考洋*; 清水 裕太*
no journal, ,
放射線照射した固体水素及びパラ水素の電子スピン共鳴実験を行い、水素イオンラジカルHの信号観測に成功した。H
は固体水素中をH
+H
H
+H
反応の繰り返しにより拡散し、同位体交換反応H
+HD
H
D
+H
、又はH
+D
H
D
+ H
を持ってその拡散は終結する。生成物の同位体置換体は捕捉電子との対再結合により消滅することがわかった。
永石 隆二; 山田 禮司; 佐藤 日出夫; 黒沢 明; 綿引 優; 檜山 敏明
no journal, ,
中間貯蔵されている高レベル放射性廃棄物は放射線や熱を発生するため、一般に空冷で保管・貯蔵されているが、これを放射線源として利用することで、有用資源としての新たな可能性が拓かれる。本研究では、再処理技術開発センターが所有するガラス固化体の分析片の線量測定によって固化体の放射線源としての能力を評価するとともに、その固化体片を線源とした反応試験などを行い、放射性廃棄物の資源化を探求した。