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論文

セシウムを含む粘土鉱物のナノスケール化学状態分析によりセシウム除去プロセスの開発を探る; 軟X線放射光光電子顕微鏡の絶縁物観察への応用

吉越 章隆

放射光利用の手引き, p.130 - 138, 2019/02

次世代放射光利用に関する啓蒙書の分担執筆を行う。2018年出版の論文[Appl. Phys. Lett.112 (2018) 021603]の内容を解説するとともに、次世代放射光を光源とする光電子顕微鏡の発展と環境試料や絶縁性機能性材料分析への可能性を記述する。

論文

廃棄物低減を目指すガラス固化技術高度化のための放射光利用

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓

放射光, 31(4), p.274 - 280, 2018/07

ガラス固化技術は、放射性廃棄物の処理法として有望であるが、多くの種類の元素をガラス原料内に安定に閉じ込めることが要求されており、それらを確認する必要がある。我々は、元素選択性を有する放射光XAFS分析を利用し、様々なガラス固化試料における各元素の挙動を明らかにしてきた。さらに、イメージングXAFSの活用、XAFSデータの積み重ねにより、ガラス固化技術の高度化へ貢献する活動へと展開している。ここでは、それらの中から、高温スラグ融体の高エネルギーXAFS、高温ガラス融体のイメージング観察、およびイメージングXAFSによるホウケイ酸ガラス中の白金族元素分析の成果を紹介する。

論文

結晶PDF(Pair Distribution Function)解析で観る短配位-中距離構造の世界

米田 安宏

放射光, 28(3), p.117 - 123, 2015/05

2体相関分布関数(pair-distribution function)法は、短距離(ユニットセル以下)から中距離レンジ(ナノメートルスケールオーダー)の構造を可視化する手法である。従来は液体やアモルファスなどの非晶質物質に対して適用されてきたが、放射光X線やパルス中性子線などの光源を用いることで結晶化した物質にも用いられるようになった。強誘電体や磁性体、水素吸蔵合金など、ドメインを介在した物性はドメイン構造があるために従来の結晶構造解析で得られる平均構造ではドメイン内部の構造との間にずれが生じる。PDF解析は局所構造と平均構造の橋渡しをする手法として注目されている。本稿では特に、放射光を用いた結晶PDF解析について研究手法の開発と利用研究の概要を述べる。

論文

純鉄の$$alpha$$-$$varepsilon$$構造相転移のEXAFSによる精密構造解析

石松 直樹*; 佐田 祐介*; 圓山 裕*; 綿貫 徹; 河村 直己*; 水牧 仁一朗*; 入舩 徹男*; 角谷 均*

放射光, 28(1), p.3 - 11, 2015/01

純鉄の圧力誘起$$alpha$$-$$varepsilon$$構造相転移における局所構造変化を、静水圧的高圧下におけるEXAFS測定によって精密解析した。マルテンサイト変態で生じるシェアー型とシャッフル型の原子変位を分離してそれぞれ決定することに成功し、相転移のトリガーがシェアー変形であることを支持する結果を得た。

論文

放射光X線,中性子を用いた固体酸化物型燃料電池材料の評価

伊藤 孝憲*; 井川 直樹; 本間 徹生*

SPring-8の高輝度放射光を利用したグリーンエネルギー分野における電池材料開発, p.104 - 112, 2014/02

昨今の機能材料の多くは様々な元素を含み、複雑な構造をとることが多い。このような材料の結晶構造を明らかにするための強力な武器になるのが大型放射光X線実験施設や中性子ビーム実験施設である。本稿は、固体酸化物型燃料電池材料を例に、放射光X線や中性子ビームによってどのようなことがわかるか、またその魅力について紹介したものである。

論文

放射光その場観察を用いた高温高圧下での新規金属水素化物合成

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

放射光, 27(1), p.10 - 19, 2014/01

高温高圧合成法は新規物質実現のための有効な方法の一つである。合成パラメータに圧力が加わることが新規物質の実現を可能にするが、同時に合成条件の探索を困難にする。ここで放射光粉末X線回折法による高温高圧その場観察を利用することで、合成条件の探索のみならず、反応プロセスの解明、生成物の熱力学的安定性の評価などが可能となり、得られた情報をもとにして合成研究を迅速に進めることが可能となる。これらの研究においては理論計算の支援が極めて有効である。本稿では著者らが進めている高温高圧下での新規金属水素化物合成研究の中から、特に放射光その場観察が有効に利用された最新の成果を紹介する。

論文

極端紫外自由電子レーザーによる超蛍光の観測

Harries, J.; 繁政 英治*

放射光, 26(6), p.327 - 334, 2013/11

極端紫外(EUV)自由電子レーザー(FEL)光と高密度ヘリウムガスセルを利用して、EUV-FEL由来の超蛍光(集合的自然放出)の観測に世界に先駆けて成功した。超蛍光は、「量子光学」現象の一つであり、新世代光源の利用によって初めて観測が可能となった。より短波長域での観測の可能性を含めて、今後の展望についても議論する。

論文

脱貴金属を目指した自動車触媒の研究

西畑 保雄; 松村 大樹

放射光, 26(2), p.57 - 63, 2013/03

インテリジェント触媒(自動車触媒)の自己再生及び触媒反応中の貴金属Pdナノ粒子の状態変化をXAFSにより「その場」観察し、従来型の担持触媒と異なった振る舞いを明らかにした。酸化銅の表面で高い触媒活性が得られるという理論的指針に基づき、貴金属の代替元素として主としてCuを検討した。金属ナノ粒子-担体間の相互作用を制御することにより、Cuの酸化還元特性を貴金属に近づけることができることがわかった。また、貴金属に比べて性能の劣る元素であるCuとNiを組合せたところ、NO還元性能が向上した。Ni-Cu合金ではNiの優先的酸化によりCu表面の還元状態が維持されていることがわかった。この様な設計指針により開発されたCu触媒は、初期品の限定的な条件下ではあるが、高い触媒性能を達成することができた。

論文

弱い回析パターンからの位相回復; 単粒子構造解析に向けて

河野 秀俊; 池田 思朗*

放射光, 26(1), p.38 - 43, 2013/01

SPring8に建設された短パルスかつ大強度のコヒーレントX線源は、生体高分子など単粒子での構造解析が期待されている。しかし、この従来の10億倍の輝度を持つ光を照射すると粒子は破壊されてしまうため、そうなる前の短時間(数fs以内)に回折パターンを観測しなくてはならない。そのため、測定される回折強度は弱いものになってしまう。われわれは、従来の方法よりも粗い回折パターンから位相回復できるベイズ統計にもとづいたアルゴリズムを開発したので、本稿で紹介する。

論文

中間価数状態を持つYb系準結晶の実現

綿貫 徹; 川名 大地*; 町田 晃彦; Tsai, A. P.*

放射光, 25(3), p.176 - 183, 2012/05

高圧力を利用して中間価数状態のYb系準結晶を創り出した。これは準周期格子の各格子点上に電荷自由度を持つという新しいタイプの準周期系である。われわれは、Yb系準結晶を加圧しながら放射光X線吸収分光実験を行うことにより、準周期配列するYbが常圧の2価状態から高圧下では2価・3価の中間価数状態に変化することを実証した。Cd-Yb正20面体型準結晶においては、31.7GPaまでの加圧によりYb価数は2.33価まで増加し、そこでは準周期系の価数揺動状態が実現した。また、Yb系では価数増加が電子相関を強くすることに対応するため、さらなる価数の増加を目指してCd-Mg-Yb正20面体型準結晶を57.6GPaまで加圧したところ、Yb価数は2.71価に到達し、強相関電子系領域の価数値を示す準周期系を実現させることに成功した。

論文

EUV-FEL用高感度・高分解能・広視野な画像検出器の研究開発

福田 祐仁; Faenov, A.*; Pikuz, T.*

放射光, 23(5), p.308 - 312, 2010/09

極端紫外自由電子レーザー(EUV-FEL)の波長領域における、フッ化リチウム(LiF)結晶の画像検出器としての性能を評価し、シングルショット高分解能画像計測が可能であることを明らかにした。また、LiF結晶を用いて、EUV-FEL集光スポット形状の精密測定を行い、同時に、LiF結晶のアブレーションが起こっていることを見いだした。

論文

放射光による応力とひずみの評価

田中 啓介*; 鈴木 賢治*; 秋庭 義明*; 菖蒲 敬久

放射光による応力とひずみの評価, 238 Pages, 2009/10

本書では、第1章で結晶回折法による応力ひずみ測定の原理と、放射光の発生原理と利用できる放射光施設について述べた後、第2,3章で放射光による応力評価の基礎と実際測定のノウハウを説明する。次いで、第4,5章で放射光の各種の研究開発への応用例を述べ、さらに放射光による応力評価の将来技術、X線CTによる材料内部の欠陥評価や動的な材料特性評価など、応力評価以外の期待される将来の放射光技術の展開について述べる。発展する放射光による応力評価技術の基本,基礎をまとめるとともに実験のノウハウなどを述べており、実際に実験する場合の入門書として技術者・実験者に役立つことを願っている。また、将来に対する新しい展開及び産業利用への応用を述べることから、放射光の産業利用の一層の発展を引き起こすことも期待している。

論文

軟X線磁気円二色性による希薄磁性半導体Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$AsのMnイオンの磁気的相互作用の研究

竹田 幸治; 小林 正起*; 岡根 哲夫; 大河内 拓雄*; 岡本 淳*; 斎藤 祐児; 小林 啓介*; 山上 浩志; 藤森 淳*; 田中 新*; et al.

放射光, 22(4), p.202 - 209, 2009/07

SPring-8 BL23SUで改良・整備を進めてきた軟X線磁気円二色性装置を用いて、希薄磁性半導体Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$AsのMn元素の磁気的特性を系統的な温度・磁場依存性測定を行って調べた。その結果、Gaと置換されたMnイオンと結晶格子の隙間に入り込んだMnイオンの間には反強磁性相互作用が存在しており、キュリー温度と結晶格子の隙間に入り込んだMnイオンの量とは明らかに相関していて、Gaと置換されたMnイオンの強磁性秩序を結晶格子の隙間に入り込んだMnイオンが阻害していることがわかった。

論文

重い電子系超伝導体UPd$$_2$$Al$$_3$$に対する軟X線放射光角度分解光電子分光

藤森 伸一; 斎藤 祐児; 岡根 哲夫; 藤森 淳; 山上 浩志; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦

放射光, 22(1), p.11 - 19, 2009/01

超伝導を示す重い電子系化合物UPd$$_2$$Al$$_3$$の電子状態に対して、軟X線領域の放射光を用いた角度分解光電子分光法を行い、その電子状態に対する研究を行った。この化合物の超伝導と磁性を担っているU 5f電子に由来する重い準粒子バンドが実験的に観測され、U 5f電子は遍歴的な性質が強いこと、また、バンド構造は温度変化を示し、低温での遍歴状態から高温における局在状態へと変化することが明らかとなった。これらの結果は、この化合物の超伝導モデルに対しても重要な情報を与えている。

論文

NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の逐次電荷不均化による悪魔の花; 悪魔の花を咲かせるIsingスピンの詳細と競合する相互作用の理解

大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.

放射光, 21(2), p.87 - 96, 2008/03

常圧下で電荷不均化を示すNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の温度圧力相図上で「悪魔の花」が観測された。われわれは、X線構造解析的手法と電荷配列に敏感な共鳴X線回折法の相補利用により、低圧側と高圧側に現われる二つの基底状態の構造の関係を電荷配列も含めて明らかにした。その結果、二つの等価な電荷配列パターンがNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$におけるIsingスピンに対応し、それに付随する原子変位はIsingスピンに線型に結合したものであることがわかった。このことからNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$において、逐次電荷不均化による悪魔の花が実現されていると結論した。またわれわれは、競合する相互作用の起源がIsing spin-phonon結合によるものであると推測した。

論文

エネルギー回収型リニアックに関する国際ワークショップ(ERL-2007)

羽島 良一; 坂中 章悟*

放射光, 20(4), p.263 - 265, 2007/07

2007年5月に英国ダーズベリーで開催された「エネルギー回収型リニアックに関する国際ワークショップ」の会議報告である。

論文

遷移金属化合物における共鳴非弾性X線散乱の理論

野村 拓司; 五十嵐 潤一*; 高橋 学*

放射光, 20(3), p.171 - 179, 2007/05

最近、高輝度放射光を利用することにより、遷移金属化合物などのいわゆる相関の強い電子系における電子励起スペクトルが観測されている。特に、硬X線領域での遷移金属$$K$$吸収端における共鳴非弾性X線散乱(RIXS)実験により、光子の波数変化に依存した励起スペクトルが観測されている。本稿では、最近著者たちによって作られたRIXSの微視的理論を解説する。そこでは、散乱スペクトルが遷移金属$$d$$電子の動的密度相関関数に関係付けられることが重要である。幾つかの遷移金属酸化物で観測されているスペクトルの形状及びその波数依存性が半定量的に説明される。

論文

挿入光源の誤差磁場による軌道変動の高精度補正法の開発

田中 均*; 高雄 勝*; 松下 智裕*; 青柳 秀樹*; 竹内 政雄*; 安居院 あかね; 吉越 章隆; 中谷 健

放射光, 19(1), p.27 - 32, 2006/01

挿入光源の誤差磁場のうち軌道変動を引き起こすダイポール成分を高精度で補正する方法を開発した。その結果、円偏光の極性反転に必要な位相空間において、サブミクロン精度で軌道変動を抑制できること,任意の駆動パターンに対し補正が拡張できることがわかった。

論文

共鳴非弾性X線散乱で見る強相関電子系物質の電子励起

石井 賢司

放射光, 18(6), p.347 - 355, 2005/11

高温超伝導や巨大磁気抵抗効果を示す強相関電子系物質は現代の固体物理の重要な研究対象となっている。硬X線領域での共鳴非弾性X線散乱(RIXS)を用いて電子励起を観測することで、それらの電子状態を明らかにしようという研究が発展してきている。最近、筆者らが行ってきたモット絶縁体に電荷をドープして金属化したマンガン酸化物と銅酸化物のRIXSによる研究成果について紹介する。いずれの場合も、金属化してもモットギャップが残存しており、電子相関の影響が強く残っている。さらに、電子ドープ型銅酸化物においては、モットギャップ励起に加えて、上部ハバードバンドでのバンド内励起の分散関係も観測できている。

論文

生体分子の軟X線自然円二色性

中川 和道*; 田中 真人*; 安居院 あかね

放射光, 18(6), p.363 - 372, 2005/11

生体分子の自然円二色性はこれまでおもに可視紫外領域で観測されてきたが、軟X線領域では自然円二色性の信号強度はX線吸収端近傍構造の信号強度の約0.1パーセントと小さく、技術的困難が大きいため測定はなされてこなかったが、われわれは、軟X線領域の偏光制御技術を利用し、世界で初めて生体分子の軟X線領域における自然円二色性の観測に成功した。軟X線NCDは軽元素を元素選択して観測できるため、生体分子の構造情報を、原子近傍の構造に特化して得ることができ、従来の可視紫外領域のNCDよりも詳細な構造情報を得られる有利さがある。今回の成果は創薬や生命起源の研究に有益なヒントを与えるものである。

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