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論文

From SRAFAP to ARCA and AIDA; Developments and implementation of automated aqueous-phase rapid chemistry apparatuses for heavy actinides and transactinides

Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎

Radiochimica Acta, 107(7), p.561 - 585, 2019/07

The development of automated rapid chemistry techniques and their application for batch-wise and chromatographic separations of heavy elements in the liquid-phase are outlined. This article discusses the successful application of these instruments for (i) the search for super-heavy elements, (ii) cross section measurements of actinide elements produced in multi-nucleon transfer reactions with actinide targets, (iii) chemical separation and characterization of the heavy actinides, and (iv) studies of the transactinide elements rutherfordium, Rf, dubnium, Db, and seaborgium, Sg.

論文

Thorium oxide dissolution in HNO$$_{3}$$-HF mixture; Kinetics and mechanism

Simonnet, M.; Barr$'e$, N.*; Drot, R.*; Le Naour, C.*; Sladkov, V.*; Delpech, S.*

Radiochimica Acta, 107(4), p.289 - 297, 2019/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

This paper is an attempt to find out thorium oxide dissolution mechanism in HNO$$_{3}$$-HF mixture. In a previous paper, several parameters effects on thorium oxide dissolution have been described, with specific focus on hydrofluoric acid effect, which can lead to an increase of the dissolution rate if present in small amount, but precipitates as ThF$$_{4}$$ at higher content. Based on this previous study, experimental data were fitted using several dissolution models in order to find out the best one. Finally, a revisited model based on literature and considering the ThF$$_{4}$$ formation was proposed. It describes the main steps of dissolution and is able to fit the experimental data for a wide range of solution compositions. This point is crucial since it allows considering an extrapolation of the established model to not-yet-studied conditions.

論文

Extraction behavior of rutherfordium as a cationic fluoride complex with a TTA chelate extractant from HF/HNO $$_{3}$$ acidic solutions

横山 明彦*; 北山 雄太*; 福田 芳樹*; 菊永 英寿*; 村上 昌史*; 小森 有希子*; 矢納 慎也*; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*

Radiochimica Acta, 107(1), p.27 - 32, 2019/01

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The aim of this study was to identify relevant Rf chemical species by using reversed-phase extraction chromatography with 2-thenoyltrifluoroacetone (TTA) resin as the stationary phase. Because TTA can be used to extract specific metal ions, the distribution ratios of the system enabled determination of the specific complex formation constant of Rf. We performed several experiments on chemical systems with Zr, Hf, No, and Rf, determined their adsorption coefficients, and deduced the K values for Rf.

論文

Online chemical adsorption studies of Hg, Tl, and Pb on SiO$$_{2}$$ and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCA

Lens, L.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.

Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

半減期4$$sim$$49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO$$_{2}$$及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiO$$_{2}$$あるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO$$_{2}$$表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO$$_{2}$$表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。

論文

A Thermodynamic model for the solubility of HfO$$_{2}$$(am) in the aqueous K$$^{+}$$ - HCO$$_{3}$$$$^{-}$$ - CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ - OH$$^{-}$$ - H$$_{2}$$O system

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K.*

Radiochimica Acta, 105(8), p.637 - 647, 2017/08

非晶質二酸化ハフニウム(HfO$$_{2}$$(am))の溶解度を、炭酸水素カリウム(KHCO$$_{3}$$)濃度0.001$$sim$$0.1mol.kg$$^{-1}$$の範囲で測定した。HfO$$_{2}$$(am)の溶解度は、KHCO$$_{3}$$濃度の増加とともに劇的に増大し、ハフニウム(IV)が炭酸イオンと強く錯生成することを示した。ハフニウムの炭酸錯体の熱力学的平衡定数を、PitzerおよびSITの両活量補正モデルで導出した。KHCO$$_{3}$$濃度の増加に伴う劇的なハフニウム濃度の増大は、Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびHf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$の生成を考慮することで最もよく説明することができた。これらの生成反応である[Hf$$^{4+}$$ + 2CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ + 2OH$$^{-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$]および[Hf$$^{4+}$$ + 5CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$]の平衡定数の対数値は、それぞれ44.53$$pm$$0.46および41.53$$pm$$0.46であった。

論文

Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO$$_{2}$$(cr)

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.29(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

結晶質二酸化ハフニウム固相(HfO$$_{2}$$(cr))の溶解度における酸濃度の影響を調査した。本研究では、(1)2種類の固相量を使用、(2)固相の酸洗浄、(3)1400$$^{circ}$$Cでの固相の加熱、(4)二酸化ハフニウムが非晶質(am)から結晶質(cr)に変遷するかどうかを調べるための固液混合状態での90$$^{circ}$$Cでの試験、を実施した。これらの処理の結果、HfO$$_{2}$$(cr)には少量の結晶性の低い(ただし非晶質ではない)成分(HfO$$_{2}$$(lcr))が含まれており、これがHfO$$_{2}$$(cr)よりも溶解度を制限する固相となることが結論づけられた。溶解度データはPitzerおよびSITの両モデルで説明できた。HfO$$_{2}$$(cr)の溶解度積の対数値も推定された。少量の結晶性の低い固相が確認されたことは、鉱物表面がしばしば構造的または組成的に不完全で、結晶固相より高い溶解度を示す一般的な傾向と整合している。本研究は溶解度データの解釈において、難溶性固体の溶解挙動が固有の固相に規定されることが観察されることに注意を払う必要があることを強調している。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:10.94(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

An In-situ X-ray absorption spectroelectrochemical study of the electroreduction of uranium ions in HCl, HNO$$_3$$, and NaCO$$_3$$ solutions

上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 岡本 芳浩

Radiochimica Acta, 104(1), p.1 - 9, 2016/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

XAFS分光その場観察に対応した電気化学セルを設計製作した。この装置を使い、電気化学的還元条件下にある溶液中のウランのL$$_3$$吸収端のX線吸収スペクトルをモニターした。4価のウランを、6価のウラニルから電気化学的に作り出し、その際のXAFSスペクトルを取得して、EXAFS解析を実施した。これらの分析から、0.1M硝酸溶液中で生成した4価のウランが一部再酸化されていること、1M炭酸溶液中でUO$$_2$$$$^+$$が生成していることなどを見出した。

論文

An Attempt to select thermodynamic data and to evaluate the solubility of radioelements with uncertainty under HLW disposal conditions

山口 徹治; 武田 聖司; 西村 優基; 飯田 芳久; 田中 忠夫

Radiochimica Acta, 102(11), p.999 - 1008, 2014/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.45(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

熱力学データを不確実さとともに選定し、放射性元素の溶解度を地下水化学組成の変動を考慮して、不確実さとともに評価することを試みた。熱力学データは2012年に公開されたJAEA-TDBをレビューすることにより選定した。Nb, Pd, Paのデータは、データ選定プロセスの整合性の観点で見直した。Se, U, Paのデータは溶解度評価の保守性の観点で見直した。Zr, Th, U, Np, Puについては近年報告されたCa-metal(IV)-OH 3元錯体 のデータを採用した。モンテカルロ法を用いて確率論的に溶解度を解析するコードPA-SOLを用いて、溶解度の確率論的解析を行った。

論文

Spectroscopic study of Np(V) oxidation to Np(VI) in 3 mol/dm$$^{3}$$ nitric acid at elevated temperatures

伴 康俊; 袴塚 保之; 筒井 菜緒; ト部 峻一; 萩谷 弘通; 松村 達郎

Radiochimica Acta, 102(9), p.775 - 780, 2014/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.24(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNpの吸光スペクトルを光路長1cmのウォータージャケット付き分光セルで測定し、Np(VI)のモル吸光係数($$varepsilon$$$$_{T}$$)を種々の温度で求めた。$$varepsilon$$$$_{T}$$は温度の上昇と共に減少し、$$varepsilon$$$$_{T}$$の温度依存性を表す式として$$varepsilon$$$$_{T}$$=-0.14${it T}$+85.5 (${it T}$は温度)を得た。加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNp(V)のNp(VI)への酸化を上述の分光セルで観察し、Np(V)の酸化はNp(V)の濃度に対する疑一次反応として進行することを示した。さらに、336-362KにおけるNp(V)の酸化反応速度式として-d[Np(V)]$$_{t}$$/dt=2.2$$times$$10$$^{7}$$exp[-65$$times$$10$$^{3}$$/(${it RT}$)][Np(V)]$$_{t}$$ (${it R}$及び[Np(V)]$$_{t}$$は気体定数及び時間${it t}$における[Np(V)]の濃度)を導出した。

論文

Thermodynamic model for the solubility of Ba(SeO$$_{4}$$, SO$$_{4}$$) precipitates

Rai, D.*; Felmy, A. R.*; Moore, D. A.*; 北村 暁; 吉川 英樹; 土井 玲祐; 吉田 泰*

Radiochimica Acta, 102(8), p.711 - 721, 2014/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.45(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

セレン酸バリウムおよび硫酸バリウム混合沈殿物の溶解度について、セレン酸バリウムのモル分率を0.0015$$sim$$0.3830に変化させ、最長302日間の測定を行った。実験系は65日以内に平衡(安定)状態に到達した。固液各相の活量係数導出にはピッツァーのイオン相互作用モデルを用いた。熱力学解析の結果、実験結果はギブズ-デュエムの式を満足せず、単一の固液の反応がセレン酸および硫酸濃度を支配しているわけではないことがわかった。得られたバリウム,セレン酸および硫酸の各濃度は、セレン酸バリウムの理想固溶体で説明でき、やや結晶性の低い硫酸バリウム固相が硫酸濃度を支配していると説明できる。これらの実験においては、固溶体中の硫酸バリウムの成分は、液相に対して熱力学的な平衡に到達しない。実験値の熱力学解釈では、本研究における実験条件全体にわたって、セレン酸バリウムの理想固溶体とやや結晶性の低い硫酸バリウム固相の両方が互いに平衡状態となっていることが示される。

論文

Thermodynamic model for the solubility of BaSeO$$_{4}$$(cr) in the aqueous Ba$$^{2+}$$-SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; Extending to high selenate concentrations

Rai, D.*; Felmy, A. R.*; Moore, D. A.*; 北村 暁; 吉川 英樹; 土井 玲祐; 吉田 泰*

Radiochimica Acta, 102(9), p.817 - 830, 2014/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

セレン酸ナトリウム水溶液(濃度0.001$$sim$$4.1mol.kg$$^{-1}$$)中におけるセレン酸バリウムの溶解度を、室温(296$$pm$$2K)および窒素ガス雰囲気において研究した。本溶解度測定は過飽和および不飽和の両側から実施し、実験期間を3$$sim$$596日とした。得られた実験結果を解釈するためにSITおよびピッツァーのイオン相互作用モデルを使用し、両モデルによる予想値が実験値によく一致していることを確認した。

論文

Production of $$^{256}$$Lr in the $$^{249,250,251}$$Cf + $$^{11}$$B, $$^{243}$$Am + $$^{18}$$O, and $$^{248}$$Cm + $$^{14}$$N reactions

佐藤 望; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; Li, Z.*; 西尾 勝久; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; 羽場 宏光*; et al.

Radiochimica Acta, 102(3), p.211 - 219, 2014/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:43.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

3種類のアクチノイド標的を用いた反応系$$^{249,250,251}$$Cf+$$^{11}$$B, $$^{243}$$Am+$$^{18}$$O及び$$^{248}$$Cm+$$^{14}$$N反応による同一核種$$^{256}$$Lrの合成について報告する。実験にはHe/KClガスジェット搬送装置及び回転円盤型$$alpha$$粒子測定システムが用いられた。$$^{256}$$Lrの崩壊によって発生する$$alpha$$粒子のエネルギーは8.3から8.7MeVに分布しており、Cf+Bの反応系で観測された半減期は$$28pm1$$秒であった。$$^{249}$$Cf($$^{11}$$B, 4$$n$$)$$^{256}$$Lr及び$$^{243}$$Am($$^{18}$$O, 5$$n$$)$$^{256}$$Lr反応における断面積の最大値は、それぞれ$$122 pm 6$$及び$$26pm3$$nbであった。また、$$^{248}$$Cm($$^{14}$$N, 6$$n$$)$$^{256}$$Lr反応では、ビームエネルギー91MeVにおける反応断面積として$$27pm1$$nbが得られた。本研究により、効率的な$$^{256}$$Lrの合成には$$^{249,250,251}$$Cf+$$^{11}$$B反応が適していることが明らかになった。

論文

Precise age determination of a single plutonium particle using inductively coupled plasma mass spectrometer

宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 鈴木 大輔; 間柄 正明

Radiochimica Acta, 101(11), p.745 - 748, 2013/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:29.95(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

直径1$$mu$$mの単一Pu粒子8個を使ってPu精製時期を決定及び評価した。$$^{243}$$Amスパイク添加とPu及びAmの微量化学分離を用いることで精製時期の精度と正確さが改善された。この方法で求めた精製時期は高い精度と確度で参照値と一致した。また、Amスパイクを使わない一般的な年代決定法に比べて高い精度の結果が得られた。

論文

New alkyl-pyridinedicarboxyamides as extractants for separation of trivalent minor actinides from fission products by extraction chromatography

有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海

Radiochimica Acta, 101(11), p.711 - 717, 2013/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

高レベル廃液から3価マイナーアクチノイドを分離するために、抽出クロマトグラフ法に適用する抽出剤アルキルピリジンジカルボキシアミド(R-PDA)を合成した。R-PDAをアンバーライトXAD樹脂上に担持することで吸着剤として用いた。調製した吸着剤は、3-5Mの高濃度硝酸条件下において、Am(III)及びEu(III)に対する適度な吸着性能と両者間の適度な分離性能を示した。硝酸との接触による吸着剤の劣化、すなわちR-PDAの吸着剤からの溶出は、R-PDAの側鎖アルキル基を長くすることにより抑制できることを明らかにした。また、Eu(III)の吸着平衡データをラングミュアー等温線モデルにより解析し、その吸着容量を24.2mg Eu/gと決定した。

論文

Spectroscopic study of Pu(IV) oxidation to Pu(VI) in 3 mol/dm$$^{3}$$ nitric acid at 373 K

伴 康俊; 森田 泰治

Radiochimica Acta, 100(12), p.879 - 883, 2012/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:74.11(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

373Kの3mol/dm$$^{3}$$(M)硝酸中におけるPu(IV)の吸光スペクトルを薄膜ヒータの付いた分光用石英セルを用いて測定した。373Kでの加熱によってPu(IV)はPu(VI)に酸化され、Pu(IV)及びPu(VI)の濃度は加熱時間とともにそれぞれ減少及び増加した。加熱時間394分におけるPu(IV)のPu(VI)への酸化割合は37%であり、Pu(III)及びPu(V)に特徴的な吸光ピークは観察されなかった。373Kの3M硝酸中におけるPu(IV)の酸化反応式は-d[Pu(IV)]$$_{t}$$/d$$t$$=$$k_{1}^{'}$$[Pu(IV)]$$_{t}$$-$$k_{2}^{'}$$[Pu(VI)]$$_{t}$$で表わされた。ここで、[Pu(IV)]$$_{t}$$及び[Pu(VI)]$$_{t}$$は加熱時間t分におけるPu(IV)及びPu(VI)の濃度である。Pu(IV)の見かけの酸化反応速度定数($$k_{1}^{'}$$)、及びPu(VI)の見かけの還元反応速度定数($$k_{2}^{'}$$)としてそれぞれ2.3$$times$$10$$^{-3}$$min$$^{-1}$$及び3.4$$times$$10$$^{-3}$$min$$^{-1}$$を得た。

論文

Effect of crystal size on purity of uranyl nitrate hexahydrate crystalline particles grown in nitric acid medium

中原 将海; 野村 和則

Radiochimica Acta, 100(11), p.821 - 826, 2012/11

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

照射済燃料溶解液から回収した硝酸ウラニル六水和物の結晶粒径と除染係数の関係を調べた。表面に付着している液体不純物は、粒径が大きくなると結晶の表面積が小さくなるため、除染係数が高い傾向を示した。しかしながら、固体不純物はそれほど効果がみられなかった。

論文

Two-mode fission; Experimental verification and characterization of two fission-modes

永目 諭一郎; 中原 弘道*

Radiochimica Acta, 100(8-9), p.605 - 614, 2012/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:48.35(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Experimental verification and characterization of the two-mode fission are reviewed. The presence of two independent deformation-paths in low energy fission of actinides is demonstrated by studying correlation among saddle-point configurations, scission-point configurations, and mass-yield distributions; the elongated scission configuration is related with the fission process that goes over a higher threshold energy and results in a symmetric mass-division mode, while the compact scission configuration with the process that experiences a lower threshold ends up with an asymmetric mass-division mode. Based on an extensive systematic analysis of scission properties in a wide range of actinide fission, the bimodal fission observed in the spontaneous fission of the heavy actinides is interpreted as the result of the presence of two fission paths, namely, the ordinary asymmetric fission path and a strongly shell-influenced symmetric mode.

論文

Chemistry of superheavy elements

Sch$"a$del, M.

Radiochimica Acta, 100(8-9), p.579 - 604, 2012/08

 被引用回数:21 パーセンタイル:8.06(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

超重元素の化学研究について解説する。歴史的な研究開発並びに超重元素の合成に関する核的な様相や壊変特性について簡単に述べた後に、超重元素を化学的に扱ううえで重要な「単一原子化学」の特殊性やそれを実施するうえで必要とされる条件などについて、最近の実験装置開発状況を含めて紹介するとともに、近年、開発が進みつつある物理的分離装置の利用や将来展望について解説する。また、104番元素ラザホージウム(Rf), 105番元素ドブニウム(Db), 106番元素シーボーギウム(Sg), 107番元素ボーリウム(Bh), 108番元素ハッシウム(Hs), 112番元素コペルニシウム(Cn)並びに114番元素の化学に関する現在までに得られた知識について、実験的な観点から紹介する。さらにまとめでは超重元素の化学的性質に関する最新の情報について、元素の周期律をもとに既知元素から経験的に予測される性質や相対論的理論計算の結果などとの比較を行う。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:32.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

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