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論文

Hexagonal close-packed iron hydride behind the conventional phase diagram

町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.12290_1 - 12290_9, 2019/08

hcp金属Feは、地球の内核に相当する温度圧力条件を含む広い範囲の温度(T)および圧力(P)条件で安定に存在するが、hcp鉄水素化物FeHxは、従来のFe-H系の相図には存在しない。温度298-1073K、水素圧4-7GPaにおけるその場X線および中性子回折実験を行った結果、x$$<$$0.6の範囲でhcp鉄水素化物が生成されることを明らかにした。水素原子は、ホスト金属格子の八面体サイトを部分的にランダムにも占めていた。またHの侵入による体積膨張は、1水素当り2.48(5) $AA $^{3}$$であり、面心立方(fcc)鉄水素化物のものより大きかった。hcp水素化物は、fcc水素化物と異なり、その水素組成xは温度とともに増大した。本研究は、広範囲のx-T-P領域にわたるFe-H系のさらなる調査のための手引きを提供する。

論文

Study on B$$_{4}$$C decoupler with burn-up reduction aiming at 1-MW pulsed neutron source

大井 元貴; 勅使河原 誠; 原田 正英; 池田 裕二郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(7), p.573 - 579, 2019/07

パルス中性子源において、減速材から放出される中性子パルスを細くして、エネルギー分解能を向上させるためにデカップラーと呼ばれる中性子吸収材が使用される。カドミウムとB$$_{4}$$Cはデカップラーとして広く使用されている。しかしながら、B$$_{4}$$Cは中性子吸収に伴うホウ素の燃焼とヘリウムガスの生成のために、MW級中性子源においては、その使用は困難であると考えられてきた。この問題を解決するために、B$$_{4}$$Cを別の中性子吸収材で挟むプレデカップラーの概念を導入し、B$$_{4}$$Cの中性子吸収の削減を目的として、簡易的なモデルを使用した計算により、プレデカップラーのB$$_{4}$$Cデカップラーの燃焼に対する影響について計算を行った。結果として、カドミウムプレデカップラーにより中性子強度の減少なしに、B$$_{4}$$Cの中性子吸収を60%削減する効果がみられた。また、プレデカップラーにより、B$$_{4}$$Cのガススウェリングは、三分の一に抑えられる。

論文

High-pressure structure and electronic properties of YbD$$_{2}$$ to 34 GPa

Klotz, S.*; Casula, M.*; 小松 一生*; 町田 真一*; 服部 高典

Physical Review B, 100(2), p.020101_1 - 020101_5, 2019/07

イッテルビウム水素化物(YbH$$_{2}$$)はCaH$$_{2}$$型構造からYがhcp位置、Hが未知の位置にある高圧相へと16GPaで転移する。本研究では、34GPaまでの中性子回折実験により、Hを含めた構造の完全決定を行った。水素(重水素)は、空間群$$P6_{3}/mmc$$の2aおよび2d位置を占め、高対称な"崩れた"密な充点構造をとる。高圧相への転移はゆるやかに起こり、全水素のうちの半分が、波打った水素レイヤーからYbで作られる格子の格子間に移動するように見える。第一原理計算から、この相転移は、$$f$$電子の占有率の変化(完全に占有状態から、部分占有状態x$$approx$$0.75)を伴うことが分かった。この相転移に伴う$$f$$軌道から$$d$$軌道への電子遷移は、結晶のバンドギャップを閉じ、金属状態を生み出す。その金属の基底状態は、格子間水素の面外振動モードを含んだ大きな電子-格子相互作用を持っている。

論文

Research on hydrogen safety technology utilizing the automotive catalyst

大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05

Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.

論文

Uncertainty analysis of toxic gas leakage accident in cogeneration high temperature gas-cooled reactor

佐藤 博之; 大橋 弘史

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

高温ガス炉コジェネレーションプラントの水素製造施設における有毒ガス漏えい事故に対する確率論的リスク評価手法開発を目的として、(1)不確実さ因子の摘出、(2)変動パラメータの同定、(3)変動パラメータの不確実さ摘出、(4)感度解析結果や専門家意見を活用した重要因子の選定、(5)不確実さ伝播解析、(6)不確実さ評価結果の分析の6つの手順から構成する制御室居住性に関する不確実さ評価手法を提案した。また、本手法を、HTTRに接続した熱化学法ISプロセスによる水素製造施設に適用し、不確実さの定量化が可能であることを確認した。

論文

Enhancement of hydrogen generation, radionuclides release at time of resumption of water injection after cooling interruption for several hours during Fukushima Daiichi NPP accident

日高 昭秀; 氷見 正司*; Addad, Y.*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島第一原子力発電所事故で炉心溶融を起こした原子炉燃料のほとんどは原子炉圧力容器外に落下した。その溶融過程や放射性物質の放出挙動は、現在でも十分に解明されていない。主な不確実性として、溶融炉心が最初に冷却された後も、数時間以上の冷却停止が何回か起きたことが挙げられる。注水再開前のデブリは高温になっていたと考えられ、ドイツのQUENCH実験では、水蒸気枯渇状態において酸化した金属が還元され、注水再開時に発生する水蒸気によって酸化が促進し、温度上昇と水素発生量の増加が観測された。1号機でも同様の事象が起きた可能性があり、3/14 21時30分頃に正門付近で観測された$$gamma$$線線量の増加は、3/14 20時に再開した注水と温度上昇に伴うFPの放出促進で、同日21時に観測された中性子は、冷却水が溶融プールに接触した際に溶融物・冷却材相互作用により放出された$$^{242}$$Cmの自発核分裂で説明可能である。また、3/15 2時30分に注水が再開した3号機でも水素発生は増加し、発生した水蒸気とともに4号機の原子炉建屋に運ばれた結果、3/15早朝の4号機水素爆発の主な誘因となった可能性がある。

論文

Impact of stoichiometry on the mechanism and kinetics of oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ induced by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-irradiation

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04

ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および$$gamma$$線照射による反応を調べ、定比のUO$$_{2.0}$$と過定比のUO$$_{2.3}$$との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUO$$_{2.0}$$は酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUO$$_{2.3}$$は反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と$$gamma$$線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。

論文

太陽熱を用いた水の熱分解水素製造技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭

触媒, 61(2), p.92 - 96, 2019/04

約650$$^{circ}$$Cの太陽熱を利用して、水の熱分解で水素を製造する膜分離新ISプロセスについて紹介する。ISプロセスを構成する3つの反応に膜技術を適用して、反応温度の低温化、循環物質の低減などを図るため、触媒,分離膜,耐食材料などの要素技術を開発した。太陽熱を用いた研究開発は、内閣府戦略的イノベーション創造プログラム(SIP)「エネルギーキャリア」の委託研究課題「熱利用水素製造」において実施された。

論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Hydrogen-based metabolism as an ancestral trait in lineages sibling to the Cyanobacteria

Carnevali, P. B. M.*; Schulz, F.*; Castelle, C. J.*; Kantor, R. S.*; Shih, P. M.*; Sharon, I.*; Santini, J.*; Olm, M. R.*; 天野 由記; Thomas, B. C.*; et al.

Nature Communications (Internet), 10, p.463_1 - 463_15, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.48(Multidisciplinary Sciences)

The metabolic platform in which microbial aerobic respiration evolved is tightly linked to the origins of Cyanobacteria (Oxyphotobacteria). Melainabacteria and Sericytochromatia, close phylogenetic neighbores to Oxyphotobacteria comprise both fermentative and aerobic representatives, or clades that are capablee of both. Here, we predict the metabolisms of Margulisbacteria from two distinct environments and Saganbacteria, and compare them to genomes of organisms from the related lineages. Melainabacteria BJ4A obtained from Mizunami site are potentially able to use O$$_{2}$$ and other terminal electron acceptors. The type C heme-copper oxygen reductase found in Melainabacteria BJ4A may be adapted to low O$$_{2}$$ levels, as expected for microaerophilic or anoxic environments such as the subsurface. Notably, Melainabacteria BJ4A seems to have a branched electron transport chain, with one branch leading to a cytochrome d ubiquinol oxidoreductase and the other one leading to the type C heme-copper oxygen reductase. Both these enzymes have high affinity for O$$_{2}$$, thus are adapted to low O$$_{2}$$ levels. These contemporary lineages have representatives with fermentative H$$_{2}$$-based metabolism, lineages capable of aerobic or anaerobic respiration, and lineages with both. Our findings support the idea that the ancestor of these lineages was an anaerobe in which fermentation and H$$_{2}$$ metabolism were central metabolic features.

論文

Progress of the J-PARC cesiated rf-driven negative hydrogen ion source

神藤 勝啓; 大越 清紀; 柴田 崇統*; 南茂 今朝雄*; 池上 清*; 高木 昭*; 滑川 裕矢*; 上野 彰; 小栗 英知

AIP Conference Proceedings 2052, p.050002_1 - 050002_7, 2018/12

J-PARCセシウム添加型高周波駆動負水素イオン源は、大きなトラブルを起こすことなく、2017/2018年の運転期間に3回の2000時間以上の連続運転を達成した。本期間の最終日には、リニアックコミッショニングGrがリニアック出口でビーム電流60mA引き出しをしめすために、イオン源より72mAの負水素イオンビームを生成した。J-PARC製の高周波用内部アンテナの開発も進めており、これまでに1400時間の運転を行った。

論文

数値シミュレーションによるアルミニウムの水素昇温脱離曲線の解釈

海老原 健一; 山口 正剛; 都留 智仁; 板倉 充洋

軽金属, 68(11), p.596 - 602, 2018/11

水素脆化は応力腐食割れの原因の1つとして考えられている。鉄鋼材料と同様に高強度アルミニウム合金の開発では水素脆化は重大な問題となっている。アルミニウム合金における水素脆化の研究は鉄鋼材料における水素脆化機構の解明に示唆を与えると考えられる。水素脆性を理解するためには、合金中の水素トラップ状態を知ることは避けられず、それは水素の熱脱離分析法を用いて同定することができる。本研究では、円筒状試料および板状試料について報告されたアルミニウム中の水素の熱脱離スペクトルを数値シミュレーションし、それらに含まれる脱離ピークをトラップサイト濃度およびトラップエネルギーに基づいて解釈した。その結果、最低温度側の脱離ピークは粒界から生じることが明らかとなり、他の脱離ピークは報告された解釈が合理的であることが確認された。さらに、試料を加熱する過程で転位や空孔のトラップサイト濃度が変化する可能性を示す結果を得た。この結果は、鉄鋼材料において昇温脱離曲線から水素トラップ状態を解釈する上で有意な示唆を与えるものである。

論文

Recent advances in the GIF very high temperature reactor system

F$"u$tterer, M. A.*; Li, F.*; Gougar, H.*; Edwards, L.*; Pouchon, M. A.*; Kim, M. H.*; Carr$'e$, F.*; 佐藤 博之

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 12 Pages, 2018/10

本発表では、第4世代原子力システムに関する国際フォーラムの枠組み下での8か国の協力による超高温ガス炉システムに関する開発状況として、燃料及び燃料サイクル、水素製造、材料及び計算評価手法に関する協力研究の成果と計画について述べる。

論文

The Effect of final heat treatment at fabrication on the terminal solid solubility of hydrogen in Zry-4

山内 紹裕*; 天谷 政樹

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 7 Pages, 2018/10

Zry-4被覆管の昇温時の水素固溶限に及ぼす製造時最終熱処理の影響を調べるため、予備水素吸収させた冷間加工、応力除去焼きなまし、再結晶焼鈍しZry-4被覆管を用いたDSC測定を50-600$$^{circ}$$Cの範囲で実施した。得られたDSC曲線及び金相写真から、水素化物の初期状態が水素化物の固溶挙動に影響を与えることが示唆された。本試験で得られたTSSD温度及び水素濃度のアレニウスプロットより、冷間加工材が最大のTSSDを示し、次いで応力除去焼きなまし材、再結晶焼きなまし材の順であることがわかった。本試験の結果は、Zry-4被覆管の製造時最終熱処理に起因する微細組織の違いが水素化物の固溶挙動に影響を及ぼすことを示唆した。

論文

High temperature oxidation test of simulated BWR fuel bundle in steam-starved conditions

山崎 宰春; Pshenichnikov, A.; Pham, V. H.; 永江 勇二; 倉田 正輝; 徳島 二之*; 青見 雅樹*; 坂本 寛*

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 8 Pages, 2018/10

燃料集合体の酸化及び水素吸収はその後の事故進展挙動に影響を与えることから、PWR燃料集合体では、実効的な水蒸気流量としてg-H$$_{2}$$O/sec/rodという単位が導入されており、事故進展評価の重要なパラメータといて用いられている。一方BWRにおいては、燃料集合体の構成がPWRとは異なることにより、PWRで用いられている規格化された水蒸気流量ではチャンネルボックスの内外での酸化及び水素吸収の差が正確に評価できない。そのため、PWRで用いられているg-H$$_{2}$$O/sec/rodという規格化された水蒸気流量に代わる、適切な評価パラメータがBWRでも必要である。そこで、ジルカロイの水蒸気枯渇条件での酸化及び水素吸収データを取得するため、実機を模擬したBWRバンドル試験体を用いて高温酸化試験を行なった。BWRにおける水蒸気流量を規格化するため、水蒸気流路断面積を考慮したパラメータを検討した。

論文

水素ひずみ誘起空孔を含む焼戻しマルテンサイト鋼の水素昇温脱離曲線のシミュレーションの試み

海老原 健一; 齋藤 圭*; 高井 健一*

「水素脆化の基本要因と特性評価」研究会報告書, p.57 - 61, 2018/09

本発表は、3年間の日本鉄鋼協会における「水素脆化の基本要因と特性評価」研究会で実施した研究に関する最終報告である。水素脆化は応力腐食割れの原因のひとつと考えられているが、その機構はいまだ明確になっていない。近年、水素を添加したマルテンサイト鋼にひずみを付与することで空孔が生成されることが報告され、この現象は水素ひずみ誘起空孔生成と呼ばれ、水素脆化の機構の1つと関係すると考えられている。この空孔生成は昇温脱離分析における脱離ピークの出現によって確認されているが、空孔が昇温時に拡散・消滅するためそのピークの生成過程はあまり明らかでない。本研究では、空孔の拡散、消滅および空孔クラスターの成長、解離を考慮したモデルによる数値シミュレーションによって、空孔の脱離ピークの生成過程を調査検討した。結果として、空孔に関する脱離ピークには単空孔の寄与が大きいことが分かった。

論文

Present status of the J-PARC cesiated rf-driven H$$^-$$ ion source

神藤 勝啓; 大越 清紀; 池上 清*; 高木 昭*; 柴田 崇統*; 南茂 今朝雄*; 滑川 裕矢*; 上野 彰; 小栗 英知

AIP Conference Proceedings 2011, p.050018_1 - 050018_3, 2018/09

Operation of a cesiated RF-driven negative hydrogen ion source was initiated in September 2014 in response to the requirements of beam current upgrade in J-PARC linac. Delivery of the required beam current from the ion source to the J-PARC accelerators has been successfully performed. In 2016-2017 campaign, continuous operation of the ion source for approximately 1,840 hours (RUN#75 from April to July 2017) was achieved with beam current, macro pulse width and repetition of 45 mA, 500 $$mu$$s and 25 Hz, respectively. We present the operation status of the ion source and a high current H$$^-$$ beam with 70 mA extracted from the ion source for the further high-power upgrade in J-PARC accelerators.

論文

Observation of beam current fluctuation extracted from an RF-driven H$$^-$$ ion source

神藤 勝啓; 柴田 崇統*; 三浦 昭彦; 宮尾 智章*; 和田 元*

AIP Conference Proceedings 2011, p.080016_1 - 080016_3, 2018/09

In J-PARC, peak H$$^-$$ current of several tens mA is produced from a cesiated hydrogen plasma generated by a solid-state RF amplifier with the frequency of 2 MHz. In case of the high-intensity H$$^-$$ beam extracted from the ion source, the plasma density in the source chamber is so high that the ion sheath around the beam extraction area follows the RF oscillation. Because the ion plasma frequency defined by the ion density is much higher than the driving frequency. The potential fluctuation of the plasma is combined with the driving RF electric field and causes motion of charged particles in the plasma some changes. As a result, the H$$^-$$ beam extracted from the source plasma also fluctuates. The beam current signal from a Faraday cup was measured by a spectrum analyzer. A powerful frequency component at 2 MHz which is as same as that of the RF amplifier was also observed after the acceleration of RFQ linac located at the downstream of the ion source.

論文

Observation of plasma density oscillation with doubled value of RF frequency in J-PARC RF ion source

柴田 崇統*; 神藤 勝啓; 高木 昭*; 小栗 英知; 池上 清*; 大越 清紀; 南茂 今朝雄*; 内藤 富士雄*

AIP Conference Proceedings 2011, p.020008_1 - 020008_3, 2018/09

Balmer alpha line intensity in J-PARC Radio Frequency (RF) negative hydrogen ion source has been measured by photometry measurement. The line intensity shows several interesting time characteristics in different phases; (1) 2 MHz (RF frequency) oscillation just after plasma ignition and (2) 4 MHz (doubled RF frequency) and 2 MHz coupled oscillation in the steady-state. From the comparison between numerical analysis, it has been explained that electron acceleration in inductively coupled electromagnetic field takes place with 4 MHz frequency which results in the 4 MHz line intensity oscillation. From the understandings of the background physics, we can conclude that this fast photometry measurement is a good diagnosis tool to understand whether RF plasma is in E-mode or H-mode in general RF ion sources.

論文

Numerical and experimental study of H$$^{-}$$ beam dynamics in J-PARC LEBT

柴田 崇統*; 池上 清*; Liu, Y.*; 三浦 昭彦; 内藤 富士雄*; 南茂 今朝雄*; 小栗 英知; 大越 清紀; 大谷 将士*; 神藤 勝啓; et al.

Proceedings of 29th International Linear Accelerator Conference (LINAC 2018) (Internet), p.519 - 521, 2018/09

実験結果と数値計算結果の比較によって低エネルギービーム輸送系(LEBT)での負水素イオン(H$$^{-}$$)ビームの輸送過程を調査している。これまで、(i)J-PARCのLEBTの2つのソレノイド電磁石による軸方向磁場と、(ii)空間電荷効果による径方向電場の2つを考慮するために、3次元のParticle-In-Cell(PIC)粒子輸送モデルを開発してきた。2つのソレノイド電磁石電流が変化したときの高周波四重極リニアック(RFQ)入口での全H$$^-$$ビーム粒子数に対するRFQのアクセプタンス内のH$$^{-}$$ビーム粒子数の比を計算した。この計算結果をJ-PARCリニアックのコミッショニングで得たRFQの透過率測定の実験結果と比較したところ、実験で見られたソレノイド電磁石への印加電流に対するRFQの透過率の2つのピークが現れることが、計算結果からも確認できた。計算結果では、LEBT内で作動排気のために設置しているオリフィスがRFQ入口のエミッタンスを削ってしまうコリメータのような役割をしていることが示された。

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