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本木 良蔵; 出雲 三四六; 小野間 克行; 本石 章司; 井口 明; 佐藤 淳和*; 伊藤 太郎
IAEA-TECDOC-337, p.63 - 77, 1985/00
1977年から1979年にかけて製造部ではUOをターゲットとして
U(n,f)反応により、毎週20Ciの製造を行った。この製造から発生する廃液のうち、中、高レベル放射性廃液にはU,Puや核分裂生成物が含まれており、この中には種々の原子価や錯体の様な複雑な化学形をもち、除去の困難な放射性ルテニウムが含まれている。製造部ではこれらの廃液の処理のために、亜鉛と活性炭を充?したカラムを使用して放射性ルテニウムを除去する新らしい方法を開発した。この方法の特徴は、高い除去性能を持ち、かつ、水あるいは希硝酸による先條により性能を回復し、反覆使用ができることである。この方法を
Mo製造廃液(中、高レベル廃液のそれぞれ124lと60l)の処理に適用し、従来の方法と合せて
Ruの除去を行い10
~10
の除染係数を得た。さらにU,
Pu、
Ce,
Eu及び
Sbも検出限界以下に除去し得た。
本木 良蔵
JAERI-M 84-153, 26 Pages, 1984/09
硝酸廃液中ではRuは多くの溶存種で存在し化学的方法による安全な除去は困難であって、再処理廃液の処理では最も問題となる核種の一つである。
U(n,f)反応を利用した
Mo製造廃液と高レベル再処理廃液を群分離した群分離工程液を用いて
Ruの除去方法の開発を行った。ここで新たに開発した除去方法は電池材料を混入したカラム法である。代表的なカラムは亜鉛-活性炭カラム、亜鉛・パラジウム-活性炭カラム、亜鉛-減極材・活性炭カラム等である。この電池材料カラム法では廃液に含まれる全溶存種に対し10
、除去が困難とされている
Ru溶存種に対し、10
の除染係数が得られた。さらにこのカラムは
Pu、U、
Ce、
Sb等に対しても優れた除去効果を有する。
出雲 三四六; 本木 良蔵; 小野間 克行; 本石 章司; 井口 明; 川上 泰; 鈴木 恭平; 中村 治人; 佐藤 淳和*
JAERI-M 84-024, 27 Pages, 1984/02
U(n,f)法による
Moの製造によって発生した有機廃液(15v/oD2EHPA-四塩化炭素)を処理するための技術開発を行った。有機廃液中に含まれる
放射体のウラン、プルトニウム、
放射体の
Zr-
Nbを炭酸ナトリウムで抽出する。この際、二相の分離を促進するため少量のエチル・アルコールを添加すると
放射能、
Zr-
Nbとも2
10
の高い除染係数が得られることを見い出した。抽出した炭酸ナトリウム中の
放射体と
Zr-
Nbを沈澱として処理するため、炭酸塩を硝酸塩に変換ののちNaOH、NH
OH、Mg(OH)
、およびCa(OH)
を加えて沈澱生成、濾過した場合と、炭酸塩にCa(OH)
を直接加えて沈澱生成、濾過した場合を比較した。その結果、後者の方法による沈澱の濾過性が良好で、かつ除染係数も
放射能で5
10
~1
10
、
Zr-
Nbと高い値が得られた。処理後の有機廃液はD2EHPAと四塩化炭素に蒸留分離し、D2EHPAは焼却または固化処分のため一時保管した。
出雲 三四六; 本木 良蔵; 小野間 克行; 本石 章司; 井口 明; 川上 泰; 鈴木 恭平; 佐藤 淳和*
JAERI-M 83-197, 32 Pages, 1983/11
製造部ではU(n、f)
Mo製造により発生した廃液処理の技術開発を行なっている。本報告は、中レベル廃液の処理法、実施につき結果を述べる。処理方法としては電解-炉過程でU、
Pu、
Ceを除去、次にゼオライトカラムで
Csを除去したのちオルトチタン酸カラムで
Srを除去する。これらの工程を経た廃液には
Ruのみが残る。
Ruの除去に関しては再処理工場で発生する廃液処理の観点から重要視されている。そこで
Ru除去のためすでに我々が開発した亜鉛粉と活性炭を混合したカラムを多量の廃液処理に応用した。30l/回の処理能力を有する装置で合計22回の処理を実施し、保有している中レベル廃液全量を処分するとともにこの方法による処理性能を測定した。その結果、全工程の各回の平均DFは
放射能:7
10
、
放射能:4.6
10
、
Ce:
10
Cs;2.8
10
、
Ru:8.4
10
がそれぞれ得られた。
R.K.Barnes*; E.L.R.Hetheringtone*; 大久保 昌武
Int.J.Appl.Radiat.Isot., 34(3), p.603 - 606, 1983/00
被引用回数:3 パーセンタイル:43.74(Nuclear Science & Technology)医療用Tcゼネレーターを製造するために
Uの核分裂生成物から分離・回収したF.P.
Moの比放射能を求めることを目的として、F.P.
Mo溶液中のMo担体量を示差パルスポーラログラフ法により定量した。Moの担体量は強制滴下水銀電極の水銀滴下間隔(J)2S、水銀滴下量(m)2.5mg・S
、パルス加電圧(
E)50mV、加電圧掃引速度(v)2mV・S
、掃引電位+0.05V~-0.6Vの条件で0.25MHNO
-2.0MNH
NO
溶液中のMoを電解し、-0.25V付近に生成した示差パルスポーラログラムを記録・解析して求めた。Moの担体量から求めたF.P.
Moの比放射能は、平均4.3
10
ci・g
/バッチであった。この値は、F.P.
Moの核分裂収率やUO
ターゲット中のMoの含有量等を考慮した式から求めた比放射能値に対して
7.7%以内で一致した。
棚瀬 正和; 本島 健次*
JAERI-M 9753, 39 Pages, 1981/10
核医学の分野で大量に使用されているTcの需要を満たすため、その新核種である
Moの大量製造を目ざした製造技術開発を行った。ターゲット物質として、UO
ペレットを選択した。原子炉照射で得られた核分裂生成物
Moの分離は、真空昇華法という新しい方法を開発し、実施した。照射から
Mo製品を得るまでの過程と製造装置化、遠隔化を含めた幅広い研究を行った。UO
の被覆はAlまたはジルカロイー2管で行い、原子炉照射、冷却したのち、それぞれ開封する。UO
をO
雰囲気中、約600
Cで加熱し、粉末状のU
O
へ変換後、真空化、約1300
Cに昇温し、
Moを昇華・回収する。この部分では、
Moの昇華挙動や
Iの捕集・回収などの基礎研究を行った後、実規模装置による
Mo回収や遠隔化の概念設計を行った。上記方法で得られた
Mo粗製品を精製し、1バッチ、約50Ciの
Moを製造することができる。また、副産物
Teの有効利用として、
Iのミルキングも検討した。
棚瀬 正和; 本島 健次*
Int.J.Appl.Radiat.Isot., 32, p.353 - 354, 1981/00
中性子照射したUOから昇華法により
Moを製造する方法の技術的開発を行った。ここでは、照射したUO
を酸化し、真空下、加熱して得た
Mo製品の精製を試みたので、その報告をする。この
Mo製品は
Ru,
Te-
Iを含むため、これらの不純物を除去しなければならない。
Mo製品を酸性にし、
-ベンゾインオキシム・エタノール溶液を加えて、
Moを沈殿させる方法で精製し、最終製品純度99.9%以上のものが得られた。
馬場 澄子; 茂木 照十三
Radiochimica Acta, 29, p.135 - 137, 1981/00
中性子照射したモリブデンのフタロシアニン化合物中に生成するMoの反跳現象を研究し、この現象の効果を用いて高比放射能の
Moの製造が可能か否かを検討した。
Moの反跳収率は照射時間に関係なく70%以上の高率であったが、濃縮係数は照射時間が増加するに従って低下した。中性子束3
10
n/cm
・secの照射条件では、反跳効果で得られる最も高い
Moの比放射能は
Moが飽和するまで照射した処理を加えないモリブデンターゲット中のそれの、約5.7倍であった。
棚瀬 正和; 一色 正彦; 下岡 謙司; 本島 健次*
Journal of Nuclear Science and Technology, 17(1), p.83 - 85, 1980/00
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)中性子照射したUOから昇華法により
Moを製造する際、カプセルとしてAlを使用する場合のこのカプセルの安全性の評価,溶解,固化について検討した。安全性評価では、照射時の温度分布を求め、カプセルの溶解はNaOH溶液で試み、固化はゼオライト状固体を得るため、SiO
粉末を加える方法を採用した。その結果、Alカプセルは74
Cになり、十分耐熱性があることが確認できた。また、カプセルの溶解は3MNaOHが最適でSiO
粉末添加によるその固化は容易だった。固化後、100
Cの熱処理ではゼオライトの生成はみられなかったが800
Cではその生成が確認できた。さらに、中性子照射したAlカプセルを使用した固化体からの水への放射性物質の溶出を試み、
Sb以外の溶出は見られなかった。
山林 尚道
JAERI-M 8074, 11 Pages, 1979/02
U(n,f)反応により
Moを製造するため、2.56%濃縮UO
ペレット120gが使用される。JRR-2,3でUO
ペレット(14.50
14.0l
5個、スタック長70mm)を照射する場合の中性子自己しゃへい係数を求めた。中性子自己しゃへい係数はUO
ペレットを1.2g、12g、120gと増加するに伴って0.76、0.65、0.58と減少した。
上沖 寛; 保泉 澄
JAERI-M 8070, 16 Pages, 1979/01
Mo製品中に含まれる放射性ヨウ素(
I、
I、
I)の分析のために蒸留法による両元素の分離について検討した。酸化剤としては過酸化水素を用い、蒸留収率に与える酸化剤量、担体量の影響について検討して蒸留条件を定めた。本法の蒸留収率は99.6%、標準偏差は
1.3%であった。また蒸留フラスコから捕集液への
Moの混入率は10
%以下であって両元素の分離が完全であることがわかった。分析所要時間は蒸留、測定を含めて約40分である。
出雲 三四六; 岡根 章五; 反田 孝美; 青山 三郎
JAERI-M 7619, 40 Pages, 1978/04
Uの核分裂生成物より
Moを分離、製造する際には大量の放射性ヨウ素を取扱う。このうち排気系に漏洩するヨウ素を除去する目的で、排気設備に活性炭フィルタ(KI
添着炭、2インチ層厚)を設置し、その除去効率と経時変化を連続15ケ月間調べた。またヨウ素の
Mo製造装置からの漏洩量、性状、漏洩の時間変化およびスタックからの放出量を
Mo製造ごとに観察し、その安全性を調べた。その結果、装置からR排気系へ漏洩するヨウ素量は取扱量に対し約10
%、フィルタの除去率は平均98%以上、環境へ放出されるヨウ素は取扱量に対し、約10
%、製造ごとのスタックからの放出量は平均2
Ci以下であった。排気系へ漏洩したヨウ素の性状は、無機ヨウ素95%、浮遊性ヨウ素はそれぞれから5%以下であった。また活性炭フィルタから活性炭微粉末が脱離する現象を観測したが、これによるヨウ素除去効率の顕著な低下は認められなかった。
久保田 益充; 天野 恕
Journal of Nuclear Science and Technology, 14(5), p.376 - 380, 1977/05
被引用回数:2夏目らによって提案された核分裂生成物の陽イオン交換による系統分離法をMoおよび
Teの調整法として適用した。この場合
Moおよび
Teの回収率を高め、不純物である
Zr
Nbや
Ruの量を低下させる条件を求めた。これらの核種の陽イオン交換挙動はU
O
の粒径、溶解法,溶解後の放置時間,ウランの量によって変化した。Teフラクション中の
Teの割合を増し、Mo,Teフラクション中の
Zr
Nb,
Ruの不純物量を減少させるためには、U
O
を7MHNO
に溶解した後、濃HClで処理し、その後直ちに核分裂生成物を陽イオン交換法によって分離することであった。またより大きな粒径のU
O
の使用は
Teの収率を増加した。
Moや
Teの分離に影響をおよぼすことなく25mlのカラムで取換えるU
O
の量は約0.5gまでであった。
久保田 益充; 天野 恕
Journal of Radioanalytical Chemistry, 40(1-2), p.41 - 49, 1977/02
核分裂生成物の陽イオン交換分離によって得られたMoや
Teを製造する方法および高純度の
Tcや
Iジェネレータを調製する方法についてアルミナカラムを用いて研究した。HCl-アルミナ系での
Zr-
Nb,
Mo、
Ru,
Te,
Npの吸着および脱着の実験から、陽イオン交換分離したMo,Teフラクションをアルミナカラムに注いだ後、HClで洗浄、その後1M NH
OHで
Moを、3M NaOHで
Teを溶離すれば、放射化学純度99.99%以上の
Moおよび99.999%以上の
Teの製造が容易であった。アルミナカラムに吸着した
Moか
Teを効率よく溶離するためには吸着後出来るだけはやく溶離する必要があった。
Moや
Teをアルミナから溶離することなく直接ジェネレータとして使用しても放射化学的純度99.999%以上の
Tcや
Iを得ることができた。0.1M HClで
Tcを、0.01M NH
OHで
Iをミルキングする時の収率はそれぞれ77%および90%であった。
Iの収率は文献にみられる値70%にくらべて極単に大きかった。
棚瀬 正和
Journal of Radioanalytical Chemistry, 41(1-2), p.23 - 27, 1977/02
Mo-
Tc平衡のCaMoO
固体の溶解、再沈殿により、
Tcを分離する方法が検討された。
Tcは80%の回収率99.7%以上の純度で得られた。一方、CaMoO
(
Mo-
Tc)固体から直接0.9%NaCl Solnで
Tcを溶出させる方法については30%の回収率であった。
棚瀬 正和; 加瀬 利雄; 四方 英治
Journal of Nuclear Science and Technology, 13(10), p.591 - 595, 1976/10
被引用回数:8中性子照射したUOの硝酸溶液から硫黄を捕集剤として
Moを選択的に共沈分離する方法を研究した。硝酸溶液中で硫黄を生成する物質の種類,その濃度,沈殿の熟成時間,Mo,Teなどの担体およびUの添加について
Moあるいは他のF.P.核種の硫黄沈殿への共沈に対する影響を調べた。5%K
S水溶液のF.P.溶液への添加、10分の熟成時間により
Moの75%が回収された。
Mo以外にも少量の
Te,
Ruや他の核種も硫黄に随伴した。適当量のMo担体の添加は回収率を増加させたが、ZrやTeは有用な効果を示さなかった。
棚瀬 正和; 四方 英治
Radioisotopes, 25(10), p.647 - 650, 1976/10
中性子照射したUOからの
Moの分離法としてアルミナカラム法、溶媒抽出法、
-ベンゾインオキシムによる沈殿分離法などがあるが、ここではリンモリブデン酸アンモニウムの沈殿を利用した
Moの回収法を研究した。 効果的な
Moの回収条件をH
PO
,NH
OH濃度,反応温度、静置時間、U濃度について検討した。 その結果最適条件下で約95%の
Moが回収され、他核種の大半は溶液中に残存することがわかった。
本島 健次; 棚瀬 正和; 鈴木 和弥; 岩崎 又衛
Int.J.Appl.Radiat.Isot., 27(9), p.495 - 498, 1976/09
被引用回数:9中性子照射したUOから
Moを昇華法によって分離する時、問題となる
Mo,
Te,
Ruの昇華挙動及び
Iの捕集と回収について基礎的な研究をした。
Mo,
Te,
Ruは真空下、1200
Cの加熱(
UO
はあらかじめ500
CでU
O
に酸化する)によってほぼ100%昇華することがわかった。
IはCuカラムに捕集し、水素気流によってHIで回収されることが確認できた。以上から中性子照射したUO
からの
Moの分離・製造に際し、その実用化への可能性が得られたと考えられる。
馬場 澄子; 馬場 宏; 梅澤 弘一; 鈴木 敏夫; 佐藤 忠; 夏目 晴夫
JAERI 1211, 31 Pages, 1971/07
22種類の核分裂生成核種の半減期を測定した崩壊曲線は、ガスフロー型の比例計算管をもちいる線測定をおこなって得た。それらを、非線形曲線の最小二乗法によって、IBM-7044電子計算機を用いて解析した。解析の結果、すでに報告されている半減期の値と共に表示されている。