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高野 将大*; 鍵 裕之*; 森 悠一郎*; 小林 大輝*; 青木 勝敏*; 高橋 嘉夫*; 伊地知 雄太*; 柿澤 翔*; 辻野 典秀*; 肥後 祐司*; et al.
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 15 Pages, 2026/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)鉄一硫化物(FeS)は惑星物質中の主要な硫化物相であり、惑星内部における水素の潜在的な貯蔵相と考えられてきた。しかし、高圧高温条件下でのFeSへの水素溶解度については議論が続いている。本研究では、NiAs型構造のFeS相(FeS V)における水素の取り込み量を、放射光X線吸収分光、X線・中性子その場回折実験、および第一原理計算により再検討した。その結果、水素飽和条件で観測される体積膨張は、Fe
からFe
への還元およびFe欠損Fe
Sの
値の減少によって説明でき、水素が格子に取り込まれている証拠は見られなかった。中性子回折解析でも、水素を含まない構造モデルが最も良い適合を示し、さらに第一原理計算でもFeS水素化物構造はエネルギー的に不安定であることが示された。これらの結果から、FeS格子中に取り込まれる水素量の上限は30GPaまでで約200ppm程度と推定される。したがって、コア形成初期には水素はFeSではなく金属鉄へ優先的に分配されると考えられる。
大澤 崇人; 長澤 俊作*; 二宮 和彦*; 高橋 忠幸*; 中村 智樹*; 和田 大雅*; 谷口 秋洋*; 梅垣 いづみ*; 久保 謙哉*; 寺田 健太郎*; et al.
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 7(4), p.699 - 711, 2023/04
被引用回数：9 パーセンタイル：66.57(Chemistry, Multidisciplinary)小惑星試料中の炭素をはじめとする主要元素の濃度は、地球上の生命の誕生や太陽系の進化について非常に重要な情報を与えてくれる。ミュオンX線を用いた元素分析は、固体物質の元素組成を決定する最も優れた分析方法の一つであり、特にバルク試料中の軽元素濃度を非破壊で測定できる唯一の方法である。我々は、探査機「はやぶさ2」が小惑星リュウグウから回収した貴重な微小試料中の炭素などの主要元素の濃度を測定するために、ミュオンX線を用いた新しい分析システムを開発した。この分析システムは、ステンレス製の分析チャンバー、クリーンな環境で小惑星サンプルを操作するためのアクリル製のグローブボックス、分析チャンバーを囲むように配置されたGe半導体検出器から構成されている。測定に重要なバックグラウンドレベルを含め、分析装置の性能は初期から後期まで大幅に向上した。フィージビリティスタディの結果、最新型のミュオンX線分析装置は、「はやぶさ2」のサンプルモデル中の炭素濃度を6日間の測定で10%以下の不確かさで決定できることがわかった。
Francisco, P. C. M.; 舘 幸男
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 4(12), p.2366 - 2377, 2020/12
被引用回数：4 パーセンタイル：17.41(Chemistry, Multidisciplinary)Immobilization of Se(IV) by adsorption on iron oxides exerts a key control on its mobility in a number of natural and engineered settings; however, the presence of other coexisting ligands may influence the extent and stability of adsorption. In this work, we investigated the impacts of Si, which is an abundant component of many natural waters, on Se(IV) adsorption and retention on ferrihydrite. Using in situ ATR-IR spectroscopy, we obtained time-resolved information on Se(IV) adsorption on ferrihydrite in the presence of Si at pH 5, 7, and 9. The results show that Si inhibited the adsorption of Se(IV) at all pH if Si was initially adsorbed on ferrihydrite. This was attributed to the oligomerization of Si on ferrihydrite, which blocked Se(IV) from binding to ferrihydrite. In experiments where Se(IV) was initially adsorbed, Si was found to induce Se(IV) desorption. Competitive adsorption experiments, where Se(IV) and Si were present in the same solution, showed that Si negligibly affected Se(IV) adsorption at pH 5 and 7, likely because of lower Si adsorption and the lack of considerable oligomerization. On the other hand, at pH 9, Se(IV) was initially adsorbed and then subsequently desorbed with increasing Si adsorption and oligomerization. Hence, Si affects Se(IV) adsorption over a narrower pH range than when it is preadsorbed on ferrihydrite. These results show that Si can enhance Se(IV) mobility and highlight the influence of pH and the timing of Si adsorption in inhibiting Se(IV) adsorption on ferrihydrite. This work offers the first direct insights into the dynamic processes underpinning Se(IV) and Si competitive adsorption, which may be useful in understanding Se(IV) behavior in a broad range of environmental settings.
as a source of atmospheric I
渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04
被引用回数：15 パーセンタイル：52.61(Chemistry, Multidisciplinary)ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I
)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I
)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のIの光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるIのモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのIの光酸化によるI放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。
Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08
被引用回数：18 パーセンタイル：56.49(Chemistry, Multidisciplinary)Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。
