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論文

Low $$^{137}$$Cs retention capability of organic layers in Japanese forest ecosystems affected by the Fukushima nuclear accident

小嵐 淳; 安藤 麻里子

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(1), p.179 - 191, 2019/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.43(Chemistry, Analytical)

森林表面の有機層による放射性セシウムの保持が森林生態系内の放射性セシウムの長期的循環挙動において重要な役割を果たすが、日本の森林生態系における有機層による放射性セシウムの保持挙動やリターダイナミクスとの関連性は未解明である。本研究では、福島原子力発電所事故の影響を受けた森林の有機層を構成するリターを起源樹種別及び分解度別に分画し、それぞれのリター画分に対して$$^{137}$$Csの生態学的半減期を評価した。その結果、生態学的半減期は0.7年から4.4年の範囲であり、広葉樹やマツ起源のリターで短く、スギ起源のリターで長いことを明らかにした。日本の森林における有機層の$$^{137}$$Cs保持能力は、ヨーロッパの森林のそれに比べて低いことを示した。

論文

Secondary radiocesium contamination of agricultural products by resuspended matter

二瓶 直登*; 吉村 和也; 奥村 大河*; 田野井 慶太朗*; 飯島 和毅; 小暮 敏博*; 中西 友子*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 318(1), p.341 - 346, 2018/10

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Komatsuna (${it Brassica rapa L.}$) was cultivated in pots using non-contaminated soil and water, and the pots were arranged 30, 60, and 120 cm above the ground surface. The experiment site was located 4.5 km from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant and had an ambient dose rate of approximately 1.4 $$mu$$Sv/h. The radiocesium concentration in the above ground parts without washing ranged from 22 to 333 Bq/kg (dry weight). The radiocesium concentration in the washed plants was predominantly lower than in the un-washed plants. Komatsuna cultivated lower to the ground tended to have a higher radiocesium concentration. Therefore, it can be posited that radiocesium detected in Komatsuna leaves was derived from ground surface.

論文

Correlation between Am(III)/Eu(III) selectivity and covalency in metal-chalcogen bonds using density functional calculations

金子 政志; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1129 - 1137, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:4.12(Chemistry, Analytical)

マイナーアクチノイドとランタノイドの分離メカニズムを理解することを目的として、カルコゲンをドナーとして持つ配位子N(EPMe$$_{2}$$)$$_{2}$$$$^{-}$$ (E = O, S, Se, Te)によるAm(III)イオンとEu(III)イオンの選択性を密度汎関数法によって予測した。単結晶構造に基づいて錯体をモデル化し、錯生成による金属イオンの安定化エネルギーを見積もった。その結果、OドナーはAm(III)イオンよりもEu(III)イオンと選択的に錯生成し、S, Se, TeドナーはEu(III)イオンよりもAm(III)イオンと選択的に錯生成する結果となった。この傾向は、HSAB則におけるソフト酸の分類と一致した。金属とカルコゲンの化学結合解析の結果、Am(III)イオンのf軌道との共有結合性が高いドナーほど、Am(III)イオンに対する選択性が高くなることを示唆した。

論文

Am, Cm recovery from genuine HLLW by extraction chromatography

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.

論文

Radiation-induced degradation of aqueous 2-chlorophenol assisted by zeolites

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから$$gamma$$線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが$$gamma$$線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。

論文

Overall approaches and experiences of first-time participants in the Nuclear Forensics International Technical Working Group's Fourth Collaborative Material Exercise (CMX-4)

Ho, D. M. L.*; Nelwamondo, A. N.*; 大久保 綾子; Rameb$"a$ck, H.*; Song, K.*; Han, S.-H.*; Hancke, J. J.*; Holmgren, S.*; Jonsson. S.*; 片岡 修; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 315(2), p.353 - 363, 2018/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

国際核鑑識作業グループが主催する第4回核鑑識共同試料分析演習には、過去最大の17か国からの参加があり、このうち7か国は初めての参加であった。本稿では、演習に初めて参加した5か国のラボラトリが、演習で実施した分析試料の準備および分析内容について情報を共有した。核鑑識共同試料分析演習は、各ラボラトリで確立した分析法のテスト、他の目的で確立した方法の核鑑識への適用化、分析技術の修練に非常に有用であることが確認された。また、演習実施後に開催されたレビュー会合によって、核鑑識シグネチャとその解釈に関する理解を深めることができた。

論文

The Application of radiochronometry during the 4th collaborative materials exercise of the nuclear forensics international technical working group (ITWG)

Kristo, M. J.*; Williams, R.*; Gaffney, A. M.*; Kayzar-Boggs, T. M.*; Schorzman, K. C.*; Lagerkvist, P.*; Vesterlund, A.*; Rameb$"a$ck, H.*; Nelwamondo, A. N.*; Kotze, D.*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 315(2), p.425 - 434, 2018/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Chemistry, Analytical)

最新の核鑑識国際共同試料分析演習では、低濃縮ウラン試料について、10か国の核鑑識ラボラトリーが精製年代測定を実施して良好な結果を得た。これらの測定のうち、3つの異なる核種ペアを用いた精製年代測定も実施された。10か国の核鑑識ラボラトリーが提出した精製年代測定の結果は、実際の精製日と概ね一致した。また、質量分析法による結果は、放射線計測法を用いたものに比べて、高精度な結果を示した。さらに、一部のラボラトリーによって示された$$^{235}$$U-$$^{231}$$Pa法と$$^{234}$$U-$$^{230}$$Th法による精製年代測定の結果の一致は、結果の確証性を高めた。

論文

Production of iodine radionuclides using $$^{7}$$Li ion beams

西中 一朗*; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 牧井 宏之; 橋本 和幸*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(3), p.1947 - 1965, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Chemistry, Analytical)

$$^{7}$$Li + $$^{nat}$$Sn反応により生成されるI, Te, Sn同位体の生成断面積を入射エネルギー24-59MeVの領域で測定した。得られた生成断面積のエネルギー依存性を統計模型計算の結果と比較することにより、各同位体の生成機構と崩壊様式の観点から完全・不完全融合反応の生成断面積への寄与を議論した。また、医学的に有用な$$^{123,124}$$Iの生成という観点から、様々なSn同位体と$$^{7}$$Liビームの組み合わせにより、$$^{123,124,125,126}$$I同位体がどの程度生成されるかを計算し、$$^{7}$$Li以外をビームとして用いた場合との比較を行った。

論文

Development of determination method of $$^{93}$$Mo content in metal waste generated at the Japan Power Demonstration Reactor

島田 亜佐子; 大森 弘幸*; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(2), p.1361 - 1365, 2017/11

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

コンクリート等に含まれる$$^{93}$$Moの分析法を改良し、金属廃棄物に含まれる$$^{93}$$Moの分析法を開発した。試料に添加するアスコルビン酸の量や洗浄液、繰り返し回数などを最適化し、0.5gのステンレスや炭素鋼からMoを分離可能な手法を確立した。測定試料としては分離した溶液をTa板に直接滴下し、乾固することで薄膜線源を調製した。開発した手法を用いて動力試験炉(JPDR)で発生した金属廃棄物に含まれる$$^{93}$$Moを分析し、目標を下回る検出下限値が得られることを確認した。

論文

Sources of $$^{137}$$Cs fluvial export from a forest catchment evaluated by stable carbon and nitrogen isotopic characterization of organic matter

武藤 琴美; 安藤 麻里子; 小嵐 淳; 竹内 絵里奈; 西村 周作; 都築 克紀; 松永 武*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(1), p.403 - 411, 2017/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:12.06(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故により森林に沈着した放射性Csが河川を通して流出することで、下流の市街地や農地への汚染が長期間続くことが懸念されている。本研究では、森林から河川への放射性Cs流出挙動を評価するために、落葉広葉樹林を集水域とする小河川に放射性Csの連続捕集装置を設置し、事故の半年後から4年間調査を行った。河川中の放射性Csを懸濁態と溶存態に分けて採取し、懸濁態は粒径ごとに分画した。また、河川中の懸濁物と土壌について、炭素及び窒素の量と同位体比を分析し比較した。その結果、放射性Csの主要な流出形態は粒径75$$mu$$m以下の懸濁態であり、分解の進んだリターと鉱物土壌を起源としていることが明らかになった。また、リター分解を起源とする溶存態Csの流出量も無視できないことが分かった。リターから土壌への放射性Csの移行が進んでいることから、今後、溶存態による河川流出は数年で減少する一方、懸濁態による河川流出は長期間継続することが示唆された。

論文

Uranium age-dating using in-situ isotope ratios by thermal ionization mass spectrometry for nuclear forensics

大久保 綾子; 篠原 伸夫; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(1), p.231 - 234, 2017/10

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

核鑑識のために新規に開発したウラン年代測定法を用いて、二つの濃縮ウラン試料の製造日を決定した。本法による年代測定では、スパイク溶液を添加する必要がなく、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$Uは、試料中の$$^{230}$$Th/$$^{234}$$Th、$$^{234}$$U/$$^{238}$$Uおよび放射平衡時の$$^{234}$$Th/$$^{238}$$U比(計算値)より計算される。本法で求めたウラン試料の製造日は、低濃縮ウラン試料については、実際の製造日と誤差の範囲で一致したが、高濃縮ウラン試料については、実際の製造日よりもわずかに新しい製造日が得られた。高濃縮ウラン試料の年代測定については、表面電離型質量分析において、$$^{234}$$Uから$$^{234}$$Thへの干渉が結果に影響していることが考えられた。

論文

Separation of Zr in the rubble waste generated at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(3), p.1613 - 1618, 2017/03

AA2016-0191.pdf:0.23MB

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所の事故で発生したガレキ中の$$^{93}$$Zrを分析するために、ガレキ中のZrの分離法を開発した。ほぼ100%のZrとNb, Bi, Th, UとMoの一部は3M硝酸溶液からTRUレジンに抽出され、LiやBe, Mg, Al, Ca, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ga, As, Se, Rb, Sr, Ag, Cd, In, Cs, Baは溶出することでこれらの元素が分離された。ほぼ100%のZrとNb, U、10%のMo、7.1%のHg、77%のBi、20%のThが0.01Mフッ化水素酸により回収された。超寿命核種である$$^{93}$$ZrをICP-MSにより定量するためには、ZrはNbやMoから分離されなければならない。そのため、この回収フラクションを一度乾固した後、0.1Mフッ化水素酸溶液に調製してTEVAレジンに通液し、ZrをNbやMoから分離した。模擬ガレキ試料の溶解液を用いてこの手法の妥当性を検証した。

論文

Dissolved radiocaesium in seawater off the coast of Fukushima during 2013-2015

福田 美保*; 青野 辰雄*; 山崎 慎之介*; 西川 淳*; 乙坂 重嘉; 石丸 隆*; 神田 譲太*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(2), p.1479 - 1484, 2017/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.02(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所(福島第一原発)近傍における海水中の放射性セシウム分布の決定要因を明らかにするため、2013年から2015年にかけて福島第一原発から10km圏内の7観測点で得られた海水中の$$^{137}$$Cs濃度と、海水の特性(塩分、水温、ポテンシャル密度)との関係についてまとめた。海水中の$$^{137}$$Cs濃度は原発近傍で高く、また比較的低密度の海水で高かった。この結果から、河川水や福島第一原発港湾内からの海水の流入が、局所的に高い$$^{137}$$Cs濃度の増加をもたらしたと推測される。なお、これらの比較的高い$$^{137}$$Cs濃度を持つ海水は、より低密度の海水の下層へと貫入することにより、水深20$$sim$$50m付近まで運ばれる場合があることが明らかになった。

論文

Vertical distributions of global fallout $$^{137}$$Cs and $$^{14}$$C in a Japanese forest soil profile and their implications for the fate and migration processes of Fukushima-derived $$^{137}$$Cs

小嵐 淳; 安藤 麻里子; 天野 光*; 松永 武

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(1), p.473 - 481, 2017/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:12.06(Chemistry, Analytical)

核実験由来の$$^{137}$$Csと$$^{14}$$Cの、2001年における日本の森林土壌中の深さ分布を調査した。その結果、$$^{137}$$Csの多くは沈着から38年後もなお鉱物土壌層表層に存在していた。一方で、土壌特性の変化するA層とB層の境界層における$$^{137}$$Csの特異的な蓄積を発見した。この蓄積から、$$^{137}$$Csが年間0.20%の割合で有機物が豊富なA層を経由して下方へ移行したこと、及び層位境界層が$$^{137}$$Csの移行を妨げるバリアとして働くことを見出した。炭素14は$$^{137}$$Csと同様の深さ分布を示したことから、両核種が数十年の時間スケールで、同様の物理的経路を経て土壌中を移行したことが示唆された。

論文

Applicability of polyvinylpolypyrrolidone adsorbent to treatment process of wastes containing uranium

大橋 裕介; 原田 雅幸*; 浅沼 徳子*; 安藤 詞音; 田中 祥雄; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(1), p.491 - 502, 2017/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Chemistry, Analytical)

ウランを含んだ廃棄物からのウラン回収法として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)吸着材の適用性を確認するため、ウラン廃棄物を溶解した塩酸溶液からの金属イオンのPVPPへの吸着及び溶離挙動を確認した。その結果、Na(I)及びAl(III)が高い濃度で存在しても、U(VI)種は選択的にPVPPに吸着されることが分かった。吸着したU(VI)種は純水によってPVPPから選択的に溶離し、溶離液から不純物含有量の少ないウランが得られた。これらの結果から、PVPP吸着材はウラン廃棄物処理への適用が期待できる。

論文

Development of an extraction chromatography method for the analysis of $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo in radioactive contaminated water generated at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 310(3), p.1317 - 1323, 2016/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Chemistry, Analytical)

A new mutual separation method was developed to enable the analysis of $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo in radioactive contaminated water from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS). First, distribution coefficient (${it K}$ $$_{d}$$) values between Tetra Valent Actinide (TEVA) resin, and HF, HF/HNO$$_{3}$$, and HF/HCl solutions were obtained to select the conditions for chromatographic separation. The separation performance of the developed method was validated with a control sample, which contained elements that could be interfere with the measurement of $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo, (Cr, Co, Ni, Ge, and Se) and non-radioactive elements of high-dose nuclides in the contaminated water (Cs, Sr, and Y). The scheme was also evaluated with a simulated seawater sample because seawater was injected into the damaged reactors to assist cooling in the early stages of reactor failure. Finally, the chromatographic separation method was applied to the analysis of$$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo in contaminated water sampled at the FDNPS.

論文

Year-round variations in the fluvial transport load of particulate $$^{137}$$Cs in a forested catchment affected by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

松永 武; 中西 貴宏; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 武藤 琴美; 都築 克紀; 西村 周作; 小嵐 淳; 乙坂 重嘉; 佐藤 努*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 310(2), p.679 - 693, 2016/11

AA2015-0821.pdf:3.78MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.48(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故に由来する放射性Csの森林集水域からの流出挙動とその変動要因を解明するために、渓流水中の懸濁態放射性Csの流出量を2012年から2年間連続して測定した。懸濁態$$^{137}$$Csの流出は、流域からの懸濁物質の流出と密接な関係があり、降雨量の多い8-9月に増加した。$$^{137}$$Csは懸濁物質中の粘土鉱物に強く結びついており、流下中に水中に溶存しないことが、鉱物同定及び抽出実験の結果より示唆された。また、単位懸濁物質量あたりの$$^{137}$$Cs濃度は、2012年から徐々に低下していた。これらの結果より、懸濁態$$^{137}$$Csの流出量は、降雨量に関連した懸濁物質量の変動と、懸濁物質中の$$^{137}$$Cs濃度の経年変化の両方の影響を受けて変化していることが明らかとなった。

論文

Photostimulated luminescence applicable to pre-screening of potassium-rich phases in chondritic breccias

横山 立憲; 三澤 啓司*; 岡野 修*; 箕輪 はるか*; 福岡 孝昭*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 310(1), p.81 - 89, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Chemistry, Analytical)

角礫岩コンドライト等の惑星物質中からは、アルカリに富む物質が認められることがある。このアルカリに富む物質は、肉眼で惑星物質中の他の構成要素と識別することが困難であるため、宇宙化学的及び同位体化学的研究を実施するためには、これらを簡便に分離・同定する手法の確立が必要であった。本研究では、$$^{40}$$Kの放射壊変に伴う$$beta$$線によってイメージングプレートが感光する原理を利用し、アルカリに富む物質の同定手法を確立した。感光実験の結果、対象試料中にカリウムがおよそ30$$mu$$g(放射能にしておよそ1mBq)含まれていれば約50日間の曝射でイメージングプレートの感光が確認され、アルカリに富む物質の同定が可能であることが分かった。本手法は非破壊・非汚染で簡便にカリウムに富む物質を選別することを可能とし、$$^{40}$$K-$$^{40}$$Caや$$^{40}$$K-$$^{40}$$Ar($$^{39}$$Ar-$$^{40}$$Ar)年代測定等の対象試料の選別に極めて有効な手法である。

論文

Studies on electrochemical behavior of uranium species in choline chloride-urea eutectic for developing electrolytically treating method of uranium-bearing wastes

大橋 裕介; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 田中 祥雄; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 309(2), p.627 - 636, 2016/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Chemistry, Analytical)

ウランを含有する廃棄物からのウラン回収法として、常温で液体である尿素-コリンクロリド共晶物を用いた電解析出法を提案した。焼結アルミナ及び使用済みNaF吸着材中のウランは92%以上が選択的に共晶物に溶解した。共晶物のサイクリックボルタモグラム測定の結果、-0.7V付近にU(VI)の還元ピークが見られ、-1.5Vでの定電位電解の結果、カソード炭素電極にウラン析出物が生成された。この結果から、尿素-コリンクロリド共晶物はウラン廃棄物からのウラン回収に効果的な媒体であることを確認した。

論文

Automatic sequential separation with an anion-exchange column for ultra-trace analysis of Pu, U, Th, Pb, and lanthanides in environmental samples

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 309(1), p.303 - 308, 2016/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Chemistry, Analytical)

単一の陰イオン交換カラムと混酸からなる溶離液の組み合わせで、ウラン, トリウム, 鉛, ランタニドならびにプルトニウムを逐次分離する技術を開発した。この逐次分離法のために小さなカラムと圧縮ガスを用いた全自動システムを組み上げた。Pu分離のための溶離液組成を調整することにより、この分離法を達成することができた。年輪試料のいくつかを灰化し、そこに含まれる極微量ウランおよびプルトニウムをこのシステムを用いて分離した。分離して得られたウランとプルトニウムを質量分析法によって分析した結果についても触れる。

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