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論文

Effects of neutron irradiation on tensile properties of oxide dispersion strengthened (ODS) steel claddings

矢野 康英; 小川 竜一郎; 山下 真一郎; 大塚 智史; 皆藤 威二; 赤坂 尚昭; 井上 賢紀; 吉武 庸光; 田中 健哉

Journal of Nuclear Materials, 419(1-3), p.305 - 309, 2011/12

 被引用回数:12 パーセンタイル:21.87(Materials Science, Multidisciplinary)

高速実験炉「常陽」のCMIR-6で照射したODS鋼被覆管のリング引張特性に及ぼす照射効果に関して調査を行った。照射条件範囲は、照射温度693$$sim$$1108Kと照射量16$$sim$$33dpaであった。照射温度923K未満では強度特性に変化は見られなかったが、1023Kでは20%の強度低下が見られた。一方、照射後の一様伸びは、すべての照射条件で2%以上確保されていた。本照射条件範囲ではODS鋼被覆管は、一般的な11Crフェライト/マルテンサイト鋼であるPNC-FMS被覆管と比較しても優れた引張特性を維持していることが明らかになった。

論文

X-ray study of radiation damage in UO$$_{2}$$ irradiated with high-energy heavy ions

石川 法人; 園田 健*; 岡本 芳浩; 澤部 孝史*; 竹ヶ原 圭介; 小杉 晋也*; 岩瀬 彰宏*

Journal of Nuclear Materials, 419(1-3), p.392 - 396, 2011/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.29(Materials Science, Multidisciplinary)

高エネルギー粒子照射環境下のUO$$_{2}$$における照射損傷モデルの検証を目的として、210-MeV Xeイオン照射したUO$$_{2}$$試料についてX線回折法、X線微細構造解析法を用いて結晶構造変化を評価し、イオン照射によるイオントラック損傷形成モデルに基づいて損傷蓄積挙動の解釈を試みた。その結果、nmサイズのイオントラック形成を反映して、10$$^{16}$$ions/m$$^{2}$$の比較的低照射量において明確な結晶構造劣化が観測されることがわかった。また、10$$^{19}$$ions/m$$^{2}$$の比較的高照射量に至るまで照射損傷が照射量に対して単調に増加し蓄積されることがわかり、イオントラック損傷がUO$$_{2}$$試料を埋め尽くして多重に重畳する高照射量においても結晶構造を維持していることがわかった。イオントラックの重畳度と結晶性劣化の関係を明らかにした。

論文

Electrochemical behavior and electronic absorption spectra of uranium trivalent ions in molten LiCl-CsCl mixtures

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.226 - 231, 2011/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigated the redox reactions and coordination circumstances of uranium ions in molten LiCl-CsCl mixtures by cyclic voltammetry and spectrophotometry. The redox potential of U$$^{3+}$$-U with the CsCl mole fraction of 0.1 to 0.2 was slightly more positive than that in LiCl melt. This potential became more negative than that in LiCl melt with the increase of CsCl mole fraction. The CsCl system showed the most negative potential. Though the averaged alkali cationic radius of the melt increases with the increase of CsCl mole fraction, the redox potential with the low CsCl mole fraction was not proportional to the radius. The result indicates that the Gibb's free energy change of U$$^{3+}$$ was not in good correlation with the radius. The electronic absorption spectra of U$$^{3+}$$ showed that the intensities of absorption peaks decreased with the increase of CsCl mole fraction. The oscillator strength of the ${it f-f}$ hypersensitive transition decreased with the increase of CsCl mole fraction.

論文

Influence of O/M ratio on sintering behavior of (U$$_{0.8}$$,Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$

武内 健太郎; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.156 - 160, 2011/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Materials Science, Multidisciplinary)

熱天秤及び熱膨張計を用いて焼結中のMOXペレットのO/M比及び収縮率を測定し、MOXペレットの焼結挙動を評価した。試料にはPu富化度を20wt%に調整したMH-MOX粉末をダイ潤滑法で成型した試料を用い、雰囲気中の水素水分比をパラメータとして等速度昇温試験及び等温保持試験を行った。等速度昇温試験では、水素水分比の減少に伴って収縮速度及びO/M比が増加した。等温保持試験では、O/M比1.98から2.0005の範囲で試験を実施した。得られた結果は式(1)を用いて解析し、焼結メカニズムに関連する定数nを評価した。y=($$Delta$$$$L$$/$$L$$$$_{0}$$)=$$K$$($$T$$)$$^{n}$$ $$t$$$$^{n}$$, (1)解析結果から、MOXペレットの焼結はO/M及び温度によってそのメカニズムが変化することを確認した。

論文

Oxygen potential of (U$$_{0.88}$$Pu$$_{0.12}$$)O$$_{2pm x}$$ and (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2pm x}$$ at high temperatures of 1673-1873 K

加藤 正人; 武内 健太郎; 内田 哲平; 砂押 剛雄*; 小無 健司*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.120 - 125, 2011/07

MOXの酸素ポテンシャルは、多くの報告がされているが、それらのデータは、大きなバラツキを持っている。本研究では、12%と30%Puを含むMOXについて1673-1873Kの温度範囲でガス平衡法により酸素ポテンシャル測定を行った。測定データは、点欠陥モデルにより解析され、定比組成の酸素ポテンシャルを決定し、酸素ポテンシャルに及ぼすPu含有率の影響について評価した。MOXの酸素ポテンシャルは、Pu含有率の増加で上昇した。12%と30%Puを含むMOXの酸素ポテンシャルは、1773Kで-334kJ/mol及び-296kJ/molと得た。

論文

Thermal conductivity evaluation of high burnup mixed-oxide (MOX) fuel pellet

天谷 政樹; 中村 仁一; 永瀬 文久; 更田 豊志

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.303 - 308, 2011/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.29(Materials Science, Multidisciplinary)

高燃焼度の混合酸化物(MOX)燃料の挙動を評価するためには、燃料温度を正確に評価することが重要である。その燃料温度評価に必要なMOX燃料ペレットの熱伝導率評価式を提案した。Klemensの理論、未照射(U,Pu)O$$_{2}$$及び照射済UO$$_{2}$$ペレットの熱伝導率を利用し、燃焼度とPu濃度の影響を含むMOX燃料ペレットの熱伝導率評価式を導出した。高燃焼度MOX燃料の温度を上記評価式及び熱伝導率積分法で評価し、試験炉照射中の燃料温度測定値と比較した。両者はよく一致したことから、提案したMOXペレットの熱伝導率評価式は妥当と考えられる。

論文

Anodic behaviour of a metallic U-Pu-Zr alloy during electrorefining process

村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.194 - 199, 2011/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:27.41(Materials Science, Multidisciplinary)

電解精製工程は、金属燃料(U-Zr, U-Pu-Zr)の乾式再処理の主要な工程の一つである。電解精製工程では、アクチナイドの高い回収率を達成するために、陽極中のアクチノイドを一部のZrとともに溶解する。しかし、Zrの溶解は乾式再処理工程に問題を起こす。そのため、未照射U-Pu-Zrを陽極に用いて、Zrの溶解量を最小限にした電解精製試験を773KのLiCl-KCl-(U, Pu, Am)Cl$$_{3}$$塩中で行った。実験では、Zrの溶解電位よりも卑な電位(1.0V vs Ag$$^{+}$$/Ag)で、Zrの溶解量を制限して実施した。ICP-AESによる陽極残渣中の元素分析の結果、U及びPuの高い溶解率(U; $$>$$ 99.6%, Pu; 99.9%)が達成されたことを確認した。

論文

Thermal conductivity of BaPuO$$_{3}$$ at temperatures from 300 to 1500 K

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 黒崎 健*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.316 - 319, 2011/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:27.41(Materials Science, Multidisciplinary)

粉末冶金手法によりBaPuO$$_{3}$$を調製し、熱伝導率を測定した。その結果、これまでに報告されているBaUO$$_{3}$$とほぼ同じレベルの熱伝導率を有し、その温度依存性も類似傾向を示すことがわかった。

論文

Irradiation effect on mechanical properties in structural materials of fast breeder reactor plant

永江 勇二; 高屋 茂; 若井 栄一; 青砥 紀身

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.205 - 210, 2011/07

Proper evaluation of neutron irradiation damage on structural materials is important to ensure long life of fast breeder reactor plants (FBR). In this study, the effects of dose, helium content, and the ratio of helium content to dose on tensile and creep properties have been investigated in the assumed irradiation damage range of FBR structural materials. The assumed irradiation damage range is up to about 1 displacement per atom (dpa) and about 30 appm for helium content. Austenitic stainless steel and high-chromium martensitic steel are considered as FBR structural materials. As a result, it is shown that dose is a promising index for evaluating neutron irradiation damage.

口頭

Behavior of U-Zr alloy anode and U-dendrite cathode during sequential electrolysis in LiCl-KCl-(U, Pu, Am)Cl$$_{3}$$ molten salt

倉田 正輝*; 村上 毅*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

電力中央研究所とJAEAは共同で乾式再処理技術開発を継続している。これまでに1.2kg程度の溶融塩を用いてU, Pu, Amの電解試験を実施してきた。今回、U-Zr合金を陽極としてCd陰極及び固体陰極を用いて実施した電解試験において得られた電流効率や陰極析出物組成,陽極及び溶融塩の物質収支データについて報告する。

口頭

Crystal plasticity simulation on stress corrosion cracking considering oxygen diffusion along grain boundary

青柳 吉輝; 五十嵐 誉廣; 加治 芳行

no journal, , 

応力腐食割れ(SCC)は、軽水炉の長期利用における構造物の劣化にかかわる重要な課題の1つであり、粒界型のSCC(IGSCC)の様相を呈する。IGSCCの研究は数十年実施されているが、IGSCCの発生,進展メカニズムに関してすべて明らかになっているとは言えない状況である。そこで本研究では、IGSCCのメカニズムを解明するために、酸素原子の拡散モデルと結晶塑性モデルとを組合せたマルチフィジックスモデルを提案する。本モデルを用いて、多結晶金属におけるき裂進展シミュレーションを実施し、以下の結論を得た。(1)本モデルにおいて、IGSCCき裂がミクロき裂の成長,停止過程を繰り返しながら分岐を伴い進展する現象を再現することが可能である。(2)粒界における酸素の挙動が、IGSCC進展の形状を決定する重要な因子の一つである。

口頭

First principles study on thermodynamic properties of NpN with lattice vibrations

柴田 裕樹; 都留 智仁; 西 剛史; 平田 勝; 加治 芳行

no journal, , 

理論と実験の両方の観点から、マイナーアクチノイド(MA)窒化物の基礎特性を知ることはMA含有燃料の製造や照射挙動を把握するうえで重要であり望まれている。特にMAの中でネプツニウムは使用済燃料中の生成量や長半減期核種のため重要な元素の一つである。そこで、第一原理計算によるフォノン解析から、有限温度での窒化ネプツニウムの熱力学特性を評価した。得られたHelmholzの自由エネルギーやフォノン状態密度から格子比熱や熱膨張係数を算出し、比熱の実験値と比較することで未だに明らかとなっていない電子比熱の寄与を評価した。

口頭

DFT study on electronic states of Am oxides and Am-U mixed oxides

鈴木 知史; 西 剛史; 中田 正美; 都留 智仁; 赤堀 光雄; 平田 勝; 加治 芳行

no journal, , 

Am含有混合酸化物燃料の設計や製造のために、燃料中のAm原子周辺の局所構造や電子構造を明らかにする必要がある。これまでに、X線吸収スペクトルを用いてAm酸化物の評価を行ってきた。本研究では、燃料中のAmの挙動を検討するため、Am酸化物とAm-U酸化物の電子状態の計算を、密度汎関数法を用いて行った。Am酸化物の計算結果から、AmO$$_{2}$$とAm$$_{2}$$O$$_{3}$$の電子構造は、特にフェルミレベル近傍で異なり、Am$$_{2}$$O$$_{3}$$のバンドギャップはAmO$$_{2}$$よりも大きいことがわかった。また、蛍石型構造のAm-U混合酸化物の電子状態を計算して、AmO$$_{2}$$やAm$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較した。欠陥のないAm-U混合酸化物では、有効電荷は、AmO$$_{2}$$とAm$$_{2}$$O$$_{3}$$の間であった。酸素欠陥のあるAm-U混合酸化物では、電子構造はAmO$$_{2}$$やAm$$_{2}$$O$$_{3}$$と異なり、有効電荷はAm$$_{2}$$O$$_{3}$$に近いことがわかった。

口頭

Annealing behavior of (Pu,Cm)O$$_{2}$$ lattice and bulk expanded by self-irradiation damage

高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

no journal, , 

マイナーアクチノイド含有酸化物燃料ペレットの自己照射損傷とHe蓄積の影響を評価するため、(Pu$$_{0.95}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2}$$固溶体試料の結晶格子と焼結体寸法の膨張及び焼鈍挙動を調べた。室温における格子定数と焼結体寸法は、保管時間に対して同様の依存性を示しながら膨張し、60日で0.3%の膨張率に飽和した。2年保管(0.33%壊変)してHeを蓄積させた後、1433Kまでの温度範囲で焼鈍試験を行った結果、格子定数は未損傷の値まで回復したものの、焼結体寸法は1433Kでの加熱時に再び膨張し、未損傷時の値まで回復しなかった。焼結体試料の破面を走査電子顕微鏡で観察した結果、粒界に沿って直径200から300nmの気泡状組織が確認された。結晶粒内に溶存していたHe原子が、1433Kでの加熱中に拡散により粒界に集まり、気泡を形成した結果、Heガススエリングを引き起こしたと考えられる。

口頭

Heat capacities and thermal conductivities of AmO$$_{2}$$ and AmO$$_{1.5}$$

西 剛史; 伊藤 昭憲*; 市瀬 健一; 荒井 康夫

no journal, , 

AmO$$_{2}$$及びAmO$$_{1.5}$$の熱拡散率はレーザフラッシュ法で、比熱は投下型熱量法で測定した。その結果、AmO$$_{2}$$の比熱はAmO$$_{1.5}$$の比熱よりも大きく、UO$$_{2}$$と同程度であること、AmO$$_{2}$$及びAmO$$_{1.5}$$の熱伝導率は測定した温度領域において温度の上昇に伴い減少することが明らかとなった。また、473から773KまでのAmO$$_{2}$$の熱伝導率はUO$$_{2}$$及びPuO$$_{2}$$の熱伝導率よりも若干小さく、NpO$$_{2}$$の熱伝導率にほぼ近い値を示すこと、希土類A型構造を持つAmO$$_{1.5}$$の熱伝導率は蛍石型構造を持つAmO$$_{2}$$の熱伝導率よりも小さく、非化学量論組成のAmO$$_{1.73}$$の熱伝導率よりも大きな値を示すことも明らかとなった。

口頭

Study of effect of carbon on irradiation-induced grain-boundary phosphorous segregation in reactor pressure vessel using first-principles-based rate theory model

海老原 健一; 山口 正剛; 西山 裕孝; 鬼沢 邦雄; 松澤 寛*

no journal, , 

中性子照射された原子炉圧力容器鋼において、粒界脆化を引き起こすリンの照射による粒界偏析が見られる。しかし、既存の実験結果は、粒界リン偏析の照射量や照射速度依存性を明らかにするほど十分でない。そのため、レート理論モデルによる照射誘起粒界リン偏析の評価がなされている。本発表では、炭素の効果を空孔や自己格子間原子のトラップとして組み入れたレート理論モデルによって、中性子照射された原子炉圧力容器鋼における粒界リン偏析を見積った。結果として、空孔と自己格子間原子のシンク強度を適切に選ぶことによってオージェ電子分光解析によって測定した粒界リン偏析を数値的に再現した。また、炭素の有無にかかわらず、粒界リン偏析の照射速度依存性はほとんど見られなかった。さらに、炭素は、空孔と強く結合するため、リンの輸送にほとんど関与しない空孔を介して粒界リン偏析に影響を与えることがわかった。このため、たとえ空孔がリンをほとんど輸送しなくても、適切な粒界リン偏析を評価するためには、空孔を考慮する必要があると考えらる。

口頭

Basic actinide chemistry and physics research in the framework of a program ACTILAB

湊 和生; 小無 健司*; 藤井 俊行*; 上原 章寛*; 長崎 晋也*; 大鳥 範和*; 赤堀 光雄; 高野 公秀; 林 博和; 徳永 陽; et al.

no journal, , 

アクチノイド科学の研究は、革新的原子力技術の持続的発展のために、欠くことのできないものである。アクチノイド元素のうち、特に、マイナーアクチノイドのAm及びCmの取り扱いには、特別な設備・施設が必要である。広域連携ホットラボによるアクチノイド研究(ACTILAB)のプログラムでは、革新的原子力技術の基盤を形成するアクチノイド研究を実施している。マイナーアクチノイド含有燃料の基礎的特性を明らかにするために、Am酸化物のXAFS(X線吸収微細構造)測定、Am-Pu混合酸化物のNMR(核磁気共鳴)測定を行った。また、不純物を精製したCm酸化物から炭素熱還元によりCmNを調製し、格子定数及び熱膨張を測定した。

口頭

Microstructural evolution in UO$$_{2}$$ under accumulation of ion tracks by high energy fission products

園田 健*; 石川 法人; 左高 正雄; 澤部 孝史*; 北島 庄一*; 木下 幹康*

no journal, , 

高エネルギー核分裂生成物の通過に伴ってUO$$_{2}$$中に欠陥集合体(イオントラック)が形成され、特にそのイオントラックが何重にも重畳する高照射量領域において形成される微細組織を透過型電子顕微鏡で調べた。5$$times$$10$$^{14}$$ ions/cm$$^{2}$$の照射量で、UO$$_{2}$$製造時に生成されていた球状のポアが照射方向に延び、転位組織が形成され始める。1$$times$$10$$^{16}$$ ions/cm$$^{2}$$の照射量では、結晶粒の細粒化が認められ、転移密度の増加は照射量に対して飽和する傾向があることがわかった。イオントラックの重畳によって点欠陥だけでなく転位の運動が促進されて、結果的に細粒化が進行するという微細組織形成モデルに基づいて、観測結果を議論した。

口頭

Effects of nature of grain boundary on void distribution during irradiation in austenitic stainless steels

関尾 佳弘; 山下 真一郎; 吉武 庸光; 西野入 賢治; 高橋 平七郎

no journal, , 

原子炉炉心材料(オーステナイト系ステンレス鋼)では、照射欠陥集合体の蓄積の結果として、ボイドスエリングや照射硬化が起こることが一般的に知られているが、これらの現象を引き起こす転位やボイドの形成過程がどのような微細組織因子(シンクの種類等)の影響を受けているかなどについては十分に明らかにされていない。このようなことから、本研究ではオーステナイト系ステンレス鋼における粒界近傍での照射欠陥集合体、特にボイド組織の蓄積過程を明らかにするために、3元系モデル合金Fe-15Cr-15Ni及びPNC316を用いて、「常陽」で中性子照射を行い、照射後微細組織観察からボイド組織の蓄積過程と粒界構造との関係性の評価を行った。その結果、整合性の低いランダム粒界近傍にはボイド欠乏帯が生じ、整合性の高い対応粒界近傍には生じないことが示され、粒界近傍のボイド組織の蓄積過程が粒界構造の違いによって変化することが明らかになった。また、両鋼種のボイド欠乏帯の評価から、PNC316におけるスエリング潜伏期間は、空格子濃度及び拡散係数の減少に起因していることが示された。

口頭

Thermodynamic and static properties of plutonium oxides in magnesia-based inert matrix fuels

三輪 周平; 逢坂 正彦

no journal, , 

酸化マグネシウムを母材とした酸化プルトニウム含有イナートマトリックス燃料の熱力学特性を調べるために、酸化還元挙動並びに酸素ポテンシャルの測定を熱重量分析法により行った。酸化還元速度は、酸化プルトニウム単体に比べ低くなることがわかった。また酸素ポテンシャルは定比組成近傍において酸化プルトニウム単体に比べ低くなることがわかった。これより、酸化マグネシウムを母材とすることで、イナートマトリックス燃料の熱力学特性が改善される可能性が示唆された。

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