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論文

Local structure of rare earth elements (REE) in marine ferromanganese oxides by extended X-ray absorption fine structure and its comparison with REE in ion-adsorption type deposits

長澤 真*; Qin, H.-B.*; 山口 瑛子; 高橋 嘉夫*

Chemistry Letters, 49(8), p.909 - 911, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

Speciation of rare earth elements (REE) in marine ferromanganese oxides (MFMO) was conducted by extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and sequential extraction to compare the enrichment mechanisms and extraction rates between MFMO and ion-adsorption type deposits, which can be reasonably explained by the formation of inner- and outer-sphere complexes in the two materials for yttrium and other REE.

論文

Nanostructural characterization of oleyl acid phosphate in poly-$$alpha$$-olefin using small-angle X-ray scattering

大場 洋次郎; 元川 竜平; 日野 正裕*; 足立 望*; 戸高 義一*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*

Chemistry Letters, 49(7), p.823 - 825, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

Nanostructures in lubricants play a key role in lubrication properties. In this study, small-angle X-ray scattering (SAXS) was applied to characterize the nanostructures of oleyl acid phosphate (OLAP) in base oil. The results show that OLAP forms reverse-micellar-like aggregates. This information from SAXS will drive further development of lubricants.

論文

Bromine-isotope selective ionization using field-free alignment of IBr isotopologues with a switched nanosecond laser pulse

赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Chemistry Letters, 49(4), p.416 - 418, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

We demonstrate isotope selective ionization of I$$^{79}$$Br and I$$^{81}$$Br isotopologues using field-free alignment induced by a linearly-polarized nanosecond laser pulse with rapid turn off at the maximum. Following the switched nanosecond pulse irradiation, a 60-fs laser pulse ionizes one of the isotopologues preferentially. The ion yield ratio $$I$$(I$$^{81}$$Br$$^+$$)/$$I$$(I$$^{79}$$Br$$^+$$) varies in the range of 0.93-1.06, depending on time delay between the pulses. This is the first demonstration of laser isotope separation of heavy elements using field-free alignment and angular dependent ionization.

論文

Segmental motions of proteins under non-native states evaluated using quasielastic neutron scattering

藤原 悟*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 柴田 薫

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 10(23), p.7505 - 7509, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

無秩序なポリペプチド鎖のダイナミクスの特性評価は、本質的に無秩序状態なタンパク質およびフォールディングプロセスに関連する非ネイティブ状態下のタンパク質の挙動を解明するために必要である。本研究では、小角X線散乱測定データと動的光散乱測定データと組み合わせて準弾性中性子散乱測定データから、タンパク質のセグメント運動と分子全体の拡散および局所側鎖運動を評価する方法を独自に開発した。そしてこの方法を、非フォールディング状態およびメルトグロビュール(MG)状態のタンパク質RNase Aに適用し、セグメント運動から生じる拡散係数を評価し、非フォールディング状態とMG状態で異なる値をとることを明らかにした。またこの方法で得られた値は、蛍光現象を用いた別の測定技術を使用して得られた値と一致していることも確認できた。これらの研究成果は、この方法の、さまざまな無秩序状態でのタンパク質の挙動を特徴付ける実行可能性だけでなく、有用性も示している。

論文

Finding free-energy landmarks of chemical reactions

志賀 基之; Tuckerman, M. E.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 9(21), p.6207 - 6214, 2018/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.62(Chemistry, Physical)

反応経路の予測は、理論・計算化学の最も重要な課題の一つである。本論文では、最急降下法と最緩上昇法の組み合わせを用いて、化学反応の自由エネルギーランドマーク、すなわち最小および鞍点を自動探索するための新手法を提案する。この手法を実証するため、ベンゾシクロブテンの開環反応や水溶液中のSN2反応への応用例を紹介する。

論文

Rechargeable batteries based on stable redox reactions of disulfide included in a metal-organic framework as ligands

清水 剛志*; Wang, H.*; 谷藤 尚貴*; 松村 大樹; 吉村 真史*; 中西 康次*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

Chemistry Letters, 47(5), p.678 - 681, 2018/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:70.3(Chemistry, Multidisciplinary)

Disulfide, which is a sub-group of organosulfides, has been studied as a promising cathode active material. Herein, to improve battery performance, we inserted disulfide into Cu-based metal organic framework (MOF) as a ligand. As a result, the disulfide inserted MOF exhibited a high capacity based on dual redox reactions of Cu ions and disulfide ligands, and a stable cycle performance. The S $$K$$-edge X-ray absorption fine structure analyses revealed a reversible cleavage and formation of S-S bond in the MOF during discharge and charge process.

論文

Sorption behavior of Np(V) on microbe pure culture and consortia

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 宇都宮 聡*; 加藤 憲二*

Chemistry Letters, 46(5), p.771 - 774, 2017/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

微生物共同体及び単離された鉄還元バクテリアへのNp(V)の吸着挙動を、休眠状態の細胞を用いてpH3$$sim$$7において調べた。不活性雰囲気における鉄還元菌へのNp(V)の吸着量及び大気状態での微生物共同体への吸着量は、pH5以下で大気条件下における鉄還元菌への吸着量より多かった。この結果は、微生物細胞表面への吸着以外のメカニズム、すなわちNp(IV)への還元反応が関わっている可能性を示唆する。

論文

Efficient adsorption of Rh(III) from HNO$$_{3}$$ solution on ion-exchange resin bearing ${it N,N,N}$-trimethylglycine by adding N donor ligands and desorption using thiourea

鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二

Chemistry Letters, 44(2), p.152 - 153, 2015/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:88.4(Chemistry, Multidisciplinary)

硝酸水溶液中のRh(III)を回収するために、${it N,N,N}$-trimethylglycineが官能基化されたイオン交換樹脂(AMP03)を用い、吸着試験を行った。その結果、AMP03は[HNO$$_{3}$$]$$_{rm surp}$$ $$<$$ 0.02 Mの条件において、比較的高い吸着能を示すことがわかった([HNO$$_{3}$$]$$_{rm surp}$$は上澄み中の硝酸濃度)。さらに、0.12Mの硝酸水溶液でもtriethylamineやtris(2-aminoethyl)amine添加することで、大幅な分配係数(${it K$_{d}$}$)の上昇が確認された。一方、チオ尿素を添加した系では、${it K$_{d}$}$値の減少を示すマスキング効果が確認された。本結果より、AMP03とアミン化合物を用いる手法がRh(III)の硝酸水溶液からの回収に有用であると示唆される。チオ尿素においても、Rh(III)に関するマスキング剤や溶離剤として有用である。

論文

Complexing agents for oxonium anions of Mo and Re and their masking effects on extraction using N-donor extractants

佐々木 祐二; 鈴木 智也; 森田 圭介; 津幡 靖宏

Chemistry Letters, 43(10), p.1538 - 1539, 2014/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:82.99(Chemistry, Multidisciplinary)

ソフト配位原子を含む幾つかのマスキング剤のMoとReに対するマスキング効果について溶媒抽出を使って調べた。抽出剤はMo, Reに高い抽出性能を示すNTAアミドとMIDOAを用いた。窒素原子を含むマスキング剤、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、及びジアミノプロパンによりMoとReの抽出は抑制された。イオウ系の強力なマスキング剤であるチオ尿素も試験したが、Mo, Reに対するマスキング効果は低いことが分かった。

論文

Uranyl species in 1-Ethyl-3-methylimidazolium nitrate ([EMI][NO$$_{3}$$]) solution of [EMI]$$_{2}$$[UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]; First spectrophotometric evidence for existence of [UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]$$^{2-}$$

佐々木 琴江*; 鈴木 智也*; 新井 剛*; 鷹尾 康一朗*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 池田 泰久*

Chemistry Letters, 43(5), p.670 - 672, 2014/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:74.63(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン性液体1-Ethyl-3-methylimidazolium nitrate溶液における[EMI]$$_{2}$$[UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]中のウランの存在状態について吸収スペクトルを用いる解析を行った。ウランの最近接には、4つの硝酸イオンのみが存在する[UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]$$_{2}$$のような構造を有することが明らかとなった。

論文

Adsorption behavior of lanthanide ions on nonbiological phospholipid membranes; A Model study using liposome

山崎 信哉; 白井 理*; 加納 健司*; 香西 直文; 坂本 文徳; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 42(8), p.819 - 821, 2013/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.96(Chemistry, Multidisciplinary)

微生物に対するランタノイドイオンの吸着挙動を非生物的な現象として理解するために、生体膜モデルとしてリポソームを用いて吸着挙動を検討した。14種類のランタノイドイオンすべてで、pHが増加すると吸着量も増加した。またランタノイドイオンの吸着率を調べた結果、Euイオンで極大、Erイオンで極小値を得た。この選択的な吸着挙動は微生物表面で見られる結果と一致した。これらの結果から、ランタノイドイオンはリポソームの成分であるリン酸基に対する吸着であることが明らかとなった。また、リポソームは微生物の生体膜表面の良いモデル系であることも示された。

論文

Redox behavior of uranium(VI) adsorbed onto a phosphate-modified indium tin oxide electrode

鈴木 義規*; 南川 卓也; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 42(8), p.888 - 890, 2013/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

リン酸基を修飾したITO電極を用いてU(VI)の還元挙動を調べた。その結果、リン酸基に吸着したU(VI)の還元電位がU$$^{6+}$$イオンの電位よりも高いことが分かった。

論文

Novel soft-hard donor ligand, NTAamide, for mutual separation of trivalent actinides and lanthanides

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 森田 泰治

Chemistry Letters, 42(1), p.91 - 92, 2013/01

 被引用回数:21 パーセンタイル:36.73(Chemistry, Multidisciplinary)

新規なN-ドナー抽出剤、NTAアミドを開発し、Am-Cm-Ln相互分離に用いた。0.1-0.2M HNO$$_{3}$$条件で、高いAn-Ln分離比を確認し、これはNTAアミドへのプロトネーションがAn-Ln分離に重要と考えられる。NTAアミドは通常条件下で安定であり、高いAn-Ln分離比を持つ安定な化合物を得ることができた。また、NTAアミドと水溶性ジグリコールアミドを併用し、世界的に見ても高いAm-Cm分離比(6.5)を確認することができた。以上のことからNTAアミドはAm-Cm-Ln分離において有望な化合物であることを確認した。

論文

Intrinsic edge asymmetry in narrow zigzag hexagonal heteroatomic nanoribbons causes their subtle uniform curvature

Avramov, P.; Fedorov, D. G.*; Sorokin, P. B.*; 境 誠司; 圓谷 志郎; 大伴 真名歩; 松本 吉弘; 楢本 洋*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 3(15), p.2003 - 2008, 2012/08

 被引用回数:29 パーセンタイル:19.98(Chemistry, Physical)

The atomic and electronic structure of narrow zigzag nanoribbons with finite length, consisting of graphene terminated by fluorine on one side, hexagonal ($$h$$)-BN, and $$h$$-SiC were studied with density functional theory. It is found that the asymmetry of nanoribbon edges causes a uniform curvature of the ribbons due to structural stress in the aromatic ring plane. Narrow graphene nanoribbons terminated with fluorine on one side demonstrate a considerable out-of-plane bend, suggesting that the nanoribbon is a fraction of a conical surface. It is shown that the intrinsic curvature of the narrow nanoribbons destroys the periodicity and results in a systematic cancellation of the dipole moment. The in- and out-of-plane curvature of thin arcs allows their closure in nanorings or cone fragments of giant diameter.

論文

Isotope ratio analysis of individual plutonium and uranium-plutonium mixed oxide particles by thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating method

鈴木 大輔; 國分 陽子; Lee, C. G.; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海

Chemistry Letters, 41(1), p.90 - 91, 2012/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:69.88(Chemistry, Multidisciplinary)

個々のプルトニウム粒子の従来の同位体比分析法は、測定前に粒子を溶解する必要があるためその分析手順は煩雑である。また、化学操作により環境中の$$^{238}$$Uが混入する可能性があり、これにより正確な$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比測定が困難となる。本検討では、化学操作を一切行わずに粒子の同位体比を測定する方法として、粒子移送技術と表面電離型質量分析装置を用いた連続昇温測定法を組合せた方法による個々のプルトニウム粒子の同位体比分析法を試験した。さらに、ウランとプルトニウムの混合酸化物のMOX粒子についても本方法を適用して同位体比分析を行った。同位体標準物質から作製した粒子を用いて分析法の検証を行った結果、すべての同位体比は保証値とよく一致し、化学操作なしでも同重体による影響を受けることなく正確な同位体比を得ることに成功した。以上より、本方法は化学操作を必要としないプルトニウム粒子及びMOX粒子の正確な同位体比分析法として有用であることが示された。

論文

Interactions of the rare earth elements-desferrioxamine B complexes with ${it Pseudomonas fluorescens}$ and $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*

Chemistry Letters, 41(1), p.98 - 100, 2012/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:63.85(Chemistry, Multidisciplinary)

希土類元素(REE)-DFOB錯体と蛍光菌及びアルミナとの相互作用を調べた結果、固体へのREEの吸着が高いのが、蛍光菌では低いpH溶液で、アルミナでは高pHで得られた。一方、Ceの吸着が隣のREEよりも小さくなる負の吸着異常は、両固体ともpHが大きくなるほど大きくなった。これは、DFO-B希土類元素錯体の安定性に依存するためである。

論文

Specific sorption behavior of actinoids on biogenic Mn oxide

田中 万也*; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 40(8), p.806 - 807, 2011/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:65.98(Chemistry, Multidisciplinary)

生物起源Mn酸化物へのTh, U, Npの吸着を調べた結果、吸着の序列は、合成Mn酸化物についての結果と異なり、Thの吸着が合成Mn酸化物に比べて小さかった。この原因は微生物が排出する有機物にThが配位したことであると考えられる。

論文

Formation constants of Eu(III)-carboxylates determined by ion-selective liquid membrane electrode

佐々木 隆之*; 吉田 初美*; 北辻 章浩; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Chemistry Letters, 40(8), p.870 - 871, 2011/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

有機配位子の錯生成定数を決定するために、ビスジフェニルフォスフォリルメタンをイオノフォアとする3価金属イオン用イオン選択性電極を開発した。作製したイオン選択性電極は、試料溶液中のEu(III)イオン濃度に対しネルンスト応答した。マロン酸などのカルボン酸が共存する試料溶液に対しても安定的かつ再現性よく測定が可能であった。同法を用いて決定したEuのカルボン酸錯体の錯生成定数は、既報の値と良い一致を示した。

論文

Fabrication of silica nanomaterials reflecting morphological transition of DNA mediated by a silane-appended ionic liquid

下条 晃司郎; 三田村 久吉; 毛利 剛; 長縄 弘親

Chemistry Letters, 40(5), p.435 - 437, 2011/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:80.91(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究ではDNA構造を転写したシリカマテリアルの簡便な合成法を構築した。アルコキシシラン部位を組み込んだイオン液体はDNAと結合することが可能で、さらにテトラメトキシシランとのゾル-ゲル反応における核として機能する。さらに、このイオン液体はDNAの構造変化をもたらすため、同じDNAからランダムファイバー,ロッド,リング,直線性ファイバーなどユニークな構造を有するシリカマテリアルを合成することができる。

論文

Mutual separation of actinides from middle lanthanides by the combination of two neutral donors, $$N,N,N,N$$-tetraoctyl-3,6-dioxaoctanediamide and $$N,N,N,N$$-tetraetyldiglycolamide

佐々木 祐二; 森田 泰治; 北辻 章浩; 木村 貴海

Chemistry Letters, 39(8), p.898 - 899, 2010/08

 被引用回数:18 パーセンタイル:45.26(Chemistry, Multidisciplinary)

Sm, Eu, Gdからアクチノイド(An)元素であるAm, Cmの分離が、テトラオクチルジオクサオクタンジアミド(DOODA)とテトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)を組合せた抽出系により試みられた。抽出剤のDOODAは軽ランタノイド(Ln)に高い選択性を持ち、マスキング材のTEDGAは重Lnに高い選択性を持つ。これを組合せることにより、Am, Cmと中Lnに高い分離性を生み出すことを検討した。その結果、Am/Sm, Am/Eu, Am/Gdの分離係数それぞれ14.4, 40, 111を見いだした。本方法により、硝酸-ドデカン溶媒抽出系で高いAn/Ln分離性を生み出す可能性を示すことができた。

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