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論文

Density functional study on Am(III)/Eu(III) selectivity using crown ether type ligands

深澤 優人*; 金子 政志; 中島 覚*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 329(1), p.77 - 84, 2021/07

 被引用回数:0

マイナーアクチノイドと希土類元素の分離メカニズム解明の一環として、クラウンエーテル型配位子のAm/Eu選択性について密度汎関数計算を用いて研究を行った。まず、異なるリングサイズを持つクラウンエーテル, 12C4, 15C5, 18C6とEuとの錯生成反応を比較した結果、18C6が最も安定に錯体を生成することが分かった。18C6によるAm/Eu選択性を見積った結果、Amに対する選択性が示され、溶媒抽出を用いた既報の研究結果と一致した。18C6の酸素ドナーを窒素及び硫黄ドナーに置換した配位子を用いて、Am/Eu選択性を予測した結果、18C6よりも高いAm選択性を示すことが期待された。化学結合解析の結果、Am-O結合と比較してAm-N及びAm-S結合の強い原子軌道間の相互作用が観測され、その高い共有結合性がクラウンエーテル型配位子によるAm/Eu選択性の起源であることが示唆された。

論文

Factors affecting $$^{137}$$Cs concentrations in river water under base-flow conditions near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

中西 貴宏; 舟木 泰智; 佐久間 一幸

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(3), p.1243 - 1251, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

2017年から2018年にかけて福島第一原子力発電所周辺河川の$$^{137}$$Cs濃度を測定した結果、溶存態$$^{137}$$Cs濃度・懸濁態$$^{137}$$Cs濃度ともに流域の平均$$^{137}$$Cs沈着量と良い相関を示した。沈着量で規格化した$$^{137}$$Cs濃度は流域内の森林への沈着割合と負の相関を示し、現時点では森林からの流出は河川水の$$^{137}$$Cs濃度を高める要因でないことが示唆された。

論文

Age determination analysis of a single uranium particle for safeguards

鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U原子個数比を測定することにより得た。粒子中の$$^{230}$$Th及び$$^{234}$$Uの原子個数の定量は、既知量の$$^{233}$$U濃縮同位体標準物質及びその標準物質に$$^{233}$$Uの娘核種として含まれる$$^{229}$$Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年$$sim$$2年のずれの範囲内で得ることができた。

論文

Effect on $$^{99}$$Mo-adsorption/$$^{99m}$$Tc-elution properties of alumina with different surface structures

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

表面構造の異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[$$^{99}$$Mo]MoO$$_{3}$$を用いて、$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。$$^{99}$$Moを含むpHの異なる溶液中でAl$$_{2}$$O$$_{3}$$にモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAl$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$$$^{99m}$$Tc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、$$^{99}$$Mo吸着及び$$^{99}$$Mo脱離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の比表面積に影響され、$$^{99m}$$Tc溶離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造に影響されることが示唆された。

論文

Prediction of thermodynamic data for radium suitable for thermodynamic database for radioactive waste management using an electrostatic model and correlation with ionic radii among alkaline earth metals

北村 暁; 吉田 泰*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(2), p.839 - 845, 2021/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価のためのラジウムの熱力学データについて、静電モデルおよびアルカリ土類金属間のイオン半径の関係を用いて推定した。ラジウムの溶存化学種および化合物のギブズ標準自由エネルギー変化および標準モルエントロピーについて、イオン対生成モデルをもとにストロンチウムおよびバリウムの熱力学データを外挿することで推定した。これらの推定値を用いて、標準モルエンタルピーも推定した。ストロンチウムとバリウムの熱力学データとして原子力機構(JAEA)が整備した熱力学データベース(JAEA-TDB)を用いることで、JAEA-TDBに組み込むのに適切なラジウムの熱力学データを算出した。得られた熱力学データを既往の文献値と比較した。

論文

Determination of alkali and alkaline earth elements in radioactive waste generated from reprocessing plant by liquid electrode plasma optical emission spectrometry

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.433 - 444, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Na, K, Ca, Sr, Baの簡便、かつ実用的で信頼性の高い測定法として、液体電極プラズマ発光分光分析法を利用した方法を開発した。各元素について定量に利用可能な輝線、共存元素からの分光干渉、測定セルの損傷を考慮した測定条件について調査し、実試料を用いた添加回収試験を実施して検証を行った。その結果、本法でNa, K, Ca, Sr, Baをマトリックスの影響を受けずに測定可能であり、数種類の放射性廃棄物に適用した結果は、コンピュータによる計算値、誘導結合プラズマ発光分光分析法による測定値と10%以内で良好な一致を示した。

論文

Development of HCl-free solid phase extraction combined with ICP-MS/MS for rapid assessment of difficult-to-measure radionuclides, 1; Selective measurement of $$^{93}$$Zr and $$^{93}$$Mo in concrete rubble

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 村上 絵理奈; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 佐藤 宗一

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.543 - 553, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

HClフリーな抽出クロマトグラフィーによるコンクリートマトリクスからのZrおよびMoの逐次分離手法を新たに開発するとともに、リアクションガスにアンモニアを用いたICP-MS/MSにて$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moを測定した。ICP-MS/MSによる測定条件は、コンクリートマトリクス中Zr, Moの安定同位体のテーリング、並びに$$^{93}$$Nbの干渉を抑制できるように最適化した。これら測定干渉の除去能力については、非放射性コンクリートをマトリクスブランクとして測定することで評価した。コンクリートマトリクスにおける本手法の$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moの方法検出下限値は、それぞれ1.7mBq g$$^{-1}$$と0.2Bq g$$^{-1}$$となった。また、Nbの除去係数(除染係数と同様な評価)およびアバンダンス感度はそれぞれ10$$^{5}$$オーダーと10$$^{-8}$$オーダーになり、本手法が極微量の$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moを評価する分析法として十分な能力を有していることを確認した。以上の結果より、放射能インベントリ評価のためのコンクリートガレキ中$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo迅速分析手法としての本手法の有効性を確認することができた。

論文

Analytical method for the determination of $$^{211}$$At using an $$alpha$$-scintillation-camera system and thin-layer chromatography

瀬川 麻里子; 西中 一朗*; 藤 暢輔; 前田 亮

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 326(1), p.773 - 778, 2020/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:42.23(Chemistry, Analytical)

$$^{211}$$At is a candidate nuclide for alpha-targeted therapy. In order to use $$^{211}$$At as a pharmaceutical, the radioactivity and chemical forms of generated $$^{211}$$At are the most fundamental specifications that need to be analyzed prior to its medical use. However, previous methods of separately measuring the radioactivity and chemical forms are not adaptable to the medical use of $$^{211}$$At because they cause a severe loss of $$^{211}$$At and do not analyze all the chemical forms of $$^{211}$$At. Therefore, a new analytical method for both the radioactivity and chemical forms of generated $$^{211}$$At is urgently needed. Accordingly, in this study, we developed an experimental system optimized to simultaneously analyze both the radioactivity and chemical forms of a $$^{211}$$At solution to significantly shorten the analysis time; we experimentally verified the accuracy and capabilities of this system at the Japan Atomic Energy Agency. The experiments confirmed that the present system could analyze the radioactivity and all the chemical forms of $$^{211}$$At with an uncertainty of approximately 5% in the region higher than 150 Bq and that it was 200 times more sensitive than the conventional method using an imaging technique with an X-ray imaging plate. As a result, a new method for analyzing the radioactivity and chemical forms of $$^{211}$$At was successfully established and this method will meet the demands for alpha-targeted therapy using $$^{211}$$At. This method will contribute to promoting the stable supply of the medical use of $$^{211}$$At in the near future.

論文

Vertical distribution of $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

佐々木 隆之*; 的場 大輔*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 小林 大志*; 飯島 和毅

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 326(1), p.303 - 314, 2020/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

The radioactivity concentrations for $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soil samples collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station were investigated. The depth profile of $$^{137}$$Cs from the surface soil to 20 cm showed a typical decreasing tendency, that is, high radioactivity from the surface down to 5 cm due to the strong sorption of specific minerals. After deposition of $$^{90}$$Sr, $$^{90}$$Sr has migrated to deeper soil layers in the past 5 years compared to $$^{137}$$Cs. This tendency was supported by the results of sequential extraction to identify the predominant sorption species, and by the sorption coefficients determined by batch-wise sorption experiments.

論文

Measurement of cesium isotopic ratio by thermal ionization mass spectrometry for neutron capture reaction studies on $$^{135}$$Cs

芝原 雄司*; 中村 詔司; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 木村 敦; 岩本 修

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 325(1), p.155 - 165, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

$$^{135}$$Csの断面積を測定するために用いる放射性Cs試料について、熱イオン化マススペクトロメトリーによって同位体比を測定した。分析において高強度、および安定ビームを得るために、Cs試料に加える添加剤の効果を調べた。本研究で、シリコンタングステンが、添加剤の中で一番高いイオン化効率を示したが、一方で多原子イオンの高い同重体干渉も示した。$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs比の測定で要求される精度を達成するのに、添加剤:酸化タンタルないしグルコースを用いた場合で、僅か2$$times$$10$$^{-13}$$gのCs試料で十分達成できることを実証した。バリウム核種による干渉効果などの分析条件を調べた後、2種類の放射性Cs試料の同位体比測定を行い、同位体比によりどのくらい$$^{135}$$Csの中性子捕獲断面積に影響を及ぼすかを議論した。

論文

Sorption behavior of selenide on montmorillonite

杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients ($$K_{rm d}$$; m$$^{3}$$ kg$$^{-1}$$) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The $$K_{rm d}$$ values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high $$K_{rm d}$$ values for Se(-II).

論文

Cesium concentrations in various environmental media at Namie, Fukushima

Heged$"u$s, M.*; 城間 吉貴*; 岩岡 和輝*; 細田 正洋*; 鈴木 崇仁*; 玉熊 佑紀*; 山田 椋平; 辻口 貴清*; 山口 平*; 小倉 巧也*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 323(1), p.197 - 204, 2020/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:58.77(Chemistry, Analytical)

福島県浪江町において、2017年の部分的な避難指示区域の解除後、2つの主要河川の水中及び堆積物中の放射性セシウム濃度を大気中放射性物質濃度とともに測定した。観測された濃度は、ろ過していない河川水中の$$^{137}$$Csで最大384$$pm$$11mBq/L、大気中の$$^{137}$$Csで最大1.28$$pm$$0.09mBq/m$$^{3}$$であり、堆積物中の$$^{137}$$Csでは最大で44900$$pm$$23.4Bq/kgであった。$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs比は、これまでの研究報告とよく一致し、浪江町における堆積物中の放射性セシウムの主な起源が1号機である可能性が高いと考えられる。

論文

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-$$N,N$$-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and $$bis$$(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields $$>$$ 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.

論文

Repeatability and reproducibility of measurements of low dissolved radiocesium concentrations in freshwater using different pre-concentration methods

栗原 モモ*; 保高 徹生*; 青野 辰雄*; 芦川 信雄*; 海老名 裕之*; 飯島 健*; 石丸 圭*; 金井 羅門*; 苅部 甚一*; 近内 弥恵*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(2), p.477 - 485, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:24.18(Chemistry, Analytical)

福島県の淡水に含まれる低レベル溶存態放射性セシウム濃度の測定に関する繰り返し精度と再現精度を評価した。21の実験施設が5つの異なる前濃縮法(プルシアンブルー含浸フィルターカートリッジ,リンモリブデン酸アンモニウム共沈,蒸発,固相抽出ディスク、およびイオン交換樹脂カラム)によって10L試料3検体を前濃縮し、放射性セシウム濃度を測定した。全$$^{137}$$Cs濃度測定結果のzスコアは$$pm$$2以内で、手法間の誤差は小さいことが示された。一方で、各実験施設内の相対標準偏差に比べて、施設間の相対標準偏差は大きかった。

論文

Studies on processes for recovering uranium from sediment wastes

大橋 裕介; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 321(2), p.683 - 691, 2019/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

ウラン取扱施設の廃液から発生する沈澱廃棄物はウランと鉄を含んでいるものが存在する。本研究では、硝酸を使用せず廃棄物からウランを選択的に分離する方法を検討した。0.5$$sim$$2.5Mの硫酸及び塩酸1M、過塩素酸5Mに溶解したウランは、シュウ酸を添加することにより、選択的に沈澱した。また、2.5Mの硫酸中でシュウ酸とNCPを添加した場合は、新たな不溶性のウラン化合物が生成していると推察され、ウランの沈澱率が向上した。FeとAlを含む硫酸溶液から選択的にウランが沈澱分離し、沈澱率は約99%となった。

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.18(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Low $$^{137}$$Cs retention capability of organic layers in Japanese forest ecosystems affected by the Fukushima nuclear accident

小嵐 淳; 安藤 麻里子

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(1), p.179 - 191, 2019/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:91.93(Chemistry, Analytical)

森林表面の有機層による放射性セシウムの保持が森林生態系内の放射性セシウムの長期的循環挙動において重要な役割を果たすが、日本の森林生態系における有機層による放射性セシウムの保持挙動やリターダイナミクスとの関連性は未解明である。本研究では、福島原子力発電所事故の影響を受けた森林の有機層を構成するリターを起源樹種別及び分解度別に分画し、それぞれのリター画分に対して$$^{137}$$Csの生態学的半減期を評価した。その結果、生態学的半減期は0.7年から4.4年の範囲であり、広葉樹やマツ起源のリターで短く、スギ起源のリターで長いことを明らかにした。日本の森林における有機層の$$^{137}$$Cs保持能力は、ヨーロッパの森林のそれに比べて低いことを示した。

論文

Secondary radiocesium contamination of agricultural products by resuspended matter

二瓶 直登*; 吉村 和也; 奥村 大河*; 田野井 慶太朗*; 飯島 和毅; 小暮 敏博*; 中西 友子*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 318(1), p.341 - 346, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:18.37(Chemistry, Analytical)

Komatsuna (${it Brassica rapa L.}$) was cultivated in pots using non-contaminated soil and water, and the pots were arranged 30, 60, and 120 cm above the ground surface. The experiment site was located 4.5 km from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant and had an ambient dose rate of approximately 1.4 $$mu$$Sv/h. The radiocesium concentration in the above ground parts without washing ranged from 22 to 333 Bq/kg (dry weight). The radiocesium concentration in the washed plants was predominantly lower than in the un-washed plants. Komatsuna cultivated lower to the ground tended to have a higher radiocesium concentration. Therefore, it can be posited that radiocesium detected in Komatsuna leaves was derived from ground surface.

論文

Correlation between Am(III)/Eu(III) selectivity and covalency in metal-chalcogen bonds using density functional calculations

金子 政志; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1129 - 1137, 2018/06

BB2017-0005.pdf:0.86MB

 被引用回数:12 パーセンタイル:90(Chemistry, Analytical)

マイナーアクチノイドとランタノイドの分離メカニズムを理解することを目的として、カルコゲンをドナーとして持つ配位子N(EPMe$$_{2}$$)$$_{2}$$$$^{-}$$ (E = O, S, Se, Te)によるAm(III)イオンとEu(III)イオンの選択性を密度汎関数法によって予測した。単結晶構造に基づいて錯体をモデル化し、錯生成による金属イオンの安定化エネルギーを見積もった。その結果、OドナーはAm(III)イオンよりもEu(III)イオンと選択的に錯生成し、S, Se, TeドナーはEu(III)イオンよりもAm(III)イオンと選択的に錯生成する結果となった。この傾向は、HSAB則におけるソフト酸の分類と一致した。金属とカルコゲンの化学結合解析の結果、Am(III)イオンのf軌道との共有結合性が高いドナーほど、Am(III)イオンに対する選択性が高くなることを示唆した。

論文

Am, Cm recovery from genuine HLLW by extraction chromatography

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:47(Chemistry, Analytical)

Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.

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