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清水 一行*; 戸田 裕之*; 平山 恭介*; 藤原 比呂*; 都留 智仁; 山口 正剛; 佐々木 泰祐*; 上椙 真之*; 竹内 晃久*
International Journal of Hydrogen Energy, 109, p.1421 - 1436, 2025/03
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)我々の先行研究では、MgZn
析出物の整合界面における複数の水素トラップが自発的な界面剥離を引き起こし、Al-Zn-Mg合金に水素誘起擬へき開割れを引き起こすことを明らかにした。本研究では、析出物の整合/半整合界面にトラップされた水素が時効を通じてMgZnの整合界面を調整し、マクロ的な水素脆化に影響を与えるメカニズムを識別するために定量的かつ体系的な調査を行った。析出物界面での水素捕捉に基づくこの水素脆化現象を調査するために、第一原理計算により半整合MgZn界面の水素捕捉エネルギーを決定した。空孔、粒界、整合および半整合MgZn界面を含むすべての水素捕捉サイトの水素分配は、過時効合金では90%を超える水素が半整合界面に隔離されていることを明らかにした。MgZn界面の固有の特性により、半整合界面に隔離された水素は界面凝集エネルギーを減少させ、Al-Zn-Mg合金で界面の半自発的剥離と擬へき開破壊を引き起こした。これらの結果は、粒界破壊は粒界に捕捉された水素によって直接誘発されるのではなく、粒界に沿った析出物界面の剥離によって引き起こされることを示唆している。
清水 一行*; 西村 克彦*; 松田 健二*; 布村 紀男*; 並木 孝洋*; 土屋 大樹*; 赤丸 悟士*; Lee, S.*; 都留 智仁; 髭本 亘; et al.
International Journal of Hydrogen Energy, 95, p.292 - 299, 2024/12
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)Al-0.06%Mn、Al-0.06%Cr、Al-0.02%Fe、およびAl-0.02%Ni合金(原子%)について、5
300Kの温度範囲でゼロ磁場ミューオンスピン緩和実験を行った。双極子場幅(
)の温度依存変化から、調製した合金の4つの異なるピークが明らかになった。200K未満で観測されたピークに対応するミューオン捕捉部位の原子構成は、溶質および溶質空孔対に近接する水素の捕捉エネルギーに対する第一原理計算を用いて詳細に特徴付けられた。この包括的な分析により、ミューオンピーク温度と水素捕捉エネルギーの線形相関を確立することができた。しかし、Al-Mn、Al-Cr、Al-Fe、およびAl-Ni合金では、200Kを超えると4番目のピークでこの線形関係からの大幅な逸脱が観測された。この矛盾は、4つのAl原子のうち2つが溶質元素と空孔(溶質空孔対)に置換されている四面体サイト内のミューオンと水素の異なる分布関数を考慮することで解釈できる。
杉本 千紘; Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 95, p.98 - 107, 2024/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)The thermochemical iodine-sulfur (IS or SI) process can produce hydrogen by decomposing water through chemical reactions and nuclear heat. The hydrogen iodine (HI) decomposition reaction of the IS process thermally decomposes HI at ca. 500
C to produce hydrogen. The thermal efficiency of hydrogen production in the thermochemical IS process can be effectively enhanced using a membrane reactor for the HI decomposition reaction; hydrogen separation membrane tubes made of ceramic are attached to a tube plate via sealing parts. The applicability of a sealing method using the expanded graphite grand packing was investigated. During 50 thermal cycles ranging between 25 C-450 C and gas pressure of 0.2-0.8 MPa (gauge), the leakage flow rate was approximately 2
10
Pa m
s
. This value is comparable to a detection limit of the standard bubble leak test, indicating that this sealing method works effectively.
土井 大輔
International Journal of Hydrogen Energy, 91, p.1245 - 1252, 2024/11
被引用回数：1 パーセンタイル：37.00(Chemistry, Physical)Hydrogen is a major nonmetallic impurity in the coolant of sodium-cooled fast reactors (SFRs) during normal operation. A higher hydrogen concentration than the gas-liquid equilibrium has been transiently detected in the gas space of actual SFR plants. The presence of several sodium compounds can increase hydrogen generation; however, a thorough understanding of the thermal behavior of candidate reactions is lacking. Herein, thermal analysis reveals the hydrogen release behavior of sodium hydride. Mass spectrometry indicates hydrogen generation with decreasing sample mass, indicating thermal decomposition. Detailed kinetic analysis based on master plot methods indicates that the hydrogen release reaction occurred through a mechanism involving random nucleation and growth of nuclei. Furthermore, the reaction rate was newly formulated based on a kinetic model function representing the above mechanism and the Arrhenius-type reaction rate constant comprising an activation energy of 119.0 
0.8 kJ mol and a frequency factor of 1.8 10
s. These findings will enable the numerical simulation of the hydrogen release behavior in SFRs.
柴山 由樹; 北條 智彦*; 小山 元道*; 秋山 英二*
International Journal of Hydrogen Energy, 88, p.1010 - 1016, 2024/10
被引用回数：3 パーセンタイル：37.00(Chemistry, Physical)The effect of plastic deformation on the hydrogen embrittlement behavior of high-strength martensitic steels was investigated using a U-bend test. The hydrogen embrittlement susceptibility appeared to be enhanced with increasing plastic strain. Based on fractographic and stress-strain analyses, the maximum principal stress dominated the hydrogen embrittlement fracture. Although the apparent enhancement with increasing plastic deformation was observed, the origin of the enhancement was increased residual stress arising from the evolution of graded plastic strain during U-bending. We conclude that residual stress rather than plastic strain induced by plastic deformation strongly affects hydrogen embrittlement susceptibility in deformed high-strength steel components.
池田 一貴*; 佐次田 頌*; 大友 季哉*; 大下 英敏*; 本田 孝志*; 羽合 孝文*; 齋藤 開*; 伊藤 晋一*; 横尾 哲也*; 榊 浩司*; et al.
International Journal of Hydrogen Energy, 51(Part A), p.79 - 87, 2024/01
被引用回数：6 パーセンタイル：43.79(Chemistry, Physical)Low-vanadium-concentration alloys have low durability, and their hydrogen absorption and desorption amounts decrease by 20% after 100 cycles. In this study, we conducted reverse Monte Carlo modeling on X-ray diffraction patterns and neutron pair distribution functions of the hydrogen-absorbed and desorbed samples of a V
Ti
Cr
alloy to analyze the variations in the local structure. The local structure surrounding the hydrogen atom in the hydrogen-absorbed phase exhibited minimal changes. In contrast, hydrogen occupied both tetrahedral and octahedral sites of the hydrogen-desorbed phase almost equally during the early cycles; however, the amount of hydrogen occupying the tetrahedral sites increased with the number of cycles.
Mao, W.*; 福谷 克之; 他8名*
International Journal of Hydrogen Energy, 50(Part D), p.969 - 978, 2024/01
被引用回数：4 パーセンタイル：35.88(Chemistry, Physical)Cerium oxide (CeO) is well known to be reducible by hydrogen (H), yet the diffusion and solution properties of hydrogen in ceria at elevated temperatures have remained challenging to evaluate. We therefore fabricated nanometer-thin (100 nm) cerium oxide films on Si(111) substrates by pulsed laser deposition (PLD) and quantitatively investigated the H depth distributions therein by means of resonant 
H(
N,
)
C nuclear reaction analysis (NRA) before and after annealing in H gas at 773-973 K. X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and scanning electron microscopy with energy dispersive spectroscopy (SEM/EDS) reveal that the as-deposited films exhibit single phase CeO structure and partially reduced stoichiometry (CeO
). H annealing does not largely change the H content of the as-deposited films; in all conditions several atomic percent of hydroxyl (OH) are found to exist in a thin (4 nm) surface layer, whereas stably bound hydrogen in the bulk of the films is almost uniformly distributed and of much smaller quantity (0.2 at.%) than the oxygen vacancy concentration in the partially reduced ceria. Its low concentration and high thermal stability identify this bulk H species as likely being strongly bound to defects in the polycrystalline films rather than as a hydride species that interacts weakly with O-vacancies. The H diffusion coefficient and activation energy in the ceria films are determined as 
10
m
s at 773-973 K and 
1.69 eV, respectively. The observed diffusion activation energy is somewhat larger than theoretical predictions for thermal diffusion of H in stoichiometric bulk CeO, suggesting that defects and oxygen vacancies in the PLD-fabricated ceria thin films possibly have an impact on the H mobility.
海老原 健一; 関根 大貴*; 崎山 裕嗣*; 高橋 淳*; 高井 健一*; 大村 朋彦*
International Journal of Hydrogen Energy, 48(79), p.30949 - 30962, 2023/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)鉄鋼材料の応力腐食割れの1つである水素脆化を理解するには、鋼材中の水素分布を知る必要があり、それには昇温脱離スペクトルの数値シミュレーションによる解釈が有効である。溶接金属やTRIP鋼において残留オーステナイト(RA)は昇温脱離スペクトルに顕著な影響を与えるが、明確な水素分布についてはこれまでよく知られていない。本研究では、高炭素フェライト-オーステナイト二相鋼の既報の水素昇温脱離スペクトルを、独自にコード化した二次元モデルによって数値シミュレーションし、水素は、その鋼材に含まれる量が少ないときは炭化物表面に、その量が多くなると二相界面に、主にトラップされることを明らかとした。また、界面トラップの水素の脱離ピークの試料厚さ依存性が、従来とは異なる理由で発現することも明らかとなった。
田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; Myagmarjav, O.; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 46(55), p.27891 - 27904, 2021/08
被引用回数：5 パーセンタイル：18.61(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、配管閉塞などを回避し、水素製造を安定的に運転するため、各反応器における組成変動を抑制することが求められる。従来の運転方法は、全ての反応器を同時に接続するため、安定的に連動させて運転を行うことが困難であった。本報では、それを解決するため、反応工程別に閉ループを形成することで、各工程を個別に安定化させるループ運転を行った後、連続運転に移行する新たな運転方法を提示した。新たなループ構成に対して、フローシート解析を行い、物質収支が矛盾なく閉ループを構成していることを示し、加えて、ループ運転から連続運転に滞りなく移行でき、水素製造を達成できることを明らかにした。
Myagmarjav, O.; 柴田 愛*; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 久保 真治; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰
International Journal of Hydrogen Energy, 46(56), p.28435 - 28449, 2021/08
被引用回数：4 パーセンタイル：14.15(Chemistry, Physical)In this study, a corrosion-stable silica ceramic membrane was developed to be used in H purification during the hydrogen iodide decomposition (2HI 
H + I), which is a new application of the silica membranes. From a practical perspective, the membrane separation length was enlarged up to 400 mm and one end of the membrane tubes was closed to avoid any thermal variation along the membrane length and sealing issues. The silica membranes consisted of a three-layer structure comprising a porous -AlO
ceramic support, an intermediate layer, and a top silica layer. The intermediate layer was composed of -AlO or silica, and the top silica layer that is H selective was prepared via counter-diffusion chemical vapor deposition of a hexyltrimethoxysilane. A membrane using a silica intermediate layer exhibited a higher H/SF
selectivity but lower H permeance with compared with the membrane using a -AlO intermediate layer. The membrane using the silica intermediate layer was more stable in corrosive HI gas than a membrane with a -AlO intermediate layer after 300 h of stability tests. To the best of our knowledge, this is the first report of 400-mm-long closed-end silica membranes supported on Si-formed -AlO tubes produced via chemical vapor deposition method. In conclusion, the developed silica membranes seem suitable for membrane reactors that produce H on large scale using HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process.
野口 弘喜; 上地 優; 田中 伸幸; 竹上 弘彰; 岩月 仁; 笠原 清司; Myagmarjav, O.; 今井 良行; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 46(43), p.22328 - 22343, 2021/06
被引用回数：19 パーセンタイル：62.60(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスは、高温ガス炉,太陽熱,産業廃熱などの様々な熱源を利用して、高効率に大規模水素製造が可能な方法のひとつである。ISプロセスの研究開発課題は、硫酸やヨウ化水素酸などの厳しい腐食環境における工業材料製機器の健全性とそれらの機器による安定した水素製造の実証である。原子力機構では、工業材料製の耐食機器を開発し、それらの機器を組み込んだ水素製造試験設備を製作し、上記研究開発課題の解決に向け、本試験設備の試験運転を進めている。安定した水素製造を行うために、HI-I-HO溶液の安定送液技術の開発、大量漏えいを防止するためのグラスライニング材の品質保証の改善、ブンゼン反応器における硫酸脱水法によるヨウ素析出防止技術の開発を行った。これらの改良により、水素製造量約30L/h、150時間の連続水素製造に成功し、厳しい腐食環境における工業材料製機器の健全性及び安定した水素製造を実証した。
Reinecke, E.-A.*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 田中 裕久*
International Journal of Hydrogen Energy, 46(23), p.12511 - 12521, 2021/03
被引用回数：9 パーセンタイル：35.26(Chemistry, Physical)安全な廃炉は福島第一原子力発電所の事故による放射性物質の除染同様に今後の大きな課題である。現在、廃棄物長期保管容器の研究開発は日本の国際協力における緊急の課題となっている。容器中の放射線分解による大量の水素と酸素は、海水を含んでいるために問題となっている。放射線分解による可燃性ガスの発生は容器の内圧を上昇させ、引火による設備の健全性喪失のリスクとなる。日本の文部科学省のプロジェクト「廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発」では、保管容器内における水素再結合触媒装置の適用可能性について調べた。ここで適用したのは、インテリジェント触媒と呼ばれており、自動車排ガス浄化用の大量生産のために開発されたもので、Pd, Pt, Rhの貴金属がペロブスカイト酸化物中に固溶しており、自己再生機能を有している。水素再結合触媒評価装置REKO-4によって、触媒の基本的な特性を評価した。
田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 竹上 弘彰; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 45(35), p.17557 - 17561, 2020/07
被引用回数：1 パーセンタイル：2.56(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I-HO溶液環境に対する耐食材料としてPTFEやPFA等のフッ素系高分子をライニングした機器が用いられる。PTFEやPFAはHIやIを透過することが定性的には知られているが、材料腐食の観点からISプロセスの機器の信頼性評価のためには透過速度を定量的に評価する必要がある。本報では、PTFE及びPFA膜を用いてHI及びIの透過流束の測定を行い、定量データを取得した。この際、膜厚及び分圧に対して、規格化した透過係数を導入することで、膜固有の透過特性を評価することに成功した。また、透過係数に対してアレニウス型の実験式を整理し、プラント設計に使用できるようにした。これらの結果を基にして、プラントにおいて最適なテフロンライニング材の適応条件を明らかにした。
澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*
International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05
被引用回数：2 パーセンタイル：5.03(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスでは、カチオン交換膜を用いた膜ブンゼン反応が検討されている。しかし、従来のカチオン交換膜および電極材料では過電圧が高く、熱効率として採用できる段階ではなかった。本報では、高IECの放射線グラフト膜及び多孔質金電極を用いて、セルの過電圧を低下させることを目指した。放射線グラフト膜はプロトン透過に対する低い抵抗を示し、金電極はアノード極で生じるSO酸化反応を効率化した。この結果、膜ブンゼン反応で生じる過電圧が200mA/cmの条件で0.21Vまで削減された。本結果は、従来の商用カチオン交換膜及び非多孔質電極を用いた場合の1/3の値である。また、電流-電圧特性の解析結果から、放射線グラフト膜の方が金電極に比べて、より効果的に過電圧削減に貢献していることが明らかとなった。
production from methane decomposition by fullerene at low temperature徳永 智春*; 久野 孝平*; 河上 匠*; 山本 剛久*; 吉越 章隆
International Journal of Hydrogen Energy, 45(28), p.14347 - 14353, 2020/05
被引用回数：4 パーセンタイル：10.74(Chemistry, Physical)グラファイトとカーボンブラックによるCH
からのH生成触媒メカニズムを明らかにするために、ガスクロマトグラフィー,放射光その場加熱X線光子分光法(SR-XPS)とTEMによって6員環に加え5員および7員環からなるフラーレンの触媒挙動を調べた。XPSおよびTEM分析から、sp結合からなる複数のリング構造が、CH分解の400以下の低温触媒作用を起こすことが推察された。
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(59), p.30832 - 30839, 2019/11
被引用回数：12 パーセンタイル：33.03(Chemistry, Physical)In this study, the catalytic decomposition of hydrogen iodide was theoretically and experimentally investigated in a silica-based ceramic membrane reactor to assess the reactors suitability for thermochemical hydrogen production. The silica membranes were fabricated by depositing a thin silica layer onto the surface of porous alumina ceramic support tubes via counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. The performance of the silica-based ceramic membrane reactor was evaluated by exploring important operating parameters such as the flow rates of the hydrogen iodide feed and the nitrogen sweep gas. The influence of the flow rates on the hydrogen iodide decomposition conversion was investigated in the lower range of the investigated feed flow rates and in the higher range of the sweep-gas flow rates. The experimental data agreed with the simulation results reasonably well, and both highlighted the possibility of achieving a conversion greater than 0.70 at decomposition temperature of 400C. Therefore, the developed silica-based ceramic membrane reactor could enhance the total thermal efficiency of the thermochemical process.
Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.
International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07
被引用回数：18 パーセンタイル：46.97(Chemistry, Physical)Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(25), p.12583 - 12592, 2019/05
被引用回数：21 パーセンタイル：52.66(Chemistry, Physical)工業材料製の連続水素製造試験設備によるプラント機器技術(耐食性、機器性能)及び運転手順の信頼性を確証する水素製造試験に取り組んでいる。本プロセスを構成する3つの反応工程(ブンゼン反応工程,硫酸分解反応工程, HI分解反応工程)を連結した連続水素製造試験を実施し、10NL/h、8時間の水素製造に成功した。この試験を通じて明らかとなった高濃度ヨウ素溶液を移送する耐食定量ポンプの軸封部に固体ヨウ素が蓄積し、ポンプが停止する課題に対し、固体ヨウ素の溶解除去を狙いとした、気液を併用して軸封部に流通させる軸バリアを開発した。本技術開発を用いることで、20NL/h、31時間と水素製造時間を延伸させることに成功した。
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(21), p.10207 - 10217, 2019/04
被引用回数：21 パーセンタイル：50.83(Chemistry, Physical)The potential of the silica membrane reactors for use in the decomposition of hydrogen iodide (HI) was investigated by simulation with the aim of producing CO-free hydrogen via the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process. Simulation model validation was done using the data derived from an experimental membrane reactor. The simulated results showed good agreement with the experimental findings. The important process parameters determining the performance of the membrane reactor used for HI decomposition, namely, reaction temperature, total pressures on both the feed side and the permeate side, and HI feed flow rate were investigated theoretically by means of a simulation. It was found that the conversion of HI decomposition can be improved by up to four times (80%) or greater than the equilibrium conversion (20%) at 400C by employing a membrane reactor equipped with a tubular silica membrane. The features to design the membrane reactor module for HI decomposition of thermochemical iodine-sulfur process were discussed under a wide range of operation conditions by evaluating the relationship between HI conversion and number of membrane tubes.
Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 42(49), p.29091 - 29100, 2017/12
被引用回数：24 パーセンタイル：53.51(Chemistry, Physical)熱化学水素製造法ISプロセスにおいて水素生成する反応であるHI分解反応の分解率を向上させるため、水素分離膜を用いた膜反応器の適用を検討している。本研究では、高性能な水素分離膜を開発するため、HTMOSをシリカ源に用い-アルミナ基材上に対向拡散CVD法を用いて製膜したシリカ膜の性能を調べた。-アルミナに直接製膜した膜よりも-アルミナをコーティングした-アルミナ基材上に製膜した膜の方が、高い水素透過性を示すこと、および、450Cの製膜条件で高い水素選択性ならびに水素透過性が得られることを見い出した。さらに、製膜した膜を適用した膜反応器において、HI分解反応を行い、平衡分解率(20%)を超える0.48の水素転化率を得ることができた。
