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Experimental study on modeling of Pu sorption onto quartz

邉見 光; Walker, A.*; 山口 徹治

Radiochimica Acta, 109(7), p.539 - 546, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数${it K}$dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、$$equiv$$SOTh(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOThOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$のTh(IV)収着モデルは、石英へのPu(IV)収着のシミュレーションに適用できないことが明らかになった。イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、$$equiv$$SOM(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOMOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$の生成が制限されていることが推測された。$$equiv$$SOPu(OH)$$_{3}$$及び$$equiv$$SOPu(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。


Consideration on modeling of Nb sorption onto clay minerals

山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久

Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:49.92(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)$$_{6}$$$$^{+}$$, into account in addition to previously reported Nb(OH)$$_{6}$$$$^{-}$$ and Nb(OH)$$_{7}$$$$^{2-}$$. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions was presumed to be X_OCaNb(OH)$$_{6}$$. Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.


Simultaneous separation of Am and Cm from Nd and Sm by multi-step extraction using the TODGA-DTPA-BA-HNO$$_{3}$$ system

佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*

Radiochimica Acta, 108(9), p.689 - 699, 2020/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:84.71(Chemistry, Inorganic & Nuclear)



Influence of plutonyl ion on electrochemical characterization of zirconium in plutonium nitrate solutions

中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則

Radiochimica Acta, 108(9), p.701 - 706, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

再処理施設におけるZr製のプルトニウム蒸発缶の腐食挙動を評価するために、Pu硝酸溶液を用いた電気化学試験によりPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$の影響を評価した。7mol dm$$^{-3}$$ HNO$$_{3}$$のPu硝酸溶液におけるZrの最大自然浸漬電位は約1Vであった。しかしながら、本試験条件下では高いPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$濃度においても重大な変化はみられず、Zrは高い耐食性を示した。


Contamination of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station with actinide elements

駒 義和; 村上 絵理奈

Radiochimica Acta, 107(9-11), p.965 - 977, 2019/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.88(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東京電力福島第一原子力発電所は、2011年3月11日に発生した地震と津波に被災し、放射性物質による重大な汚染を引き起こした。将来、廃棄物の処理や処分を行うために汚染した物質が分析されており、それにより得られたアクチニド核種の分析データを概観した。汚染水からアクチニド核種が検出されている。汚染水は化学的に除染されているが、アクチニド核種の濃度は時間とともには低下しておらず、損傷した燃料から冷却水へゆっくりと溶出しているとみられる。土壌に検出されるPu, Am, Cmは損傷した燃料に由来するが、Uは天然が支配的である。TRU核種は深部へのゆっくりとした移行が示唆される。瓦礫類の汚染は不均一であり、核分裂生成物とともにアクチニド核種も検出される。植物は、原子炉建屋に近い場所の落葉からTRU核種が検出された。


Nuclear and chemical characterization of heavy actinides

永目 諭一郎

Radiochimica Acta, 107(9-11), p.803 - 819, 2019/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Recent progress in the production of heavy nuclei far from stability and in the studies of nuclear and chemical properties of heavy actinides is briefly reviewed. Exotic nuclear decay properties including nuclear fission of heavy nuclei, measurements of first ionization potentials of heavy actinides, and redox studies of heavy actinides are described. Brief history of discovery of the transuranium elements is also presented.


From SRAFAP to ARCA and AIDA; Developments and implementation of automated aqueous-phase rapid chemistry apparatuses for heavy actinides and transactinides

Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎

Radiochimica Acta, 107(7), p.561 - 585, 2019/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:41.05(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The development of automated rapid chemistry techniques and their application for batch-wise and chromatographic separations of heavy elements in the liquid-phase are outlined. This article discusses the successful application of these instruments for (i) the search for super-heavy elements, (ii) cross section measurements of actinide elements produced in multi-nucleon transfer reactions with actinide targets, (iii) chemical separation and characterization of the heavy actinides, and (iv) studies of the transactinide elements rutherfordium, Rf, dubnium, Db, and seaborgium, Sg.


Thorium oxide dissolution in HNO$$_{3}$$-HF mixture; Kinetics and mechanism

Simonnet, M.; Barr$'e$, N.*; Drot, R.*; Le Naour, C.*; Sladkov, V.*; Delpech, S.*

Radiochimica Acta, 107(4), p.289 - 297, 2019/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.74(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

This paper is an attempt to find out thorium oxide dissolution mechanism in HNO$$_{3}$$-HF mixture. In a previous paper, several parameters effects on thorium oxide dissolution have been described, with specific focus on hydrofluoric acid effect, which can lead to an increase of the dissolution rate if present in small amount, but precipitates as ThF$$_{4}$$ at higher content. Based on this previous study, experimental data were fitted using several dissolution models in order to find out the best one. Finally, a revisited model based on literature and considering the ThF$$_{4}$$ formation was proposed. It describes the main steps of dissolution and is able to fit the experimental data for a wide range of solution compositions. This point is crucial since it allows considering an extrapolation of the established model to not-yet-studied conditions.


Extraction behavior of rutherfordium as a cationic fluoride complex with a TTA chelate extractant from HF/HNO $$_{3}$$ acidic solutions

横山 明彦*; 北山 雄太*; 福田 芳樹*; 菊永 英寿*; 村上 昌史*; 小森 有希子*; 矢納 慎也*; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*

Radiochimica Acta, 107(1), p.27 - 32, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.88(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The aim of this study was to identify relevant Rf chemical species by using reversed-phase extraction chromatography with 2-thenoyltrifluoroacetone (TTA) resin as the stationary phase. Because TTA can be used to extract specific metal ions, the distribution ratios of the system enabled determination of the specific complex formation constant of Rf. We performed several experiments on chemical systems with Zr, Hf, No, and Rf, determined their adsorption coefficients, and deduced the K values for Rf.


Online chemical adsorption studies of Hg, Tl, and Pb on SiO$$_{2}$$ and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCA

Lens, L.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.

Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12


 被引用回数:5 パーセンタイル:54.04(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

半減期4$$sim$$49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO$$_{2}$$及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiO$$_{2}$$あるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO$$_{2}$$表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO$$_{2}$$表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。


A Thermodynamic model for the solubility of HfO$$_{2}$$(am) in the aqueous K$$^{+}$$ - HCO$$_{3}$$$$^{-}$$ - CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ - OH$$^{-}$$ - H$$_{2}$$O system

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K.*

Radiochimica Acta, 105(8), p.637 - 647, 2017/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.6(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非晶質二酸化ハフニウム(HfO$$_{2}$$(am))の溶解度を、炭酸水素カリウム(KHCO$$_{3}$$)濃度0.001$$sim$$0.1mol.kg$$^{-1}$$の範囲で測定した。HfO$$_{2}$$(am)の溶解度は、KHCO$$_{3}$$濃度の増加とともに劇的に増大し、ハフニウム(IV)が炭酸イオンと強く錯生成することを示した。ハフニウムの炭酸錯体の熱力学的平衡定数を、PitzerおよびSITの両活量補正モデルで導出した。KHCO$$_{3}$$濃度の増加に伴う劇的なハフニウム濃度の増大は、Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびHf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$の生成を考慮することで最もよく説明することができた。これらの生成反応である[Hf$$^{4+}$$ + 2CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ + 2OH$$^{-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$]および[Hf$$^{4+}$$ + 5CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$]の平衡定数の対数値は、それぞれ44.53$$pm$$0.46および41.53$$pm$$0.46であった。


Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO$$_{2}$$(cr)

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:47.92(Chemistry, Inorganic & Nuclear)



Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:29 パーセンタイル:95.99(Chemistry, Inorganic & Nuclear)



An In-situ X-ray absorption spectroelectrochemical study of the electroreduction of uranium ions in HCl, HNO$$_3$$, and NaCO$$_3$$ solutions

上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 岡本 芳浩

Radiochimica Acta, 104(1), p.1 - 9, 2016/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.58(Chemistry, Inorganic & Nuclear)



An Attempt to select thermodynamic data and to evaluate the solubility of radioelements with uncertainty under HLW disposal conditions

山口 徹治; 武田 聖司; 西村 優基; 飯田 芳久; 田中 忠夫

Radiochimica Acta, 102(11), p.999 - 1008, 2014/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:9.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

熱力学データを不確実さとともに選定し、放射性元素の溶解度を地下水化学組成の変動を考慮して、不確実さとともに評価することを試みた。熱力学データは2012年に公開されたJAEA-TDBをレビューすることにより選定した。Nb, Pd, Paのデータは、データ選定プロセスの整合性の観点で見直した。Se, U, Paのデータは溶解度評価の保守性の観点で見直した。Zr, Th, U, Np, Puについては近年報告されたCa-metal(IV)-OH 3元錯体 のデータを採用した。モンテカルロ法を用いて確率論的に溶解度を解析するコードPA-SOLを用いて、溶解度の確率論的解析を行った。


Spectroscopic study of Np(V) oxidation to Np(VI) in 3 mol/dm$$^{3}$$ nitric acid at elevated temperatures

伴 康俊; 袴塚 保之; 筒井 菜緒; ト部 峻一; 萩谷 弘通; 松村 達郎

Radiochimica Acta, 102(9), p.775 - 780, 2014/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:26.05(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNpの吸光スペクトルを光路長1cmのウォータージャケット付き分光セルで測定し、Np(VI)のモル吸光係数($$varepsilon$$$$_{T}$$)を種々の温度で求めた。$$varepsilon$$$$_{T}$$は温度の上昇と共に減少し、$$varepsilon$$$$_{T}$$の温度依存性を表す式として$$varepsilon$$$$_{T}$$=-0.14${it T}$+85.5 (${it T}$は温度)を得た。加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNp(V)のNp(VI)への酸化を上述の分光セルで観察し、Np(V)の酸化はNp(V)の濃度に対する疑一次反応として進行することを示した。さらに、336-362KにおけるNp(V)の酸化反応速度式として-d[Np(V)]$$_{t}$$/dt=2.2$$times$$10$$^{7}$$exp[-65$$times$$10$$^{3}$$/(${it RT}$)][Np(V)]$$_{t}$$ (${it R}$及び[Np(V)]$$_{t}$$は気体定数及び時間${it t}$における[Np(V)]の濃度)を導出した。


Thermodynamic model for the solubility of Ba(SeO$$_{4}$$, SO$$_{4}$$) precipitates

Rai, D.*; Felmy, A. R.*; Moore, D. A.*; 北村 暁; 吉川 英樹; 土井 玲祐; 吉田 泰*

Radiochimica Acta, 102(8), p.711 - 721, 2014/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.77(Chemistry, Inorganic & Nuclear)



Thermodynamic model for the solubility of BaSeO$$_{4}$$(cr) in the aqueous Ba$$^{2+}$$-SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; Extending to high selenate concentrations

Rai, D.*; Felmy, A. R.*; Moore, D. A.*; 北村 暁; 吉川 英樹; 土井 玲祐; 吉田 泰*

Radiochimica Acta, 102(9), p.817 - 830, 2014/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)



Production of $$^{256}$$Lr in the $$^{249,250,251}$$Cf + $$^{11}$$B, $$^{243}$$Am + $$^{18}$$O, and $$^{248}$$Cm + $$^{14}$$N reactions

佐藤 望; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; Li, Z.*; 西尾 勝久; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; 羽場 宏光*; et al.

Radiochimica Acta, 102(3), p.211 - 219, 2014/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:61.04(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

3種類のアクチノイド標的を用いた反応系$$^{249,250,251}$$Cf+$$^{11}$$B, $$^{243}$$Am+$$^{18}$$O及び$$^{248}$$Cm+$$^{14}$$N反応による同一核種$$^{256}$$Lrの合成について報告する。実験にはHe/KClガスジェット搬送装置及び回転円盤型$$alpha$$粒子測定システムが用いられた。$$^{256}$$Lrの崩壊によって発生する$$alpha$$粒子のエネルギーは8.3から8.7MeVに分布しており、Cf+Bの反応系で観測された半減期は$$28pm1$$秒であった。$$^{249}$$Cf($$^{11}$$B, 4$$n$$)$$^{256}$$Lr及び$$^{243}$$Am($$^{18}$$O, 5$$n$$)$$^{256}$$Lr反応における断面積の最大値は、それぞれ$$122 pm 6$$及び$$26pm3$$nbであった。また、$$^{248}$$Cm($$^{14}$$N, 6$$n$$)$$^{256}$$Lr反応では、ビームエネルギー91MeVにおける反応断面積として$$27pm1$$nbが得られた。本研究により、効率的な$$^{256}$$Lrの合成には$$^{249,250,251}$$Cf+$$^{11}$$B反応が適していることが明らかになった。


Precise age determination of a single plutonium particle using inductively coupled plasma mass spectrometer

宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 鈴木 大輔; 間柄 正明

Radiochimica Acta, 101(11), p.745 - 748, 2013/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:60.51(Chemistry, Inorganic & Nuclear)


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