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Water contents in aggregates and cement pastes determined by gravimetric analysis and prompt $$gamma$$-ray analysis

木下 哲一*; 能任 琢真*; 中島 均*; 小迫 和明*; 加藤 雄大*; 黒岩 洋一*; 倉部 美彩子*; 佐々木 勇気*; 鳥居 和敬*; 前田 亮; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.479 - 486, 2023/02

There are some different chemical and physical forms of water molecules in concretes. Especially, bound water is difficult to determine. In the present work, we determined free + adsorbed water and bound water contained in aggregates and cement pastes, which are component of concretes, by means of conventional gravimetric analysis and prompt $$gamma$$-ray analysis (PGA), respectively, in order to evaluate a total water content in concretes. In the PGA, background reduction was attempted by using the time-of-flight (TOF) signal. In addition, the degree of contribution to analytical values by scattered neutrons by samples was evaluated because water would adsorb on the surface of instruments inside the irradiation chamber for the PGA. Contents of the free + adsorbed water and bound water in some geochemical references determined in the present work were compared with the nominal values to confirm the precision. Each water content in aggregates collected from different quarries and cement pastes with different water-to-cement ratios were analyzed. A total water content in young concrete was evaluated on the basis of the analytical values.


Formation of MPd$$_{3+x}$$ (M = Gd, Np) by the reaction of MN with Pd and chlorination of MPd$$_{3+x}$$ using cadmium chloride

林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 8 Pages, 2023/00


Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu$$_3$$型GdPd$$_{3.3}$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)及びNpPd$$_3$$ (${it a}$ = 0.4081 $$pm$$ 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi$$_3$$型NpPd$$_3$$も含まれていた。本研究で得られたMPd$$_{3+x}$$ (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。


The Formation mechanism of radiocesium-bearing microparticles derived from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant using electron microscopy

萩原 大樹; 近藤 啓悦; 日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5905 - 5914, 2022/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:71.47(Chemistry, Analytical)

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) were released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant during the 2011 accident. We examined the CsMP formation process by analyzing Type-A particles and conducting in situ glass fiber experiments. The results demonstrated that heating glass fibers to 450$$^{circ}$$C - 800$$^{circ}$$C formed spherical particles, their morphologies and elemental compositions were similar to those of actual CsMPs. The mock-up particles size was strongly dependent on the glass-fiber thickness. Our findings reveal that glass fibers can form microparticles after being exposed to high temperatures.


Design of MA(III)/Ln(III) separation process of extraction chromatography technology

阿久澤 禎*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5851 - 5858, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

In this work, we have examined Ln(III) and MA(III) separation conditions by the extraction chromatography using HONTA adsorbent to decide the Ln(III)/MA(III) separation process fow. From the research results, we found the simulated element of Am(III) for HONTA adsorbent and the conditions to use it. In addition, Ln(III) and Am(III) (simulated element) separation experiments were carried out using the HONTA adsorbent packed column, we have determined the column separation conditions for Am(III) such as order of fow solution and fow rate.


Potential bacterial alteration of nuclear fuel debris; A Preliminary study using simulants in powder and pellet forms

Liu, J.; 土津田 雄馬; 墨田 岳大; 北垣 徹; 大貫 敏彦; 香西 直文

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(6), p.2785 - 2794, 2022/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所(FDNPP)における燃料デブリは10年以上微生物を含んでいる地下水に保存した。微生物による燃料デブリの変化が起こる可能性がある。本研究では、CeO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, Fe(0), SiO$$_{2}$$を用いて燃料デブリの模擬体を調製し、好気性条件下で金属元素酸化細菌として認識されていない2つの常在菌Pseudomonas fluorescens及びBacillus subtilisに曝露して、模擬体の物理的及び化学的変化を調べた。粉末模擬体を用いた実験では、Ce, Zr, Siはほとんど溶解せず、Feを溶解したままFe(II)とFe(III)として液相に存在し、一部溶解した鉄は鉄(水)酸化物のナノ粒子として析出した。ペレット模擬体を用いた実験では、バクテリアはFe(0)粒子表面に選択的に集まり、腐食ピットを作った。これらの結果は地下水中のバクテリアがFDNPPの燃料デブリ中の鉄を腐食し、燃料デブリを多孔質体に変え、ナノサイズの鉄(水)酸化物粒子を水中に放出することを示唆した。


Complex formation of light and heavy lanthanides with DGA and DOODA, and its application to mutual separation in DGA-DOODA extraction system

野水 大輝; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 勝田 正一*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(3), p.1483 - 1493, 2022/03

我々は水溶性のジグリコールアミド(DGA)とジオキサオクタンジアミド(DOODA)による希土類元素の逐次錯形成を溶媒抽出系で調べた。抽出剤であるTODGAとDOODA(C8)はLnパターン(Ln分配比と原子番号の関係)の逆相関を示し、その組み合わせは相互分離に有効である。水系でDOODAは2分子、DGAは3分子希土類に配位することが分かった。10$$times$$10段の多段抽出を実施し、La, Pr, Ndは水相に、一方Sm-Dyは有機相に分離することができた。


Sorption of Pu(IV) on biogenic Mn oxide and complexation of Pu(IV) with organic ligands secreted by fungal cells

田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)



Characterization of radiocesium-bearing microparticles with different morphologies in soil around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

萩原 大樹; 舟木 泰智; 尻引 夏*; 菅野 麻里奈*; 眞田 幸尚

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(1), p.415 - 426, 2022/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.44(Chemistry, Analytical)

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) are observed in Eastern Japan. To examine their source and formation, multiple particles were isolated from soils from three sites around the FDNPP and their radioactivity, morphology, and elemental composition were analyzed. Cesium-137 radioactivity ranged from 0.23 to 8.57 Bq and particles were primarily composed of Si, Fe, Zn, C, and Cs at each site. Uranium-rich parts in certain CsMPs show their origin in the vicinity of the nuclear reactor. Our results will help characterize CsMPs and evaluate the internal dose exposure of personnel employed at the FDNPP


Large scale production of $$^{64}$$Cu and $$^{67}$$Cu via the $$^{64}$$Zn(n, p)$$^{64}$$Cu and $$^{68}$$Zn(n, np/d)$$^{67}$$Cu reactions using accelerator neutrons

川端 方子*; 本石 章司*; 太田 朗生*; 本村 新*; 佐伯 秀也*; 塚田 和明; 橋本 慎太郎; 岩本 信之; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(3), p.913 - 922, 2021/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:30.57(Chemistry, Analytical)



Diffusion of acetic acid, butyric acid, and butanol in compacted montmorillonite

石寺 孝充

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.149 - 158, 2021/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Effective diffusion coefficients (${it D$_{e}$}$) of acetic acid, butyric acid, and butanol in compacted montmorillonite were determined by through-diffusion experiments and compared with those of iodide and deuterated water. The difference in ${it D$_{e}$}$ values between acetic acid, butyric acid, and iodide could be attributed to the difference in their self-diffusion coefficient values, while this was not applicable to the ${it D$_{e}$}$ values determined for butanol and deuterated water. This result suggests that the ${it D$_{e}$}$ values of iodide can be converted to those of carboxylic acid and utilized for migration analysis of carbon-14 in the safety assessment of geological disposal.


Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:30.57(Chemistry, Analytical)



Density functional study on Am(III)/Eu(III) selectivity using crown ether type ligands

深澤 優人*; 金子 政志; 中島 覚*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 329(1), p.77 - 84, 2021/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:30.57(Chemistry, Analytical)

マイナーアクチノイドと希土類元素の分離メカニズム解明の一環として、クラウンエーテル型配位子のAm/Eu選択性について密度汎関数計算を用いて研究を行った。まず、異なるリングサイズを持つクラウンエーテル, 12C4, 15C5, 18C6とEuとの錯生成反応を比較した結果、18C6が最も安定に錯体を生成することが分かった。18C6によるAm/Eu選択性を見積った結果、Amに対する選択性が示され、溶媒抽出を用いた既報の研究結果と一致した。18C6の酸素ドナーを窒素及び硫黄ドナーに置換した配位子を用いて、Am/Eu選択性を予測した結果、18C6よりも高いAm選択性を示すことが期待された。化学結合解析の結果、Am-O結合と比較してAm-N及びAm-S結合の強い原子軌道間の相互作用が観測され、その高い共有結合性がクラウンエーテル型配位子によるAm/Eu選択性の起源であることが示唆された。


Factors affecting $$^{137}$$Cs concentrations in river water under base-flow conditions near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

中西 貴宏; 舟木 泰智; 佐久間 一幸

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(3), p.1243 - 1251, 2021/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.86(Chemistry, Analytical)



Age determination analysis of a single uranium particle for safeguards

鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:30.57(Chemistry, Analytical)

保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U原子個数比を測定することにより得た。粒子中の$$^{230}$$Th及び$$^{234}$$Uの原子個数の定量は、既知量の$$^{233}$$U濃縮同位体標準物質及びその標準物質に$$^{233}$$Uの娘核種として含まれる$$^{229}$$Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年$$sim$$2年のずれの範囲内で得ることができた。


Effect on $$^{99}$$Mo-adsorption/$$^{99m}$$Tc-elution properties of alumina with different surface structures

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03


 被引用回数:1 パーセンタイル:30.57(Chemistry, Analytical)



Prediction of thermodynamic data for radium suitable for thermodynamic database for radioactive waste management using an electrostatic model and correlation with ionic radii among alkaline earth metals

北村 暁; 吉田 泰*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(2), p.839 - 845, 2021/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.86(Chemistry, Analytical)



Determination of alkali and alkaline earth elements in radioactive waste generated from reprocessing plant by liquid electrode plasma optical emission spectrometry

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.433 - 444, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Na, K, Ca, Sr, Baの簡便、かつ実用的で信頼性の高い測定法として、液体電極プラズマ発光分光分析法を利用した方法を開発した。各元素について定量に利用可能な輝線、共存元素からの分光干渉、測定セルの損傷を考慮した測定条件について調査し、実試料を用いた添加回収試験を実施して検証を行った。その結果、本法でNa, K, Ca, Sr, Baをマトリックスの影響を受けずに測定可能であり、数種類の放射性廃棄物に適用した結果は、コンピュータによる計算値、誘導結合プラズマ発光分光分析法による測定値と10%以内で良好な一致を示した。


Trichotomic separation of light and heavy lanthanides and Am by batchwise multi-stage extractions using TODGA

松宮 正彦*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二; 小野 遼真*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.597 - 607, 2021/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.77(Chemistry, Analytical)

軽,重希土類元素とAmの3分割法を達成するため、有機酸からTODGAを使ったバッチ式多段抽出法が検討された。マロン酸は水への溶解度が高く、水相の主成分として利用された。マロン酸からNd/Am分離比と、マロン酸+硝酸からLa/Am分離比はいずれも30程度であり、これらの水溶液を用いた。La+Ceは1Mマロン酸+0.05M硝酸、Amは3Mマロン酸、中,重希土類元素は0.1M TEDGAの水溶液で分離した。これにより、95%以上のAmを回収でき、希土類元素の共存量は16%以下であることを確認した。


Development of HCl-free solid phase extraction combined with ICP-MS/MS for rapid assessment of difficult-to-measure radionuclides, 1; Selective measurement of $$^{93}$$Zr and $$^{93}$$Mo in concrete rubble

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 村上 絵理奈; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 佐藤 宗一

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.543 - 553, 2021/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:78.24(Chemistry, Analytical)

HClフリーな抽出クロマトグラフィーによるコンクリートマトリクスからのZrおよびMoの逐次分離手法を新たに開発するとともに、リアクションガスにアンモニアを用いたICP-MS/MSにて$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moを測定した。ICP-MS/MSによる測定条件は、コンクリートマトリクス中Zr, Moの安定同位体のテーリング、並びに$$^{93}$$Nbの干渉を抑制できるように最適化した。これら測定干渉の除去能力については、非放射性コンクリートをマトリクスブランクとして測定することで評価した。コンクリートマトリクスにおける本手法の$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moの方法検出下限値は、それぞれ1.7mBq g$$^{-1}$$と0.2Bq g$$^{-1}$$となった。また、Nbの除去係数(除染係数と同様な評価)およびアバンダンス感度はそれぞれ10$$^{5}$$オーダーと10$$^{-8}$$オーダーになり、本手法が極微量の$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moを評価する分析法として十分な能力を有していることを確認した。以上の結果より、放射能インベントリ評価のためのコンクリートガレキ中$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo迅速分析手法としての本手法の有効性を確認することができた。


Analytical method for the determination of $$^{211}$$At using an $$alpha$$-scintillation-camera system and thin-layer chromatography

瀬川 麻里子; 西中 一朗*; 藤 暢輔; 前田 亮

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 326(1), p.773 - 778, 2020/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.77(Chemistry, Analytical)

$$^{211}$$At is a candidate nuclide for alpha-targeted therapy. In order to use $$^{211}$$At as a pharmaceutical, the radioactivity and chemical forms of generated $$^{211}$$At are the most fundamental specifications that need to be analyzed prior to its medical use. However, previous methods of separately measuring the radioactivity and chemical forms are not adaptable to the medical use of $$^{211}$$At because they cause a severe loss of $$^{211}$$At and do not analyze all the chemical forms of $$^{211}$$At. Therefore, a new analytical method for both the radioactivity and chemical forms of generated $$^{211}$$At is urgently needed. Accordingly, in this study, we developed an experimental system optimized to simultaneously analyze both the radioactivity and chemical forms of a $$^{211}$$At solution to significantly shorten the analysis time; we experimentally verified the accuracy and capabilities of this system at the Japan Atomic Energy Agency. The experiments confirmed that the present system could analyze the radioactivity and all the chemical forms of $$^{211}$$At with an uncertainty of approximately 5% in the region higher than 150 Bq and that it was 200 times more sensitive than the conventional method using an imaging technique with an X-ray imaging plate. As a result, a new method for analyzing the radioactivity and chemical forms of $$^{211}$$At was successfully established and this method will meet the demands for alpha-targeted therapy using $$^{211}$$At. This method will contribute to promoting the stable supply of the medical use of $$^{211}$$At in the near future.

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