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論文

H$$_6$$$$^+$$ in irradiated solid $$para$$-hydrogen and its decay dynamics; Reinvestigation of quartet electron paramagnetic resonance lines assigned to H$$_2$$$$^-$$

熊田 高之; 田地川 浩人*; 高柳 敏幸*

Physical Chemistry Chemical Physics, 7(5), p.776 - 784, 2005/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:61.72(Chemistry, Physical)

以前H$$_2$$$$^-$$と同定されていた放射線照射固体パラ水素中に観測された4本線の電子スピン共鳴(ESR)信号を再調査した。実験と理論計算値を照らし合わせた結果、4本線はH$$_2$$$$^-$$ではなくH$$_6$$$$^+$$のものであることが判明した。新しい同定のもとに、以前に測定されたオルト-パラ変換,同位体効果,量子拡散などのデータを全て解析し直した。本論文の最後には、気体水素の放射線分解ではH$$_3$$$$^+$$イオンが生じるのとは対照的に、固体水素に放射線を照射したときに生成するイオン種はH$$_6$$$$^+$$であるというモデル提案した。

論文

電子線排煙処理におけるイオン-分子反応の役割

南波 秀樹

質量分析, 43(5), p.313 - 322, 1995/00

電子線を用いた排煙処理法に関して、石炭燃焼排煙を例にとり解説すると共に、その基礎的な反応機構、特にその反応の初期におけるイオン-分子反応の役割について詳述する。このイオン-分子反応におけるクラスターイオンの重要性を述べると共に、この過程で生成すると予想されるラジカル種について論じる。主要正イオン種であるH$$_{3}$$O$$^{+}$$(H$$_{2}$$O)$$_{n}$$、生成可能な正イオン種NH$$_{4+}$$(H$$_{2}$$O)$$_{n}$$と主要負イオン種であるO$$_{2-}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$、生成可能な負イオン種CO$$_{4-}$$、SO$$_{4-}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$との中和反応からはHO$$_{2}$$ラジカルが生成する。しかしながら、生成可能な負イオン種であるSO$$_{4-}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$の中和反応からは、OHラジカルが生成すると共に、硫酸ならびにそのアンモニウム塩が直接生成する可能性がある。

報告書

負イオン生成とその中性化過程,1; 負イオンを基礎とした中性粒子入射過程に関して

杉浦 俊男

JAERI-M 9902, 68 Pages, 1982/01

JAERI-M-9902.pdf:1.78MB

この総説は磁場閉じ込め形核融合炉のための「負イオンを基礎とした中性粒子入射」によるプラズマ加熱に寄与する目的で予備的に行われた調査報告である。まず一般的な負イオン生成の諸過程につき解説し、種々な方法で生成するH$$^{-}$$イオンの生成断面積とH$$^{-}$$イオンの中性化の断面積をまとめた。データは主として測定値であるが、一部理論計算の結果も含んでいる。

報告書

Thermal Ion-Molecule Reactions in Oxygen-Containing Molecules

熊倉 稔

JAERI-M 9336, 403 Pages, 1981/02

JAERI-M-9336.pdf:7.11MB

準熱平衡状態における含酸素化合物のイオン-分子反応およひイオンのエネルギー状態について飛行時間型質量分析計を使用して研究を行った。イオンの並進エネルギーについて新しい測定方法を見出し、この方法によって含酸素化合の電子衝撃により生成されるイオンについて系列的に測定した結果、分子構造と並進エネルギーとの間に関連性があることを明らかにした。イオン-分子反応については放射線化学反応の関連において分子構造的観点から反応機構を研究し、縮合-脱離反応においては2つの反応機構があり、その反応はイオン構造によって著しく影響をうけることが明らかになった。また、イオン-分子反応の反応速度定数はイオンのエネルギー状態、および分極率によって影響をうけること、また、多原子分子におけるクラスター反応の速度定数は大きくそしてクラスターイオンは振動の自由度の増大により安定化されることが明らかになった。

論文

Thermal ion-molecule reactions in oxygen-containing molecules. Formation of long-lived intermediate ions in acetyl chloride

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

Journal of Chemical Physics, 69(11), p.5082 - 5087, 1978/12

 被引用回数:2

アセチルクロライドのイオン-分子反応では含酸素分子に一般に著しく生成されるところのプロトン化分子は生成されないことが明らかになり、これは長寿命の不安定中間体イオンが生成されこの中間体イオンが解裂してCH$$_{3}$$CO$$^{+}$$になっていることが判った。中間イオンはメタスティブルイオンの検出からCH$$_{3}$$COClH$$^{+}$$$$^{ast}$$イオン種が同定された。プロピルアセテートとアセチルクロライドとの二成分系においては中間体イオン生成に対するCH$$_{3}$$CO$$^{+}$$およびCH$$_{3}$$COOH$$_{2}$$$$^{+}$$などの反応イオンの効果が調べられ、プロピルアセートからのアセチルイオンはアセチルクロライドからのアセチルイオンに比較してプロトン化アセチルクロライド分子の生成に対して前駆体として寄与することが明らかになり、両者のイオンの反応性の差は並進運動エネルギーの測定から明らかにされた。

論文

Ion-molecule reactions in the binary mixture of ethylene oxide and trioxane, 2; Mechanism for reaction of ethylene oxide molecular ion with trioxane

熊倉 稔; 荒川 和夫; 杉浦 俊男

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 51(1), p.54 - 57, 1978/01

 被引用回数:11

トリオキサンの放射線重合との関連においてトリオキサンとエチレンオキシドとの二成分系におけるイオン-分子反応を研究した。昇圧および反応時間の比較的長い条件下で生成物としてm/e73、74、75が生成される。これのイオンはエチレンオキシド分子イオンと中性トリオキサン分子とのAssociation Reactionによって生成されるところの複合反応中間体の分解によって生成されることが明らかになった。この中間体は環状の構造をし、正電荷がこの中間体分子に非局在化していることが重水素化エチレンオキシド混合素での同位体生成物分布からが明らかになった。またこの生成物のイオン構造は三種類に分類されることも判った。 これらのイオンの反応速度定数は2.20$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{0}$$、2.61$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{1}$$、1.74$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{0}$$cm$$^{3}$$/molecule secと求められた。

論文

Ion-molecule reactions in the binary mixture of ethylene oxide and trioxane, 1; Hydrogen atom and proton transfer reactions

熊倉 稔; 杉浦 俊男

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 50(8), p.2046 - 2050, 1977/08

 被引用回数:6

含酸素化合物の放射線化学およびイオン化学の初期過程の研究の一環として、トリオキサンとエチレンオキシドとの二成分系でのイオン-分子反応をTime-of-flight mass spectrometerを使用して研究した。本報では二成分系で新しく生成されるプロトン化イオン生成について調べた。RPD法により断片イオンおよび生成物イオンのイオン化効率曲線を測定し、出現電圧およびイオン化効率曲線の微細構造の解析から生成メカニズムを明らかにした。プロトン化エチレンオキシドはエチレンオキシド分子イオンが先駆体となって水素原子移動によって生成され、一方プロトン化トリオキサンはエチレンオキシドからのCHO$$^{+}$$からのプロトン移動によって生成された。これらの速度定数は4.00$$times$$10$$^{-}$$$$^{9}$$、1.21$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{0}$$cc/molecule secとなり、なお重水素化合物を使用してこれらの反応の同位体効果はわづかであった。エチレンオキシドからのthermalなCHO$$^{+}$$による反応からトリオキサンのプロトン飽和力はエチレンオキシドよりも小さいことが判明した。

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