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論文

放射性気体廃棄物中のトリチウム捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

古谷 美紗; 米谷 達成; 中川 雅博; 上野 有美; 佐藤 淳也; 岩井 保則*

保健物理(インターネット), 55(2), p.97 - 101, 2020/06

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中に存在するトリチウムガス(HT)をトリチウム水蒸気(HTO)に酸化するため、酸化触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。本研究では、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{3}$$Hモニタリング手法を確立することを目的として、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒, CuO触媒、及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の異なる温度条件下における水素ガスに対する酸化効率を検証した。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の水素に対する酸化性能はCuO触媒と比較して優れており、25$$^{circ}$$Cの室内温度条件下においても水素を十分に酸化する能力があることが明らかとなり、$$^{3}$$Hモニタリングにおける安全性の向上が期待できる。

論文

Uncertainty analysis of toxic gas leakage accident in cogeneration high temperature gas-cooled reactor

佐藤 博之; 大橋 弘史

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00332_1 - 19-00332_11, 2020/06

高温ガス炉コジェネレーションプラントの水素製造施設における有毒ガス漏えい事故に対する確率論的リスク評価手法開発を目的として、コジェネレーション高温ガス炉における有毒ガス漏えい事故時における制御室居住性評価に係る不確かさ評価手法を構築した。また、本開発手法を、HTTRに接続した熱化学法ISプロセスによる水素製造施設に適用した。検討の結果、開発手法により、不確かさの特性把握や定量化が可能であることを明らかにした。また、表面粗度に係る不確かさが制御室の有毒ガス濃度のばらつきに与える影響が大きいことを明らかにした。

論文

Crystal and magnetic structures of double hexagonal close-packed iron deuteride

齊藤 寛之*; 町田 晃彦*; 飯塚 理子*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*

Scientific Reports (Internet), 10, p.9934_1 - 9934_8, 2020/06

 被引用回数:0

4-6GPaの圧力で1023-300Kに降温中の鉄重水素化物の中性子回折パターンを測定した。二重六方晶構造を持つ$$varepsilon$$'重水素化物は温度圧力に応じて他の安定または準安定相と共存し、673K, 6.1GPaではFeD$$_{0.68(1)}$$、603K, 4.8GPaではFeD$$_{0.74(1)}$$の組成を持つ固溶体を形成した。300Kに段階的に降温する際、D組成は1.0まで上昇し、一重水素化物FeD$$_{1.0}$$を生成した。4.2GPa, 300Kにおけるdhcp FeD$$_{1.0}$$において溶け込んだD原子は、中心位置から外れた状態で二重六方格子の八面体空隙のすべてを占めていた。また、二重六方晶構造は12%の積層欠陥を含んでいた。また磁気モーメントは2.11$$pm$$0.06B/Feであり、Feの積層面内で強磁性的に並んでいた。

論文

Dynamics of atomic hydrogen in palladium probed by neutron spectroscopy

古府 麻衣子; 山室 修*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051002_1 - 051002_12, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

金属中の水素の挙動は、基礎および応用研究の広い領域で古くから興味がもたれてきた。金属の中でもパラジウムは特別である。パラジウムは大量の水素を吸収し、またパラジウムのfcc格子中を水素は自由に拡散する。中性子分光は水素原子の微視的ダイナミクスを調べる最適な手法であり、パラジウム中の水素のダイナミクスが精力的に研究されてきた。本論文では、研究初期から最新のパラジウム水素化物の中性子散乱研究をレビューし、バルクおよびナノサイズのパラジウム中の水素ダイナミクスがどのように理解されているか示す。

論文

Negatively charged muonium and related centers in solids

伊藤 孝; 髭本 亘; 下村 浩一郎*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051007_1 - 051007_8, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

Muonium (Mu) centers formed upon implantation of $$mu^+$$ in a solid have long been investigated as an experimentally accessible model of isolated hydrogen impurities. Recent discoveries of hydridic centers formed at oxygen vacancies have stimulated a renewed interest in H$$^-$$ and corresponding Mu$$^-$$ centers in oxides. However, the two diamagnetic centers, Mu$$^+$$ and Mu$$^-$$, are difficult to separate spectroscopically. In this review article, we summarize established and developing methodologies for identifying Mu$$^-$$ centers in solids, and review recent Mu studies on said centers supposedly formed in mayenite, oxygen-deficient SrTiO$$_{3-x}$$, and BaTiO$$_{3-x}$$H$$_x$$ oxyhydride.

論文

Polaronic nature of a muonium-related paramagnetic center in SrTiO$$_3$$

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*

Applied Physics Letters, 115(19), p.192103_1 - 192103_4, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.97(Physics, Applied)

The hyperfine features and thermal stability of a muonium (Mu)-related paramagnetic center were investigated in the SrTiO$$_3$$ perovskite titanate via muon spin rotation spectroscopy. The hyperfine coupling tensor of the paramagnetic center was found to have prominent dipolar characteristics, indicating that the electron spin density is dominantly distributed on a Ti site to form a small polaron near an ionized Mu$$^+$$ donor. Based on a hydrogen-Mu analogy, interstitial hydrogen is also expected to form such a polaronic center in the dilute doping limit. The small activation energy of 30(3) meV found for the thermal dissociation of the Mu$$^+$$-polaron complex suggests that the strain energy required to distort the lattice is comparable to the electronic energy gained by localizing the electron.

論文

Hexagonal close-packed iron hydride behind the conventional phase diagram

町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.12290_1 - 12290_9, 2019/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:36.63(Multidisciplinary Sciences)

hcp金属Feは、地球の内核に相当する温度圧力条件を含む広い範囲の温度(T)および圧力(P)条件で安定に存在するが、hcp鉄水素化物FeHxは、従来のFe-H系の相図には存在しない。温度298-1073K、水素圧4-7GPaにおけるその場X線および中性子回折実験を行った結果、x$$<$$0.6の範囲でhcp鉄水素化物が生成されることを明らかにした。水素原子は、ホスト金属格子の八面体サイトを部分的にランダムにも占めていた。またHの侵入による体積膨張は、1水素当り2.48(5) $AA $^{3}$$であり、面心立方(fcc)鉄水素化物のものより大きかった。hcp水素化物は、fcc水素化物と異なり、その水素組成xは温度とともに増大した。本研究は、広範囲のx-T-P領域にわたるFe-H系のさらなる調査のための手引きを提供する。

論文

Study on B$$_{4}$$C decoupler with burn-up reduction aiming at 1-MW pulsed neutron source

大井 元貴; 勅使河原 誠; 原田 正英; 池田 裕二郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(7), p.573 - 579, 2019/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

パルス中性子源において、減速材から放出される中性子パルスを細くして、エネルギー分解能を向上させるためにデカップラーと呼ばれる中性子吸収材が使用される。カドミウムとB$$_{4}$$Cはデカップラーとして広く使用されている。しかしながら、B$$_{4}$$Cは中性子吸収に伴うホウ素の燃焼とヘリウムガスの生成のために、MW級中性子源においては、その使用は困難であると考えられてきた。この問題を解決するために、B$$_{4}$$Cを別の中性子吸収材で挟むプレデカップラーの概念を導入し、B$$_{4}$$Cの中性子吸収の削減を目的として、簡易的なモデルを使用した計算により、プレデカップラーのB$$_{4}$$Cデカップラーの燃焼に対する影響について計算を行った。結果として、カドミウムプレデカップラーにより中性子強度の減少なしに、B$$_{4}$$Cの中性子吸収を60%削減する効果がみられた。また、プレデカップラーにより、B$$_{4}$$Cのガススウェリングは、三分の一に抑えられる。

論文

High-pressure structure and electronic properties of YbD$$_{2}$$ to 34 GPa

Klotz, S.*; Casula, M.*; 小松 一生*; 町田 真一*; 服部 高典

Physical Review B, 100(2), p.020101_1 - 020101_5, 2019/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:64.71(Materials Science, Multidisciplinary)

イッテルビウム水素化物(YbH$$_{2}$$)はCaH$$_{2}$$型構造からYがhcp位置、Hが未知の位置にある高圧相へと16GPaで転移する。本研究では、34GPaまでの中性子回折実験により、Hを含めた構造の完全決定を行った。水素(重水素)は、空間群$$P6_{3}/mmc$$の2aおよび2d位置を占め、高対称な"崩れた"密な充点構造をとる。高圧相への転移はゆるやかに起こり、全水素のうちの半分が、波打った水素レイヤーからYbで作られる格子の格子間に移動するように見える。第一原理計算から、この相転移は、$$f$$電子の占有率の変化(完全に占有状態から、部分占有状態x$$approx$$0.75)を伴うことが分かった。この相転移に伴う$$f$$軌道から$$d$$軌道への電子遷移は、結晶のバンドギャップを閉じ、金属状態を生み出す。その金属の基底状態は、格子間水素の面外振動モードを含んだ大きな電子-格子相互作用を持っている。

論文

粒子加速器における負イオン源の長時間運転の進展と産業利用

小栗 英知

プラズマ・核融合学会誌, 95(7), p.340 - 344, 2019/07

粒子加速器用の負イオン源は現在、基礎科学分野から医療,産業分野まで幅広く利用されている。負イオンを用いた大型陽子加速器施設のひとつであるJ-PARCでは現在、高周波駆動型のイオン源を使用して約50mAの負水素イオンビームを連続3か月間、加速器に供給している。また、イオン源のビーム電流を一定に保つためのビーム電流フィードバックシステム機能を備え、オペレータを必要としない自動運転を実現している。J-PARC用負水素イオン源は、大強度ビームを生成するとともに実用機として十分な寿命及び安定性を有しており、J-PARCで行われている幅広い最先端研究の進展に大きく貢献している。

論文

Mass transport in the PdCu phase structures during hydrogen adsorption and absorption studied by XPS under hydrogen atmosphere

Tang, J.*; 山本 達*; 小板谷 貴典*; 吉越 章隆; 徳永 拓馬*; 向井 孝三*; 松田 巌*; 吉信 淳*

Applied Surface Science, 480, p.419 - 426, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.71(Chemistry, Physical)

他のPd合金よりも水素拡散係数が高く経済的に低コストなPdCu合金の水素吸着および吸収プロセス中の物質移動を調べた。この研究では、bcc構造の規則相(B2相)とfcc構造およびB2構造の混合相との比較が行われた。放射光を用いたその場超高真空X線光電子分光法および雰囲気X線光電子分光法を実施し、温度に対するPdおよびCu原子の化学状態を追跡した。初期吸着過程と吸収過程は2相で類似していたが、バルクへの水素拡散速度は混合相よりも規則相の方が高かった。水素吸着/吸収過程におけるPdとCu原子のダイナミクスは温度に大きく依存した。水素雰囲気では、Pd原子は373Kより下では表面偏析し、Cu原子は373Kより上で表面偏析した。本結果は理論計算とよく一致し水素透過材料の開発に向けた有益な情報となる。

論文

Research on hydrogen safety technology utilizing the automotive catalyst

大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05

Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.

論文

Uncertainty analysis of toxic gas leakage accident in cogeneration high temperature gas-cooled reactor

佐藤 博之; 大橋 弘史

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

高温ガス炉コジェネレーションプラントの水素製造施設における有毒ガス漏えい事故に対する確率論的リスク評価手法開発を目的として、(1)不確実さ因子の摘出、(2)変動パラメータの同定、(3)変動パラメータの不確実さ摘出、(4)感度解析結果や専門家意見を活用した重要因子の選定、(5)不確実さ伝播解析、(6)不確実さ評価結果の分析の6つの手順から構成する制御室居住性に関する不確実さ評価手法を提案した。また、本手法を、HTTRに接続した熱化学法ISプロセスによる水素製造施設に適用し、不確実さの定量化が可能であることを確認した。

論文

Enhancement of hydrogen generation, radionuclides release at time of resumption of water injection after cooling interruption for several hours during Fukushima Daiichi NPP accident

日高 昭秀; 氷見 正司*; Addad, Y.*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島第一原子力発電所事故で炉心溶融を起こした原子炉燃料のほとんどは原子炉圧力容器外に落下した。その溶融過程や放射性物質の放出挙動は、現在でも十分に解明されていない。主な不確実性として、溶融炉心が最初に冷却された後も、数時間以上の冷却停止が何回か起きたことが挙げられる。注水再開前のデブリは高温になっていたと考えられ、ドイツのQUENCH実験では、水蒸気枯渇状態において酸化した金属が還元され、注水再開時に発生する水蒸気によって酸化が促進し、温度上昇と水素発生量の増加が観測された。1号機でも同様の事象が起きた可能性があり、3/14 21時30分頃に正門付近で観測された$$gamma$$線線量の増加は、3/14 20時に再開した注水と温度上昇に伴うFPの放出促進で、同日21時に観測された中性子は、冷却水が溶融プールに接触した際に溶融物・冷却材相互作用により放出された$$^{242}$$Cmの自発核分裂で説明可能である。また、3/15 2時30分に注水が再開した3号機でも水素発生は増加し、発生した水蒸気とともに4号機の原子炉建屋に運ばれた結果、3/15早朝の4号機水素爆発の主な誘因となった可能性がある。

論文

第61回放射線化学討論会; 二酸化ウランの酸化的溶解反応に対する過酸化水素の濃度効果

熊谷 友多

放射線化学(インターネット), (107), p.77 - 78, 2019/04

過酷事故および直接地層処分における核燃料の化学変化を理解する基礎として、二酸化ウランの水溶液中での酸化的溶解反応を調べた。この反応は、使用済核燃料から発される放射線が周囲の水を分解し、過酸化水素などの酸化剤を発生されることから始まる。この酸化剤が二酸化ウランの表面を水溶性の高い6価の状態とすることで、核燃料の母材である二酸化ウランが溶解する。本研究では、この酸化と溶解の反応過程において、過酸化水素の反応が二酸化ウランの表面に反応中間体を形成する可能性を調べた。そのために、反応過程における過酸化水素濃度の減少とウラン濃度の増加を時間分解で測定した。その結果、過酸化水素を高濃度にすることで、二酸化ウラン表面での過酸化水素の分解が活性化されること、一方で反応速度が低下することが分かった。これらの結果は、二酸化ウランの表面の反応性の変化を示しており、反応中間体が表面に蓄積されることを示唆する。

論文

Impact of stoichiometry on the mechanism and kinetics of oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ induced by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-irradiation

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:33.88(Chemistry, Physical)

ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および$$gamma$$線照射による反応を調べ、定比のUO$$_{2.0}$$と過定比のUO$$_{2.3}$$との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUO$$_{2.0}$$は酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUO$$_{2.3}$$は反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と$$gamma$$線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。

論文

太陽熱を用いた水の熱分解水素製造技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭

触媒, 61(2), p.92 - 96, 2019/04

約650$$^{circ}$$Cの太陽熱を利用して、水の熱分解で水素を製造する膜分離新ISプロセスについて紹介する。ISプロセスを構成する3つの反応に膜技術を適用して、反応温度の低温化、循環物質の低減などを図るため、触媒,分離膜,耐食材料などの要素技術を開発した。太陽熱を用いた研究開発は、内閣府戦略的イノベーション創造プログラム(SIP)「エネルギーキャリア」の委託研究課題「熱利用水素製造」において実施された。

論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Hydrogen-based metabolism as an ancestral trait in lineages sibling to the Cyanobacteria

Matheus Carnevali, P. B.*; Schulz, F.*; Castelle, C. J.*; Kantor, R. S.*; Shih, P. M.*; Sharon, I.*; Santini, J.*; Olm, M. R.*; 天野 由記; Thomas, B. C.*; et al.

Nature Communications (Internet), 10, p.463_1 - 463_15, 2019/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:15.49(Multidisciplinary Sciences)

The metabolic platform in which microbial aerobic respiration evolved is tightly linked to the origins of Cyanobacteria (Oxyphotobacteria). Melainabacteria and Sericytochromatia, close phylogenetic neighbores to Oxyphotobacteria comprise both fermentative and aerobic representatives, or clades that are capablee of both. Here, we predict the metabolisms of Margulisbacteria from two distinct environments and Saganbacteria, and compare them to genomes of organisms from the related lineages. Melainabacteria BJ4A obtained from Mizunami site are potentially able to use O$$_{2}$$ and other terminal electron acceptors. The type C heme-copper oxygen reductase found in Melainabacteria BJ4A may be adapted to low O$$_{2}$$ levels, as expected for microaerophilic or anoxic environments such as the subsurface. Notably, Melainabacteria BJ4A seems to have a branched electron transport chain, with one branch leading to a cytochrome d ubiquinol oxidoreductase and the other one leading to the type C heme-copper oxygen reductase. Both these enzymes have high affinity for O$$_{2}$$, thus are adapted to low O$$_{2}$$ levels. These contemporary lineages have representatives with fermentative H$$_{2}$$-based metabolism, lineages capable of aerobic or anaerobic respiration, and lineages with both. Our findings support the idea that the ancestor of these lineages was an anaerobe in which fermentation and H$$_{2}$$ metabolism were central metabolic features.

論文

Numerical and experimental study of H$$^{-}$$ beam dynamics in J-PARC LEBT

柴田 崇統*; 池上 清*; Liu, Y.*; 三浦 昭彦; 内藤 富士雄*; 南茂 今朝雄*; 小栗 英知; 大越 清紀; 大谷 将士*; 神藤 勝啓; et al.

Proceedings of 29th International Linear Accelerator Conference (LINAC 2018) (Internet), p.519 - 521, 2019/01

実験結果と数値計算結果の比較によって低エネルギービーム輸送系(LEBT)での負水素イオン(H$$^{-}$$)ビームの輸送過程を調査している。これまで、(i)J-PARCのLEBTの2つのソレノイド電磁石による軸方向磁場と、(ii)空間電荷効果による径方向電場の2つを考慮するために、3次元のParticle-In-Cell(PIC)粒子輸送モデルを開発してきた。2つのソレノイド電磁石電流が変化したときの高周波四重極リニアック(RFQ)入口での全H$$^-$$ビーム粒子数に対するRFQのアクセプタンス内のH$$^{-}$$ビーム粒子数の比を計算した。この計算結果をJ-PARCリニアックのコミッショニングで得たRFQの透過率測定の実験結果と比較したところ、実験で見られたソレノイド電磁石への印加電流に対するRFQの透過率の2つのピークが現れることが、計算結果からも確認できた。計算結果では、LEBT内で作動排気のために設置しているオリフィスがRFQ入口のエミッタンスを削ってしまうコリメータのような役割をしていることが示された。

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