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論文

Prediction of stability constants for novel chelates design in minor actinides partitioning over lanthanides using density functional theory calculation

金子 政志; 佐々木 祐二; 和田 恵梨子*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 50(10), p.1765 - 1769, 2021/10

 被引用回数:0

密度汎関数計算を用いて、マイナーアクチノイドとランタノイドの新規分離試薬の分子設計に向けて水溶液中におけるEu$$^{3+}$$及びAm$$^{3+}$$錯体の安定度定数を予想した。実験値の安定度定数の対数と計算した錯生成エンタルピーは、一次の決定係数R$$^{2}$$ $$>$$ 0.98で相関した。さらに、新規キレート配位子の安定度定数の予測を試み、ジエチレントリアミン五酢酸キレート配位子の誘導体が、酸性条件での使用やAm$$^{3+}$$分離性能の観点から有用であることが示唆された。

論文

Highly-sensitive analysis of fluorescence XANES at Europium (Eu) L$$_{rm III}$$-edge for the determination of oxidation state for trace amount of Eu in natural samples by bragg-type crystal analyzer system

小長谷 莉未*; 河村 直己*; 山口 瑛子; 高橋 嘉夫*

Chemistry Letters, 50(8), p.1570 - 1572, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

アクチノイド元素のアナログ元素としても使用される希土類元素(REE)のうち、ユウロピウム(Eu)だけは+2価をとりえるため特異的な挙動を示すことが知られているが、天然試料中でのEuの化学状態評価は難しく、詳細なメカニズムの解明は行われていない。本研究では、天然試料中のEuの化学状態を高分解能X線吸収微細構造(XANES)法により解明したことを報告する。なお、問題解決に当たっては、ブラッグ式結晶アナライザを用いることで内殻電子寿命に起因するピークのブロード化を抑制し、他元素の干渉影響等を除いたことが糸口となった。得られた知見は、希土類元素やアクチノイド元素の環境動態解明に資する。

論文

Electrochemical studies of uranium (IV) in an ionic liquid-DMF mixture to build a redox flow battery using uranium as an electrode active material

大内 和希; 小松 篤史; 鷹尾 康一朗*; 北辻 章浩; 渡邉 雅之

Chemistry Letters, 50(6), p.1169 - 1172, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

ウランを電極活物質として用いるレドックスフロー電池を構築するためにイオン液体-DMF混合溶媒中での塩化ウラン(IV)の電気化学挙動を調べた。結果としてレドックスフロー電池のアノード反応として利用可能である準可逆なU$$^{III}$$/U$$^{IV}$$対を見出した。

論文

Freezable and unfreezable hydration water; Distinct contributions to protein dynamics revealed by neutron scattering

山本 直樹*; 古府 麻衣子; 中島 健次; 中川 洋; 柴山 修哉*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 12(8), p.2172 - 2176, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

水和水は、機能発現に必要な蛋白質のダイナミクスを活性化するために重要な役割を果たしている。しかし、水和水がどのようにして蛋白質のダイナミクスと結びついているのか、その詳細は不明である。水和水の氷形成の温度ヒステリシスは、凍結不可能な水和水と凍結可能な水和水のどちらのタイプの水和水が蛋白質ダイナミクスの活性化に重要な役割を果たしているのかを理解するための鍵となる現象である。中性子散乱を用いて、凍結可能な水和水の氷の回折ピークに温度ヒステリシス現象が観測されたのに対し、蛋白質ダイナミクスでは温度ヒステリシスは観測されなかった。これらの結果から、蛋白質のダイナミクスは凍結可能な水和水のダイナミクスとは連動しておらず、蛋白質のダイナミクスの活性化には凍結不可能な水和水が不可欠であることが明らかになった。

論文

Neutron spin-echo studies of the structural relaxation of network liquid ZnCl$$_2$$ at the structure factor primary peak and prepeak

Luo, P.*; Zhai, Y.*; Leao, J. B.*; 古府 麻衣子; 中島 健次; Faraone, A.*; Zhang, Y.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 12(1), p.392 - 398, 2021/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.6(Chemistry, Physical)

典型的なネットワークイオン性液体ZnCl$$_2$$の第1およびプレ回折ピークでの微視的な構造緩和を中性子スピンエコー分光により調べた。第1構造ピークの緩和はプレピークのものより速く、活性化エネルギーは約33%高い。融点より十分高温においても、伸長指数関数で記述される緩和が観測された。驚くべきことに、とくに第1ピークにおいて、非指数関数性パラメータは冷却とともに急激に増加し、$$T_{rm m}$$に向かって緩和は伸長指数型から指数型へと変わる。これらの結果は、過冷却状態の典型的なガラス的ダイナミクスが平衡液体で現れること、2つの異なる空間スケールの運動の活性化エネルギーが冷却に伴うネットワーク構造の形成と関連していることを示唆する。

論文

Gas barrier properties of chemical vapor-deposited graphene to oxygen imparted with sub-electronvolt kinetic energy

小川 修一*; 山口 尚人*; Holby, E. F.*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(21), p.9159 - 9164, 2020/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.52(Chemistry, Physical)

原子レベルで薄いグラフェン層は軽量であり、酸素などの腐食反応物質を直接ブロックする表面保護膜としての活用が提案されている。しかし、数十年という長期的な保護が望まれていることや、合成された実際のグラフェンには欠陥が存在するため、保護膜としての有用性は不明である。本研究では、酸素分子に運動エネルギーを与えることで、本来不浸透であるはずのグラフェンに対して、サブeVの運動エネルギーを持つ高速酸素分子では触媒的な浸透特性を示すことを実証した。この分子は熱分布のごく一部であるため、この暴露実験は数十年にわたる暴露を理解するための加速ストレステストとしての役割を果たす。グラフェンの透過率は、低速酸素分子と比較して2桁の増加を示した。また、グラフェンは、高速酸素分子が透過した後も、低速酸素分子に対する相対的な不透過性を維持しており、このプロセスが非破壊的であり、暴露された物質の基本的な特性であることを示している。

論文

Nanoscale relaxation in "Water-in-Salt" and "Water-in-Bisalt" electrolytes

Gonzal$'e$z, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:81.96(Chemistry, Physical)

"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.

論文

Local structure of rare earth elements (REE) in marine ferromanganese oxides by extended X-ray absorption fine structure and its comparison with REE in ion-adsorption type deposits

長澤 真*; Qin, H.-B.*; 山口 瑛子; 高橋 嘉夫*

Chemistry Letters, 49(8), p.909 - 911, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

Speciation of rare earth elements (REE) in marine ferromanganese oxides (MFMO) was conducted by extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and sequential extraction to compare the enrichment mechanisms and extraction rates between MFMO and ion-adsorption type deposits, which can be reasonably explained by the formation of inner- and outer-sphere complexes in the two materials for yttrium and other REE.

論文

Nanostructural characterization of oleyl acid phosphate in poly-$$alpha$$-olefin using small-angle X-ray scattering

大場 洋次郎; 元川 竜平; 日野 正裕*; 足立 望*; 戸高 義一*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*

Chemistry Letters, 49(7), p.823 - 825, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

Nanostructures in lubricants play a key role in lubrication properties. In this study, small-angle X-ray scattering (SAXS) was applied to characterize the nanostructures of oleyl acid phosphate (OLAP) in base oil. The results show that OLAP forms reverse-micellar-like aggregates. This information from SAXS will drive further development of lubricants.

論文

Bromine-isotope selective ionization using field-free alignment of IBr isotopologues with a switched nanosecond laser pulse

赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Chemistry Letters, 49(4), p.416 - 418, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

We demonstrate isotope selective ionization of I$$^{79}$$Br and I$$^{81}$$Br isotopologues using field-free alignment induced by a linearly-polarized nanosecond laser pulse with rapid turn off at the maximum. Following the switched nanosecond pulse irradiation, a 60-fs laser pulse ionizes one of the isotopologues preferentially. The ion yield ratio $$I$$(I$$^{81}$$Br$$^+$$)/$$I$$(I$$^{79}$$Br$$^+$$) varies in the range of 0.93-1.06, depending on time delay between the pulses. This is the first demonstration of laser isotope separation of heavy elements using field-free alignment and angular dependent ionization.

論文

Segmental motions of proteins under non-native states evaluated using quasielastic neutron scattering

藤原 悟*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 柴田 薫

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 10(23), p.7505 - 7509, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

無秩序なポリペプチド鎖のダイナミクスの特性評価は、本質的に無秩序状態なタンパク質およびフォールディングプロセスに関連する非ネイティブ状態下のタンパク質の挙動を解明するために必要である。本研究では、小角X線散乱測定データと動的光散乱測定データと組み合わせて準弾性中性子散乱測定データから、タンパク質のセグメント運動と分子全体の拡散および局所側鎖運動を評価する方法を独自に開発した。そしてこの方法を、非フォールディング状態およびメルトグロビュール(MG)状態のタンパク質RNase Aに適用し、セグメント運動から生じる拡散係数を評価し、非フォールディング状態とMG状態で異なる値をとることを明らかにした。またこの方法で得られた値は、蛍光現象を用いた別の測定技術を使用して得られた値と一致していることも確認できた。これらの研究成果は、この方法の、さまざまな無秩序状態でのタンパク質の挙動を特徴付ける実行可能性だけでなく、有用性も示している。

論文

Finding free-energy landmarks of chemical reactions

志賀 基之; Tuckerman, M. E.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 9(21), p.6207 - 6214, 2018/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:30.21(Chemistry, Physical)

反応経路の予測は、理論・計算化学の最も重要な課題の一つである。本論文では、最急降下法と最緩上昇法の組み合わせを用いて、化学反応の自由エネルギーランドマーク、すなわち最小および鞍点を自動探索するための新手法を提案する。この手法を実証するため、ベンゾシクロブテンの開環反応や水溶液中のSN2反応への応用例を紹介する。

論文

Rechargeable batteries based on stable redox reactions of disulfide included in a metal-organic framework as ligands

清水 剛志*; Wang, H.*; 谷藤 尚貴*; 松村 大樹; 吉村 真史*; 中西 康次*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

Chemistry Letters, 47(5), p.678 - 681, 2018/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:20.27(Chemistry, Multidisciplinary)

Disulfide, which is a sub-group of organosulfides, has been studied as a promising cathode active material. Herein, to improve battery performance, we inserted disulfide into Cu-based metal organic framework (MOF) as a ligand. As a result, the disulfide inserted MOF exhibited a high capacity based on dual redox reactions of Cu ions and disulfide ligands, and a stable cycle performance. The S $$K$$-edge X-ray absorption fine structure analyses revealed a reversible cleavage and formation of S-S bond in the MOF during discharge and charge process.

論文

Sorption behavior of Np(V) on microbe pure culture and consortia

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 宇都宮 聡*; 加藤 憲二*

Chemistry Letters, 46(5), p.771 - 774, 2017/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

微生物共同体及び単離された鉄還元バクテリアへのNp(V)の吸着挙動を、休眠状態の細胞を用いてpH3$$sim$$7において調べた。不活性雰囲気における鉄還元菌へのNp(V)の吸着量及び大気状態での微生物共同体への吸着量は、pH5以下で大気条件下における鉄還元菌への吸着量より多かった。この結果は、微生物細胞表面への吸着以外のメカニズム、すなわちNp(IV)への還元反応が関わっている可能性を示唆する。

論文

Efficient adsorption of Rh(III) from HNO$$_{3}$$ solution on ion-exchange resin bearing ${it N,N,N}$-trimethylglycine by adding N donor ligands and desorption using thiourea

鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二

Chemistry Letters, 44(2), p.152 - 153, 2015/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:10.24(Chemistry, Multidisciplinary)

硝酸水溶液中のRh(III)を回収するために、${it N,N,N}$-trimethylglycineが官能基化されたイオン交換樹脂(AMP03)を用い、吸着試験を行った。その結果、AMP03は[HNO$$_{3}$$]$$_{rm surp}$$ $$<$$ 0.02 Mの条件において、比較的高い吸着能を示すことがわかった([HNO$$_{3}$$]$$_{rm surp}$$は上澄み中の硝酸濃度)。さらに、0.12Mの硝酸水溶液でもtriethylamineやtris(2-aminoethyl)amine添加することで、大幅な分配係数(${it K$_{d}$}$)の上昇が確認された。一方、チオ尿素を添加した系では、${it K$_{d}$}$値の減少を示すマスキング効果が確認された。本結果より、AMP03とアミン化合物を用いる手法がRh(III)の硝酸水溶液からの回収に有用であると示唆される。チオ尿素においても、Rh(III)に関するマスキング剤や溶離剤として有用である。

論文

Complexing agents for oxonium anions of Mo and Re and their masking effects on extraction using N-donor extractants

佐々木 祐二; 鈴木 智也; 森田 圭介; 津幡 靖宏

Chemistry Letters, 43(10), p.1538 - 1539, 2014/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:19.55(Chemistry, Multidisciplinary)

ソフト配位原子を含む幾つかのマスキング剤のMoとReに対するマスキング効果について溶媒抽出を使って調べた。抽出剤はMo, Reに高い抽出性能を示すNTAアミドとMIDOAを用いた。窒素原子を含むマスキング剤、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、及びジアミノプロパンによりMoとReの抽出は抑制された。イオウ系の強力なマスキング剤であるチオ尿素も試験したが、Mo, Reに対するマスキング効果は低いことが分かった。

論文

Uranyl species in 1-Ethyl-3-methylimidazolium nitrate ([EMI][NO$$_{3}$$]) solution of [EMI]$$_{2}$$[UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]; First spectrophotometric evidence for existence of [UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]$$^{2-}$$

佐々木 琴江*; 鈴木 智也*; 新井 剛*; 鷹尾 康一朗*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 池田 泰久*

Chemistry Letters, 43(5), p.670 - 672, 2014/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:26.82(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン性液体1-Ethyl-3-methylimidazolium nitrate溶液における[EMI]$$_{2}$$[UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]中のウランの存在状態について吸収スペクトルを用いる解析を行った。ウランの最近接には、4つの硝酸イオンのみが存在する[UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]$$_{2}$$のような構造を有することが明らかとなった。

論文

Adsorption behavior of lanthanide ions on nonbiological phospholipid membranes; A Model study using liposome

山崎 信哉; 白井 理*; 加納 健司*; 香西 直文; 坂本 文徳; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 42(8), p.819 - 821, 2013/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.93(Chemistry, Multidisciplinary)

微生物に対するランタノイドイオンの吸着挙動を非生物的な現象として理解するために、生体膜モデルとしてリポソームを用いて吸着挙動を検討した。14種類のランタノイドイオンすべてで、pHが増加すると吸着量も増加した。またランタノイドイオンの吸着率を調べた結果、Euイオンで極大、Erイオンで極小値を得た。この選択的な吸着挙動は微生物表面で見られる結果と一致した。これらの結果から、ランタノイドイオンはリポソームの成分であるリン酸基に対する吸着であることが明らかとなった。また、リポソームは微生物の生体膜表面の良いモデル系であることも示された。

論文

Redox behavior of uranium(VI) adsorbed onto a phosphate-modified indium tin oxide electrode

鈴木 義規*; 南川 卓也; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 42(8), p.888 - 890, 2013/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

リン酸基を修飾したITO電極を用いてU(VI)の還元挙動を調べた。その結果、リン酸基に吸着したU(VI)の還元電位がU$$^{6+}$$イオンの電位よりも高いことが分かった。

論文

Novel soft-hard donor ligand, NTAamide, for mutual separation of trivalent actinides and lanthanides

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 森田 泰治

Chemistry Letters, 42(1), p.91 - 92, 2013/01

 被引用回数:28 パーセンタイル:68.24(Chemistry, Multidisciplinary)

新規なN-ドナー抽出剤、NTAアミドを開発し、Am-Cm-Ln相互分離に用いた。0.1-0.2M HNO$$_{3}$$条件で、高いAn-Ln分離比を確認し、これはNTAアミドへのプロトネーションがAn-Ln分離に重要と考えられる。NTAアミドは通常条件下で安定であり、高いAn-Ln分離比を持つ安定な化合物を得ることができた。また、NTAアミドと水溶性ジグリコールアミドを併用し、世界的に見ても高いAm-Cm分離比(6.5)を確認することができた。以上のことからNTAアミドはAm-Cm-Ln分離において有望な化合物であることを確認した。

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