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論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Experimental study for parameters affecting separation factor of cryogenic wall thermal diffusion column

有田 忠明*; 山西 敏彦; 岩井 保則; 西 正孝; 山本 一良*

Fusion Science and Technology, 41(3), p.1116 - 1120, 2002/05

深冷壁熱拡散塔の分離係数をH(水素)-D(重水素),H-T(トリチウム)系で測定した。塔は高さ1.5m,内径0.03mである。塔の中心に同心状に設置するヒーターとして、径0.05mmのタングステン線と、径11mmのシースヒーター型のものを使用し試験した。塔の分離係数は、ヒーター温度の増加とともに増大する。また塔への供給流量の増加に対して、分離係数は減少し最適圧力は増大する。タングステン線使用時の全還流操作時の最大分離係数は、温度1273Kで、H-D系では49.2,H-T系の条件では284であった。供給流量10cm$$^{3}$$/min,温度1273K,H-T系の条件で、タングステン線ヒーター使用の場合、最大分離係数は55であったが、シースヒータ使用の場合には温度が763K以外は同条件で、2660の高い分離係数を得た。これは、ヒーター径が大きくなることで、塔内の温度分布勾配が大きくなることによるものである。

報告書

CMPOを用いた溶媒抽出による三価のアクチニドとランタニドの分離,9; Am(III)及びLn(III)イオンの溶存状態の評価

駒 義和; 小山 智造; 船坂 英之

JNC-TN8400 99-021, 34 Pages, 1999/03

JNC-TN8400-99-021.pdf:1.27MB

先進的核燃料リサイクルに係わる分離技術研究開発の一環として、三価のアクチニドとランタニドを分離する方法であるSETFICS法を開発している。これは、CMPO-TBP混合溶媒(TRUEX溶媒)とDTPA-塩析剤溶液を用いる溶媒抽出法である。本検討では、上記分離系での三価金属イオン(アクチニド及びランタニド)の挙動を理論的に説明することを目的とし、以下のような検討を行った。DTPAと金属の錯生成反応やCMPOによる金属の抽出反応に着目した。(1)DTPA溶液中での三価金属イオンの溶存状態水溶液中でのDTPAと金属Mの存在状態について、MDTPA2-及びMHDTPA-は錯体が形成されるモデルを検討した。DTPA-金属錯体の生成は高酸濃度で抑制されるが、pH1程度から顕著となる。pHが1$$sim$$2程度の領域では、MDTPA2-にプロトンが付加してMHDTPA-が生成する反応が寄与する。このような錯体の生成は酸性溶液中では極めて低濃度で存在するDTPA5-イオンの濃度に大きく依存する。DTPA-金属錯体の安定度が非常に大きいため、DTPA5-イオン濃度が非常に小さくとも比較的高い酸濃度から錯形成は進行しうる。(2)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分配比・上記の錯体の形成に加え、CMPOによる金属の抽出反応を考慮した。pH1以下の高酸濃度では、DTPA5-濃度が低いために金属はほとんど抽出される。このときの分配比の大きさはCMPOの抽出平衡定数に依存する。pHが上昇するに伴って分配比は減少するが、pHに対する分配比の傾きは実験値と一致した。(3)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分離係数金属間の分離係数については、DTPAの錯形成とCMPOの分配比を用いるより簡単な表現も検討した。このモデルは、pH2以上においてCe以上のランタニド及びアクチニド元素について成り立ち、実験値と良く一致した。

報告書

Development of partitioning method; Adsorption of cesium with mordenite in acidic media

L.Donnet*; 森田 泰治; 山岸 功; 久保田 益充

JAERI-Research 98-058, 63 Pages, 1998/10

JAERI-Research-98-058.pdf:2.19MB

高レベル廃液の群分離における新分離スキームの可能性を探るため、モルデナイトによる0.5md/L硝酸等の酸性溶液からのセシウムの吸着分離について研究した。バッチ吸着実験において、調べた3種のモルデナイトはほぼ同様の挙動を示した。天然モルデナイトによる0.5md/L硝酸からのCsの吸着では、分配係数1150ml/g、飽和吸着量0.64mmol/gが得られた。天然モルデナイトを用いた元素混合溶液によるカラム吸着実験で、Csは選択的に吸着されることが示され、Cs以外ではモル比で約4%のRbがカラム中に残るのみであった。4md/L硝酸による溶離についても検討し、吸着されたCs及びRbは、カラムより定量的に溶離されることを明らかにした。

論文

Steric effect of $$beta$$-diketone in synergistic extraction of actinide(III) and lanthanide(III) with $$beta$$-diketone+18-crown-6 ether/1,2-dichloroethane

目黒 義弘; 北辻 章浩; 木村 貴海; 吉田 善行

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.790 - 793, 1998/00

 被引用回数:20 パーセンタイル:24.03

3価アクチノイド及びランタノイドイオン(M(III))の18-クラウン-6エーテル(18C6)と$$beta$$-ジケトン(HA)による1,2-ジクロロエタンへの協同抽出反応を検討した。これら金属イオンは、競争的な二つの抽出反応、協同効果イオン対抽出(SIPE)反応、協同抽出(SE)反応、によって、それぞれ陽イオン性錯体、MA$$_{2}$$(18C6)$$^{+}$$、又は中性錯体、MA$$_{3}$$(18C6)、として抽出された。大きさの異なる置換基を有する4種類のHAを用いて、SIPEとSEの競争の優先性、及びSIPEにおける金属イオンの抽出選択性に及ぼすHAのかさ高さの影響を明らかにした。小さな置換基を有するHAを用いるほど、SIPE反応の優先性が増大し、またSIPEにおける金属イオンの分離係数も向上した。

論文

水素同位体分離研究の現状

山本 一良*; 山西 敏彦; 西川 正史*

プラズマ・核融合学会誌, 71(3), p.202 - 211, 1995/03

核融合炉燃料サイクルの同位体分離システムとして、大流量の連続処理が可能であり、高い分離係数を持つ深冷蒸留塔は、最も有望視されており、現にITERの同位体分離システムとして採用されている。深冷蒸留法とは、水素同位体間の気液平衡比の差、すなわち相対揮発度の差を利用した分離法であり、例えばH$$_{2}$$とHTの分離係数は約1.9に達し、水蒸留法等と比較して大きな分離係数を持つ。この深冷蒸留塔の基礎実験データの取得とシミュレーションコードの開発が原研トリチウム工学研究室で行われ、設計に必要なデータの蓄積と、コード開発が終了した。更に、米国ロスアラモス研究所と原研の間で実施された協力研究により実規模の深冷蒸留塔の分離実証試験も完了した。その結果、トリチウム工学研究室で取得した基礎実験データにより、塔のスケールアップが可能であること、解析コードが妥当であることが証明された。

論文

Recovery of tritium by cryogenic molecular sieve bed in breeding blanket interface condition

榎枝 幹男; 河村 繕範; 奥野 健二; 西川 正史*; 田中 健一*

Fusion Technology, 26(3), p.664 - 667, 1994/11

増殖ブランケットからトリチウム回収を行うためには、ブランケットパージガス中に含まれる1000ppmH$$_{2}$$と10ppmHTをHeより分離しなければならない。このヘリウム分離プロセスとして液体窒素温度の低温吸着方式が有望とされている。本報告では、実際にトリチウムを用いた実ガス条件で、低温吸着塔の操作特性について実験データを得た。得られた実験結果より、HT/H$$_{2}$$の分離係数は約2であり、吸着速度としては物質移動係数1.5cm/sに相当することが明らかとなった。また実験データの解析を行う過程で開発した計算プログラムの妥当性が確認された。本報告の成果により、増殖ブランケットトリチウム回収系での低温モレキュラーシーブ塔の設計及び運転性能予測が可能となった。

報告書

窒素15レーザー同位体分離に関する調査研究

石井 克典; 佐々木 紀樹; 須藤 収; 島崎 善広

PNC-TN8420 93-002, 20 Pages, 1993/02

PNC-TN8420-93-002.pdf:0.39MB

分子レーザー法応用研究の一環として,窒化物燃料開発に必要となる窒素15のレーザー同位体分離技術について調査研究を行った。オンライン情報検索システムDIALOGにより文献検索を行い,実際に文献を入手して分離プロセス,作業物質,分離係数等を調査・検討した。文献調査により以下の結果を得た。色素レーザーによる光分解反応は一般に分離係数が高く,テトラジンを作業物質に用いた例では最大10000程度であった。炭酸ガスレーザー+紫外光による2段階励起光分解反応では,作業物質にアンモニア用いた例が分離係数が最大で,分離係数は10程度であった。炭酸ガスレーザーによる多光子解離反応は比較的分離係数が低く,分離係数は4が最大であった。レーザー誘起化学反応では,窒素と酸素から一酸化窒素を合成する反応を利用した例が分離係数が最大で,分離係数は600であった。

報告書

クラウン化合物によるトリチウム同位体分離プロセスの開発

藤根 幸雄; 清水 徳; 齋藤 恵一朗; 柴 是行

JAERI-M 89-176, 100 Pages, 1989/10

JAERI-M-89-176.pdf:2.23MB

本報告は、クラウン化合物を用いたリチウム同位体分離プロセスの研究開発結果をまとめたものである。クラウン化合物の一種であるクリプタンド221およびベンゾ-15-クラウン-5などは、リチウム同位体分離係数が、1.02~1.05であり、濃縮係数でイオン交換樹脂の場合の10倍以上である。本研究では、1段の分離を安定に次々と繰り返して所要の濃縮度に到達する方法を実現して、工業的なリチウム同位体分離法としての見通しを得ることに成功した。特に、クリプタンド2$$_{B}$$21樹脂を用いるプロセスでは、複数本のカラムから成る連続式クロマトグラフィ装置を製作してリチウム同位体分離の工学基礎実証を行って新分離プロセスを完成させた。

論文

A New simulation procedure for multicomponent distillation column processing nonideal solutions or reactive solutions

高松 武一郎*; 橋本 伊織*; 木下 正弘

J.Chem.Eng.Jpn., 16(5), p.370 - 377, 1983/00

 被引用回数:24 パーセンタイル:15.05(Engineering, Chemical)

水-水素間同位体交換法を利用した多段型重水濃縮塔に対し、1つの強力なシミュレーション手法を開発した。通常の蒸留塔と比べると、本塔は、水・水蒸気・水素ガスの3つの流れが存在すること、種々の同位体交換反応が起ること、塔のコンフィギュレイションがはるかに複雑であることなどの特徴を持つ。主計算ループはニュートンラフソン法であるが、その独立変数の数をシーブトレイの数にまで巧妙に減少させてある。塔内の重水濃度がきわめて高い場合にでも適用できることが、分離係数を導入して定数扱いとする従来のシミュレーション手法にはみられない大きな利点である。

報告書

Study on Computer-Aided Simulation Procedure for Multicomponent Separating Cascade

木下 正弘

JAERI-M 82-185, 41 Pages, 1982/11

JAERI-M-82-185.pdf:0.82MB

本報は、多成分分離カスケードのコンピューターシミュレーションに関する著者の現在までの研究成果を系統的に整理したものである。1つの結論として、分離係数の大きい場合にでも適用できる非常に強力なシミュレーション手法が開発されている。その手法は、段間流量及び段分離係数(上昇流と下降流の組成の関数となっていてもよい)が計算の入力となっている場合に有効である。シミュレーション手法の適用例として、多孔質隔膜法による水素同位体分離カスケードシステムの定常シミュレーションが行われている。フィードの条件及び希望出力条件を例として与え、システムのシミュレーションを行い、システム構成及び設計・操作変数の値の決定がなされている。

論文

A Mathematical simulation procedure for multistage-type water/hydrogen exchange column in tritium system

木下 正弘; 成瀬 雄二

Nucl.Technol./Fusion, 3, p.112 - 120, 1982/00

気・液相反応分離型多段交換塔は、水素同位体分離用の有力なプロセスの1つとして注目されている。本研究では、重水炉の重水中のH及びTを除去するシステムの1ユニットである交換塔(D$$_{2}$$,D$$_{2}$$O,HD,HDO,DT,DTOを処理)、トリチウムシステムを操作すると必然的に生成されるトリチウム廃水の減容に用いられる交換塔(H$$_{2}$$,H$$_{2}$$O,HD,HDO,HT,HTOを処理)の2通りの塔をとり上げ、数学的シミュレーション手法の開発を行った。この手法は、段分離係数の温度及び濃度依存性を考慮しており、モデル式全体の厳密解を逐次代入法によって効率的に求めるものである。いくつかの数値実験により、この手法がかなり広範囲な条件下で適用可能である事が確認された。

論文

Improvement of mathematical simulation model for multicomponent separating cascade

木下 正弘; 成瀬 雄二

Nuclear Science and Engineering, 82, p.469 - 475, 1982/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

段間流量及び段分離係数が計算の入力となっている場合に適用できる多成分分離カスケード用の数学的モデル(我々が以前に開発したもの)の大幅な改良を行った。多変数のニュートン・ラフソン法によるくり返し計算をより効率的に行なうため、独立変数の数を大幅に減少させた。特に、段分離係数が上昇流と下降流の濃度の関数となっていない場合には、1ステップ当りに必要な計算時間及び全くり返し数は、著しく減少させることができた。多孔質隔膜法によるN$$_{2}$$-O$$_{2}$$-$$^{4}$$$$^{1}$$Ar-$$^{8}$$$$^{5}$$Kr-$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Xe系の分離を対象としたいくつかの数値実験により、トータルの計算時間は、改良モデルにより約百分の一に短縮されることを示した。

報告書

熱拡散法によるKr-Xe系の分離

吉田 浩; 沼田 和義; 松田 祐二; 大内 操; 成瀬 雄二

JAERI-M 8543, 35 Pages, 1979/11

JAERI-M-8543.pdf:1.07MB

本研究は、再処理工場オフガスを対象としたクリプトン放出低減化プラントのKr-Xe分離工程に熱拡散法を適用する場合の可能性を検討することを目的として実施したものである。実験装置としてはガラス製の加熱管式熱拡散塔(有効長さ1m、冷壁内径32mm、熱管外径21mm)を使用し、種々の操作条件(温度、圧力、ガス組成、リザーバー容種)における分離特性(分離係数、回収率、平衡達成時間など)を調べた。この結果、回分操作による熱拡散塔の特性は安定しており、最適操作圧力が広い温度範囲において400Torr前後となることから、本法が放射性ガスの漏洩に対して安全性の高いことが確められた。なお、実験結果に基づいて、処理量1500ton-U/yrの再処理工場オフガスを対象とするKr-Xe分離プラントの規模を推定したところ、熱拡散塔の本数および電力はそれぞれ約600本、900Kw程度と見積られた。

報告書

多孔質隔膜法によるアルゴン同位体の分離・3; Hertz型カスケードの全還流操作による分離特性

吉田 浩; 藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 大内 操; 成瀬 雄二

JAERI-M 8527, 49 Pages, 1979/11

JAERI-M-8527.pdf:1.42MB

本報告は、2分割型拡散筒から構成されたHertz型カスケードによるアルゴン同位体分離研究のうち、全還流条件における実験結果について述べたものである。本研究によりHertz型カスケードでは、カスケードの運転特性が安定しており操作が容易であることならびに2分割型拡散筒の分割比を増すほど段分離係数が向上することを実証した。2分割型拡散筒は、分離係数に影響を及ぼす諸因子のうちカットの効果を最大限に活用したものであり、カスケード所要段数を大巾に削減する上で極めて有用な分離器といえる。

報告書

多孔質隔膜法によるアルゴン同位体の分離,2; 通常型方形カスケードの全還流操作による分離特性

吉田 浩; 藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 大内 操; 成瀬 雄二

JAERI-M 8374, 50 Pages, 1979/08

JAERI-M-8374.pdf:1.56MB

本法は、多孔質隔膜を装着した5段からなる工学的規模の方形カスケード実験装置を用いて実施したアルゴン同位体の分離に関するものである。ここでは、カスケードの基本的な運転方法の1つである全還流操作をとり上げ、カスケードおよび拡散筒の分離特性と操作条件との相関を調べた。本研究により以下のことが明らかになった。(1)実験に用いたアルミナ隔膜の細孔直径d、細孔長さl、迷宮度d$$^{2}$$は、それぞれ約400A、2000~2200$$mu$$および13~15(-)と推定された。(2)本隔膜の透過係数Qexpは供給流圧力Phの広い範囲(0.6~2kg/cm$$^{2}$$A)において一定であり、アルゴン同位体の分離過程がほぼ理想的なKnudsen流の条件に従うものであると推定された。(3)分離係数影響因子の評価法の1つとして、隔膜透過レイノルズ数(Re)bをパラメータとする次のような補正因子k=0.980-e$$^{-}$$$$^{0}$$$$^{.}$$$$^{8}$$$$^{0}$$$$^{3}$$$$^{(}$$$$^{R}$$$$^{e}$$$$^{)}$$$$^{b}$$を得た。(4)隔膜近傍における流れの効果Z$$_{3}$$の評価式としてガスの流速、物性値および隔膜の表面摩擦係数を関数とする実験式を得た。

論文

Radiation effects on the separation of lanthanides and transplutonides by the TALSPEAK-type extraction

館盛 勝一; 中村 治人

J.Radioanal.Chem., 52(2), p.343 - 354, 1979/00

希土類元素と超プルトニウム元素の分離に用いられるTALSPEAK型溶媒抽出法の研究の一環として、その放射線による効果を調べた。DEHPA抽出剤、DTPA溶液、そしてこれらの混合相をそれそれ$$^{6}$$$$^{0}$$Coの$$gamma$$線で照射し、Am(III)とNd(III)の抽出分配比Dfと分離係数$$beta$$を測定した。Dfはいかなる成分の放射線照射によっても上昇したが、$$beta$$はDTPA溶液あるいは混合相の照射において減少した。これらの影響は特にDTPAの分解によって顕著に現れた。さらに、水相が硝酸系と乳酸系とでは放射線効果は大きく異なった。すなわち、乳酸の存在は、DEHPAやDTPAの分解を保護し、その結果Dfや$$beta$$の変化は極めて小さく押さえられる。従って、DEHPA-DTPA-乳酸系の抽出系は高レベル廃液等の処理において~200Wh l$$^{-}$$$$^{1}$$までの吸収線量でも十分安定であると考えられる。

論文

Separation of transplutonium and rare-earth elements by extraction with di-isodecyl phosphoric acid from DTPA solution

館盛 勝一; 佐藤 彰; 中村 治人

Journal of Nuclear Science and Technology, 16(6), p.434 - 440, 1979/00

 被引用回数:14

希土類元素と超プルトニウム元素の分離を行うために、ジイソデシルリン酸を用いて、TALSPEAK方式のプロセスを検討した。すなわち、DIDPA-DTPA抽出系における分配比(Df)および分離係数:$$beta$$(NdとAmについて)を求め、種々の抽出因子の効果を調べた。希釈溶剤はDfにおおきな効果を示し、ジイソプロピルベンゼン(DIPB)が最も目的に合う事がわかった。また、乳酸を水相に添加すると、Dfや$$beta$$は大きな変化をしないが、抽出速度は上昇した。結果から、0.05MDTPA-1M乳酸のpH3.0溶液を水相にすると、最も大きな分離係数が得られる事、抽出剤としては、0.2~0.3MDIDPA-DIPBが良い事がわかった。以上の抽出系を用いた時の高レベル廃液中の超プルトニウム元素の回収の可能性を述べた。

報告書

多孔質隔膜法による気体の分離

成瀬 雄二; 吉田 浩

JAERI-M 7858, 75 Pages, 1978/09

JAERI-M-7858.pdf:1.77MB

多孔質隔膜法による気体の分離プラントを設計、運転するためには、種々の操作条件におけるカスケードの定常特性および非定常特性を十分に把握しなけれはならない。本報告書は、多孔質隔膜法に関する既往の研究を概観し、各理論における考え方、前提条件などを整理するとともに、実際の分離操作において想定される種々の分離特性の評価方法を検討したものである。すなわち、実際の隔膜、拡散筒における分離機構の解析法、種々のカスケードの設計法ならびに分離プラントのスタートアップと制御方式などの非定常問題の解析法について説明した。

論文

Application of synergistic MEHPA-DEHPA mixed solvent to the extraction of lanthanides(III)

館盛 勝一; 中村 治人

J.Radioanal.Chem., 44(1), p.37 - 47, 1978/01

希土類元素の抽出剤としてMEHPAとDEHPAの混合溶媒について検討した。本報告では,希土類元素の中のネオジム(Nd(III))を選び、MEHPA-Nd(III)抽出系でいくつかの知見を中心にその系に対するDEHPAの効果を述べた。MEHPAによるNd(III)の抽出では、抽出剤濃度0.01M近辺で低濃度(10$$^{-}$$$$^{3}$$M以下)のNd(III)に対し異常に高い分配比が得られた。DEHPAあるいは2-ethylhexanolを添加すると、0.01M MEHPA付近の異常に高い分配比は減少し、逆に0.03M MEHPAよりも高い濃度領域では、添加によりNd(III)の分配比は上昇した。その場合、DEHPA:MEHPA=3:1で最大の分配比が得られることがわかった。抽出化学種の吸収スペクトルの測定等によりこの協同効果の説明をすると同時に、放射線効果、分離係数($$beta$$)の測定、抽出容量の測定を行い、この混合溶媒が再処理廃液の群分離等に有用であることを示した。

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