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論文

Solvent extraction of tin in nitric acids; Evaluation of multiple extractants

伊藤 健吾*; 高橋 真*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 334, p.2467 - 2475, 2025/02

https://doi.org/10.1007/s10967-025-10003-7
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

本研究では、スズ、特に高レベル廃液に含まれるSn-126について、6種類の抽出剤による硝酸溶液からの溶媒抽出挙動について評価した。試験を行った抽出剤のうちHAAは高い効率を示したが、現状では工業的な応用に十分なデータは得られていない。塩酸を硝酸に加えた軽では、TBPとTEDTAにおいて、スズの分配比が1以上となった。しかしながら、工業的な応用に向けた実用的な課題と言う観点では、特に0.0008Mと言った低いスズ濃度におけるHAAによる抽出は、スズの回収についてより効果的である可能性がある。

論文

Development of Cs separation methods from large amounts of soil samples to determine the $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotope ratio

島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 武田 聖司

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(12), p.6297 - 6310, 2024/12

https://doi.org/10.1007/s10967-024-09749-3
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

Since the $$^{135}$$Cs and $$^{137}$$Cs concentration level of environmental soil in prefectures adjacent to Fukushima is low at about 5.5$$times$$10$$^{-15}$$$$sim$$ 6$$times$$10$$^{-13}$$ g g$$^{-1}$$, a large amount of soil is required to obtain sufficient amount to measure them precisely. Two Cs separation methods which allow to treat large amounts of leached soil solution was developed: 1) a continuous butch extraction method using calix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6) and 2) a combination method of selective Cs adsorption using ammonium phosphotangstate and anion-cation exchange resins. These methods were applied to low Cs concentration samples, and good precision of 0.8$$sim$$2.1% in the measurement of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotope ratio was obtained.

論文

Solvent extraction of selenium in nitric acid; Evaluation of multiple extractants and proposal of a novel separation process

伊藤 健吾*; 川上 貴大*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(10), p.5183 - 5189, 2024/10

https://doi.org/10.1007/s10967-024-09681-6
 被引用回数：1 パーセンタイル：62.55(Chemistry, Analytical)

高レベル廃液からのウラン、プルトニウム、マイナーアクチノイド及び希土類元素の分離プロセスで使用される複数の抽出剤を用いて、硝酸溶液からのSe(VI)の溶媒抽出挙動を調べた。すべての抽出剤が分配比$$<$$1であったことから、プロセス中においてSeは残留水溶液中に残存することが明らかとなった。一方、希硝酸($$<$$ 2M HNO$$_{3}$$)、有機相としてオクタノール、濃硝酸(8M HNO$$_{3}$$)中において、抽出剤o-フェニレンジアミンではSeの分配比は1以上であった。濃硝酸(8M HNO$$_{3}$$)で逆抽出したところ、Seの新しい単一分離プロセスと回収の可能性が示唆された。

論文

Investigation of adsorption mechanism of Mo(VI) by baker's yeast and applicability to the uranium liquid waste treatment process

荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(7), p.3585 - 3593, 2024/07

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09278-5
 被引用回数：1 パーセンタイル：27.70(Chemistry, Analytical)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.

論文

Application of deep metric learning model to microscope image analysis for the determination of UOC samples in nuclear forensics analysis

木村 祥紀; 松本 哲也*; 山口 知輝

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(7), p.3541 - 3551, 2024/07

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09300-w
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

This study discusses the application of a deep metric learning model based on a convolutional neural network to scanning electron microscope image analysis to determine UOC samples. One of the unique features of this technique is that it can detect a sample that comes from an unknown material not listed in the reference for comparison, in addition to the classification of a sample based on surface characteristics captured in the microscopic images. It was confirmed that the present technique could detect hypothetical unknown samples with $$>$$ 0.8 of Area Under the ROC Curve, and it can effectively provide preliminary observations in nuclear forensics analysis.

論文

Development of a non-destructive carbon quantification method in iron by negative muon lifetime measurement

二宮 和彦*; 久保 謙哉*; 稲垣 誠*; 吉田 剛*; 竹下 聡史*; 反保 元伸*; 下村 浩一郎*; 河村 成肇*; Strasser, P.*; 三宅 康博*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(7), p.3445 - 3450, 2024/07

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09289-2
 被引用回数：1 パーセンタイル：62.55(Chemistry, Analytical)

A novel nondestructive light element analysis method for bulk materials using muon beams was demonstrated. This method is based on the lifetime measurement of muons in a material and performed by measuring muon-decay electrons and identifying elements using the atomic number based on muon lifetimes. Muon irradiation on pure iron and two steel samples with known carbon contents was conducted to prepare a calibration curve for the quantitative analysis. We also performed a muon lifetime measurement for a Japanese sword and successfully determined its carbon content as 0.51 wt% using the calibration curve, without sample destruction.

論文

Water extraction of technetium-99m from neutron irradiated porous molybdenum dioxide pellet

Hu, X.*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦; 福谷 哲*; 堀 順一*; 鈴木 達也*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(11), p.6057 - 6063, 2024/05

https://doi.org/10.1007/s10967-024-09529-z
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

難溶性である多孔質MoO$$_{2}$$ターゲットを使用した新しい$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータの製造方法を開発している。本方法では、水への溶解度の違いを利用してMoO$$_{2}$$から$$^{99m}$$Tcを抽出する。まず、作製した多孔質MoO$$_{2}$$ペレットをKUR(京都大学研究用原子炉)を用いて中性子照射した。照射した多孔質MoO$$_{2}$$を水へ浸漬させ、$$^{99m}$$Tcの抽出率を調べた。この結果、MoO$$_{2}$$から比較的低い$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc比で$$^{99m}$$Tcが抽出され、MoO$$_{2}$$の水への溶解度は極めて低かった。さらに、$$^{99}$$Moの溶解度はその他のモリブデンの安定同位体よりも高く、(n,$$gamma$$)反応により生成された$$^{99}$$Moの溶解におけるホットアトム効果を明らかにした。本方法は、MoO$$_{2}$$ターゲットの再利用も可能で、製造プロセスの持続可能性を有するものであり、(n,$$gamma$$)反応で生成された$$^{99}$$Moを利用した水抽出による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータの実現が期待できる。

論文

$$^{137}$$Cs contamination of Japanese mustard spinach by resuspended particles in areas with different contamination conditions

辰野 宇大*; 吉村 和也; 二瓶 直登*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(3), p.1089 - 1096, 2024/03

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09347-9
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

Resuspended matters occur the secondary radioactive contamination of the crops in Fukushima Prefecture. We investigated the Cs-137 contamination derived from the resuspended matters to Japanese mustard spinaches in the multiple sites. In the less contaminated site, because Cs-137 of the surface ground soil was low, contamination of crops by the soil particles might be small. In the highly contaminated area, Cs-137 deposition of the soil particles might increase. However, the soil particles had no significant effect on Cs-137 contamination to crops. This was because the grown crop might cover the soil and reduce the Cs-137 deposition on the soil.

論文

Effect of $$^{226}$$Ra purity as a target for $$^{225}$$Ac production using a fast reactor

佐々木 悠人; 前田 茂貴

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333, p.5987 - 5996, 2024/02

https://doi.org/10.1007/s10967-024-09397-7
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

研究者たちは、標的アルファ線治療のための$$^{225}$$Acが不足しているため、$$^{225}$$Acの代替製造法を求めている。廃棄物由来の$$^{226}$$Raを用いる製造法が検討されているが、$$^{226}$$Raの入手が問題である。そのため、ウラン鉱石から$$^{226}$$Raを回収する方法を検討する一方で、$$^{232}$$Th由来の$$^{228}$$Raが鉱物に混入することを懸念している。そこで、高速炉を用いた$$^{226}$$Ra核変換による$$^{225}$$Ac製造法における$$^{228}$$Ra汚染の影響を評価した。その結果、製造された$$^{225}$$Acには毒性の強い$$^{228}$$Acが混入していた。しかし、$$^{225}$$Acと$$^{228}$$Acの半減期の違いを利用して、5-8日間冷却した後、アクチニウムを化学分離することにより、純粋な$$^{225}$$Acが得られることがわかった。

論文

Extraction of $$^{99}$$Mo hot atoms made by a neutron capture method from $$alpha$$-MoO$$_{3}$$ to water

Quach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09125-7
 被引用回数：3 パーセンタイル：65.16(Chemistry, Analytical)

テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法による$$^{99}$$Mo生成は核分裂由来の$$^{99}$$Moの代替法として注目を集めているが、$$^{99}$$Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、$$^{99}$$Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーを準備した。ポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定から$$^{99}$$Moのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーと市販の$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粉末での$$^{99}$$Mo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。

論文

Development of correction method for sample density effect on PGA

前田 亮; 瀬川 麻里子; 藤 暢輔; 遠藤 駿典; 中村 詔司; 木村 敦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(8), p.2995 - 2999, 2023/08

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08961-x
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

The accuracy of the prompt $$gamma$$-ray analysis is known to degrade for the samples containing neutron-scattering materials, such as hydrogen, depending on its content. Recently, we discovered that the density of the scattering materials also affects the accuracy. In this paper, we developed a correction method for the effect of the sample densities. The developed correction method is straightforward and applicable to samples with unknown densities. The simulation and experiments verified the performance of the correction method. The results confirmed that the correction method could reduce the uncertainty due to sample density from 47% to approximately 1%.

論文

$$^{137}$$Cs transfer from soils contaminated by resuspended particles to Japanese mustard spinach in difficult-to-return zone of Fukushima

辰野 宇大*; 二瓶 直登*; 吉村 和也; 大手 信人*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(6), p.1677 - 1686, 2023/06

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08899-0
 被引用回数：1 パーセンタイル：27.70(Chemistry, Analytical)

This study investigated the transfer of $$^{137}$$Cs to crops and soil contamination by resuspended particles derived from airborne and ground surface. We conducted the cultivation test of a Japanese mustard spinach in pot placed at study fields. The soil in pots might be mainly contaminated by soil particles derived from the ground surface, and $$^{137}$$Cs transferred to the spinaches was observed. However, the proportion of water-exchangeable and organic fractions of $$^{137}$$Cs in the resuspended particles derived from airborne was greater than that from ground surface, resulting in the greater $$^{137}$$Cs transfer factor. Therefore, it is important to grasp the source of resuspended particles.

論文

Origin of Cs-bearing silicate glass microparticles observed during Fukushima accident and recommendations on nuclear safety

日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(6), p.1607 - 1623, 2023/03

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08846-z
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故時に初めて放出されたタイプA Cs含有微粒子(以下、タイプA)の生成機構について、これまで様々な生成機構説が議論されてきた。筆者は、3号機の非常用ガス処理系(SGTS)のHEPAフィルタが水素爆発時に溶融して微粒化したことにより生成したと考えた。しかし、その仮説は、熱水力と大気拡散及びその学際領域にも及んで複雑であり、まだ推論が多く含まれている。このため、今後は様々な専門家による検証や、タイプA生成に関する再現試験が必要と考えた。さらに、もし仮説が正しいとした場合、HEPAフィルタは安全上重要な機器であり、水素爆発防止対策やHEPAフィルタの設計等にも影響するかもしれないと考え始めていた。そこで、これらの検討を進めるため、タイプAの生成機構に関して、総合的に解説したレビューが必要との結論に至った。本稿では、筆者がこれまでに執筆した論文等に基づき、仮説の根拠、検証及びその仮説が正しいとした時に実際に何が起こったと考えられるか、今後の課題、原子力安全性の更なる向上の観点からの提言について述べる。

論文

Formation of MPd$$_{3+x}$$ (M = Gd, Np) by the reaction of MN with Pd and chlorination of MPd$$_{3+x}$$ using cadmium chloride

林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08760-4
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu$$_3$$型GdPd$$_{3.3}$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)及びNpPd$$_3$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi$$_3$$型NpPd$$_3$$も含まれていた。本研究で得られたMPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。

論文

Water contents in aggregates and cement pastes determined by gravimetric analysis and prompt $$gamma$$-ray analysis

木下 哲一*; 能任 琢真*; 中島 均*; 小迫 和明*; 加藤 雄大*; 黒岩 洋一*; 倉部 美彩子*; 佐々木 勇気*; 鳥居 和敬*; 前田 亮; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.479 - 486, 2023/02

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08776-w
 被引用回数：2 パーセンタイル：27.70(Chemistry, Analytical)

There are some different chemical and physical forms of water molecules in concretes. Especially, bound water is difficult to determine. In the present work, we determined free + adsorbed water and bound water contained in aggregates and cement pastes, which are component of concretes, by means of conventional gravimetric analysis and prompt $$gamma$$-ray analysis (PGA), respectively, in order to evaluate a total water content in concretes. In the PGA, background reduction was attempted by using the time-of-flight (TOF) signal. In addition, the degree of contribution to analytical values by scattered neutrons by samples was evaluated because water would adsorb on the surface of instruments inside the irradiation chamber for the PGA. Contents of the free + adsorbed water and bound water in some geochemical references determined in the present work were compared with the nominal values to confirm the precision. Each water content in aggregates collected from different quarries and cement pastes with different water-to-cement ratios were analyzed. A total water content in young concrete was evaluated on the basis of the analytical values.

論文

The Formation mechanism of radiocesium-bearing microparticles derived from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant using electron microscopy

萩原 大樹; 近藤 啓悦; 日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5905 - 5914, 2022/12

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08434-7
 被引用回数：3 パーセンタイル：44.16(Chemistry, Analytical)

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) were released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant during the 2011 accident. We examined the CsMP formation process by analyzing Type-A particles and conducting in situ glass fiber experiments. The results demonstrated that heating glass fibers to 450$$^{circ}$$C - 800$$^{circ}$$C formed spherical particles, their morphologies and elemental compositions were similar to those of actual CsMPs. The mock-up particles size was strongly dependent on the glass-fiber thickness. Our findings reveal that glass fibers can form microparticles after being exposed to high temperatures.

論文

Development of HCl-free solid phase extraction combined with ICP-MS/MS for rapid assessment of difficult-to-measure radionuclides, 2; Highly sensitive monitoring of $$^{126}$$Sn in concrete rubble

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 廣沢 孝志; 渡辺 将久; 佐藤 宗一

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5631 - 5640, 2022/12

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08612-7
 被引用回数：4 パーセンタイル：54.60(Chemistry, Analytical)

$$^{126}$$Snは2011年の福島第一原子力発電所事故により環境中に放出された可能性のある長半減期核分裂生成物であり、こうした核種のモニタリングは周辺環境及び放射性廃棄物を適切に管理・処理していくために重要である。本研究では、TEVA resinによるHClフリーな固相抽出分離とICPタンデム質量分析計(ICP-MS/MS)を組み合わせた放射性ガレキ中の$$^{126}$$Sn分析手法を提案した。TEVA resinによるコンクリートマトリクスからのSnの回収率は95%以上であった。同重体である$$^{126}$$Te及び試料マトリクスに由来する多原子イオンによるスペクトル干渉は、固相抽出による化学分離とICP-MS/MSとの組み合わせにより効果的に低減することができ、Teの除染係数は10$$^{5}$$に達した。本手法でのコンクリートマトリクスにおける$$^{126}$$Snの方法定量下限値は、12.1pg g$$^{-1}$$(6.1mBq g$$^{-1}$$)となり、コンクリートガレキ中の$$^{126}$$Snを分析する手法として十分な感度を有することを確認した。

論文

Design of MA(III)/Ln(III) separation process of extraction chromatography technology

阿久澤 禎*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5851 - 5858, 2022/12

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08658-7
 被引用回数：5 パーセンタイル：63.07(Chemistry, Analytical)

In this work, we have examined Ln(III) and MA(III) separation conditions by the extraction chromatography using HONTA adsorbent to decide the Ln(III)/MA(III) separation process fow. From the research results, we found the simulated element of Am(III) for HONTA adsorbent and the conditions to use it. In addition, Ln(III) and Am(III) (simulated element) separation experiments were carried out using the HONTA adsorbent packed column, we have determined the column separation conditions for Am(III) such as order of fow solution and fow rate.

論文

Potential bacterial alteration of nuclear fuel debris; A Preliminary study using simulants in powder and pellet forms

Liu, J.; 土津田 雄馬; 墨田 岳大; 北垣 徹; 大貫 敏彦; 香西 直文

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(6), p.2785 - 2794, 2022/06

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08324-y
 被引用回数：4 パーセンタイル：54.60(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所(FDNPP)における燃料デブリは10年以上微生物を含んでいる地下水に保存した。微生物による燃料デブリの変化が起こる可能性がある。本研究では、CeO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, Fe(0), SiO$$_{2}$$を用いて燃料デブリの模擬体を調製し、好気性条件下で金属元素酸化細菌として認識されていない2つの常在菌Pseudomonas fluorescens及びBacillus subtilisに曝露して、模擬体の物理的及び化学的変化を調べた。粉末模擬体を用いた実験では、Ce, Zr, Siはほとんど溶解せず、Feを溶解したままFe(II)とFe(III)として液相に存在し、一部溶解した鉄は鉄(水)酸化物のナノ粒子として析出した。ペレット模擬体を用いた実験では、バクテリアはFe(0)粒子表面に選択的に集まり、腐食ピットを作った。これらの結果は地下水中のバクテリアがFDNPPの燃料デブリ中の鉄を腐食し、燃料デブリを多孔質体に変え、ナノサイズの鉄(水)酸化物粒子を水中に放出することを示唆した。

論文

Complex formation of light and heavy lanthanides with DGA and DOODA, and its application to mutual separation in DGA-DOODA extraction system

野水 大輝; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 勝田 正一*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(3), p.1483 - 1493, 2022/03

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08204-5
 被引用回数：7 パーセンタイル：75.64(Chemistry, Analytical)

水溶性のジグリコールアミド(DGA)とジオキサオクタンジアミド(DOODA)による希土類元素の逐次錯形成を溶媒抽出系で調べた。抽出剤であるTODGAとDOODA(C8)はLnパターン(Ln分配比と原子番号の関係)の逆相関を示し、その組み合わせは相互分離に有効である。水系でDOODAは2分子、DGAは3分子希土類に配位することが分かった。10$$times$$10段の多段抽出を実施し、La, Pr, Ndは水相に、一方Sm-Dyは有機相に分離することができた。

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