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論文

Numerical interpretation of hydrogen thermal desorption spectra for iron with hydrogen-enhanced strain-induced vacancies

海老原 健一; 杉山 優理*; 松本 龍介*; 高井 健一*; 鈴土 知明

Metallurgical and Materials Transactions A, 52(1), p.257 - 269, 2021/01

応力腐食割れの原因の1つと考えられている水素脆化に関し、近年、材料の変形時に水素により過剰生成した空孔が直接の原因と考える水素助長ひずみ誘起空孔モデルが提案されている。しかし、その定量的考察はあまりなされておらず、誘起空孔の挙動の定量的評価が必要である。このことから、本研究では、水素添加と同時にひずみを与えた純鉄の薄膜試料の水素熱脱離スペクトルを、空孔及び空孔クラスターの挙動を考慮したモデルでシミュレーションした。モデルでは、9個の空孔からなる空孔クラスター($$V_9$$)までを考慮し、空孔及び空孔クラスターの水素トラップエネルギーとして、分子静力学で見積もった値を用いた。また、拡散に関するパラメータも原子レベル計算で評価した値を用いた。結果として、モデルは、全体としてスペクトルを再現し、時効処理の温度に対するスペクトルの変化も再現した。一方、実験との2つの特徴的な違いも現れ、その考察から、$$V_2$$及び$$V_3$$の拡散はモデルより遅いこと、また、水素と共にひずみを与える際に、空孔クラスターも生成されることの可能性が見出された。本モデルは、照射で生成した空孔の挙動の考察にも応用可能と考える。

論文

Experimental investigation of density stratification behavior during outer surface cooling of a containment vessel with the CIGMA facility

石垣 将宏; 安部 諭; 柴本 泰照; 与能本 泰介

Nuclear Engineering and Design, 367, p.110790_1 - 110790_15, 2020/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント時の格納容器(CV)内の流体や構造物を冷却するための有効なアクシデントマネジメントとして、CVの外面冷却が期待されている。一方、以下のような可能性も考えられる。第一に、シビアアクシデント時に水-ジルコニウム反応により水素ガスが発生し、外表面冷却により水素を含む非凝縮性ガスが蓄積し、密度成層が形成される可能性がある。第二に、非凝縮性ガスの蓄積は熱伝達を低下させ、CVの冷却を阻害する可能性がある。これらの課題については、これまで多くの研究が行われてきた。しかし、外表面冷却によって生じる密度成層挙動や成層崩壊の条件に着目した体系的な検討は十分に行われていない。また、水素の蓄積による伝熱劣化を定量的に評価していない。そこで、実験設備CIGMA(Containment InteGral effects Measurement Apparatus)を構築し、CIGMA設備を用いて容器外面冷却時の格納容器熱流動挙動の実験的研究を行った。さらに、安定な密度成層が維持できる条件を考慮することで、自然対流が密度成層化挙動に与える影響を議論した。

論文

最先端の研究開発,日本原子力研究開発機構,5; 高温ガス炉システムの実用化をめざして

峯尾 英章; 西原 哲夫; 大橋 弘史; 後藤 実; 佐藤 博之; 竹上 弘彰

日本原子力学会誌, 62(9), p.504 - 508, 2020/09

高温ガス炉は、ヘリウムガス冷却,黒鉛減速の熱中性子炉で、優れた固有の安全性を有しており、発電のみならず、水素製造などの多様な熱利用に用いることができる。このため、我が国のみならず、海外においても温室効果ガス削減に有効な技術として期待されている。本稿では、ガスタービン発電や水素製造などの熱利用施設と高温ガス炉で構成される高温ガス炉システムの実用化に向け、原子力機構が取り組んでいる技術開発の最前線を紹介する。

論文

Measurement of thermal decomposition temperature and rate of sodium hydride

河口 宗道

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08

Na冷却高速炉の廃止措置を行う上で、コールドトラップの解体では作業員が放射線量を被ばくする可能性がある。コールドトラップはナトリウム冷却材の純化のために核分裂生成物のトリチウムがトラップされるため、比較的線量の高い機器である。本研究は、コールドトラップの前処理の加熱分解法を改良する基礎的研究として、水素化ナトリウムの熱分解温度及び速度を測定した。TG-DTA装置(NETSCH Japan製STA2500)によりAl$$_2$$O$$_3$$ルツボ内の水素化ナトリウム粉末(Sigma-Ardrich社製: 95.3%)を使って、熱分解温度及び速度を測定した。測定における加熱速度は$$beta$$=2.0, 5.0, 10.0, 20.0K/minとして重量減少を測定し、その重量減少開始の温度やキッシンジャープロットから熱分解温度及び速度を算出した。さらに600K近傍の熱分解温度に設定した熱分解曲線を測定した。加熱に伴う化学組成の変化(NaHからNa)はX線分析により測定した。結果、熱分解温度は約600Kで顕著な重量減少が見られ、1時間以内で水素化ナトリウム中の水素は全量放出した。熱分解速度は温度に強く依存することが分かった。

論文

放射性気体廃棄物中のトリチウム捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

古谷 美紗; 米谷 達成; 中川 雅博; 上野 有美; 佐藤 淳也; 岩井 保則*

保健物理(インターネット), 55(2), p.97 - 101, 2020/06

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中に存在するトリチウムガス(HT)をトリチウム水蒸気(HTO)に酸化するため、酸化触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。本研究では、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{3}$$Hモニタリング手法を確立することを目的として、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒, CuO触媒、及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の異なる温度条件下における水素ガスに対する酸化効率を検証した。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の水素に対する酸化性能はCuO触媒と比較して優れており、25$$^{circ}$$Cの室内温度条件下においても水素を十分に酸化する能力があることが明らかとなり、$$^{3}$$Hモニタリングにおける安全性の向上が期待できる。

論文

Uncertainty analysis of toxic gas leakage accident in cogeneration high temperature gas-cooled reactor

佐藤 博之; 大橋 弘史

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00332_1 - 19-00332_11, 2020/06

高温ガス炉コジェネレーションプラントの水素製造施設における有毒ガス漏えい事故に対する確率論的リスク評価手法開発を目的として、コジェネレーション高温ガス炉における有毒ガス漏えい事故時における制御室居住性評価に係る不確かさ評価手法を構築した。また、本開発手法を、HTTRに接続した熱化学法ISプロセスによる水素製造施設に適用した。検討の結果、開発手法により、不確かさの特性把握や定量化が可能であることを明らかにした。また、表面粗度に係る不確かさが制御室の有毒ガス濃度のばらつきに与える影響が大きいことを明らかにした。

論文

Crystal and magnetic structures of double hexagonal close-packed iron deuteride

齊藤 寛之*; 町田 晃彦*; 飯塚 理子*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*

Scientific Reports (Internet), 10, p.9934_1 - 9934_8, 2020/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Multidisciplinary Sciences)

4-6GPaの圧力で1023-300Kに降温中の鉄重水素化物の中性子回折パターンを測定した。二重六方晶構造を持つ$$varepsilon$$'重水素化物は温度圧力に応じて他の安定または準安定相と共存し、673K, 6.1GPaではFeD$$_{0.68(1)}$$、603K, 4.8GPaではFeD$$_{0.74(1)}$$の組成を持つ固溶体を形成した。300Kに段階的に降温する際、D組成は1.0まで上昇し、一重水素化物FeD$$_{1.0}$$を生成した。4.2GPa, 300Kにおけるdhcp FeD$$_{1.0}$$において溶け込んだD原子は、中心位置から外れた状態で二重六方格子の八面体空隙のすべてを占めていた。また、二重六方晶構造は12%の積層欠陥を含んでいた。また磁気モーメントは2.11$$pm$$0.06B/Feであり、Feの積層面内で強磁性的に並んでいた。

論文

Dynamics of atomic hydrogen in palladium probed by neutron spectroscopy

古府 麻衣子; 山室 修*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051002_1 - 051002_12, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:30.13(Physics, Multidisciplinary)

金属中の水素の挙動は、基礎および応用研究の広い領域で古くから興味がもたれてきた。金属の中でもパラジウムは特別である。パラジウムは大量の水素を吸収し、またパラジウムのfcc格子中を水素は自由に拡散する。中性子分光は水素原子の微視的ダイナミクスを調べる最適な手法であり、パラジウム中の水素のダイナミクスが精力的に研究されてきた。本論文では、研究初期から最新のパラジウム水素化物の中性子散乱研究をレビューし、バルクおよびナノサイズのパラジウム中の水素ダイナミクスがどのように理解されているか示す。

論文

Negatively charged muonium and related centers in solids

伊藤 孝; 髭本 亘; 下村 浩一郎*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051007_1 - 051007_8, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

Muonium (Mu) centers formed upon implantation of $$mu^+$$ in a solid have long been investigated as an experimentally accessible model of isolated hydrogen impurities. Recent discoveries of hydridic centers formed at oxygen vacancies have stimulated a renewed interest in H$$^-$$ and corresponding Mu$$^-$$ centers in oxides. However, the two diamagnetic centers, Mu$$^+$$ and Mu$$^-$$, are difficult to separate spectroscopically. In this review article, we summarize established and developing methodologies for identifying Mu$$^-$$ centers in solids, and review recent Mu studies on said centers supposedly formed in mayenite, oxygen-deficient SrTiO$$_{3-x}$$, and BaTiO$$_{3-x}$$H$$_x$$ oxyhydride.

論文

Measurement of a time dependent spatial beam profile of an RF-driven H$$^-$$ ion source

和田 元*; 神藤 勝啓; 柴田 崇統*; 笹尾 眞實子*

Review of Scientific Instruments, 91(1), p.013330_1 - 013330_5, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

イオンは、低周波電磁誘導がそのターゲットとなるイオンを含む荷電粒子の輸送を駆動するプラズマシースを介してイオン源から引き出される。負水素イオン(H$$^-$$)生成のためのイオン源ではMHz帯の高周波交流源がプラズマを励起している。狭い入口のスリットを持った高速ビーム電流計測システムを用いることで、2MHzの高周波源で行動したイオン源から引き出したH$$^-$$ビームのAC成分の強度についての空間分布の調査を行うことができた。ビーム揺動の空間分布は、ビーム中心では周辺部に比べてより小さい揺動であることが分かった。

論文

Polaronic nature of a muonium-related paramagnetic center in SrTiO$$_3$$

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*

Applied Physics Letters, 115(19), p.192103_1 - 192103_4, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:56.85(Physics, Applied)

The hyperfine features and thermal stability of a muonium (Mu)-related paramagnetic center were investigated in the SrTiO$$_3$$ perovskite titanate via muon spin rotation spectroscopy. The hyperfine coupling tensor of the paramagnetic center was found to have prominent dipolar characteristics, indicating that the electron spin density is dominantly distributed on a Ti site to form a small polaron near an ionized Mu$$^+$$ donor. Based on a hydrogen-Mu analogy, interstitial hydrogen is also expected to form such a polaronic center in the dilute doping limit. The small activation energy of 30(3) meV found for the thermal dissociation of the Mu$$^+$$-polaron complex suggests that the strain energy required to distort the lattice is comparable to the electronic energy gained by localizing the electron.

論文

膜技術と水素社会; 膜分離新ISプロセス技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*

日本海水学会誌, 73(4), p.194 - 202, 2019/08

熱化学法ISプロセスは、水の熱分解により水素を大量、安定、かつ、高効率で製造できる有望な技術である。水素製造効率の向上、太陽熱の適用などを目指して、ISプロセスに膜反応技術を適用するための研究開発を行った。ヨウ化水素及び硫酸の分解反応に適用するセラミックス分離膜の要素技術を開発したことにより、各反応における分解効率の大幅な向上が可能である。ブンゼン反応に適用するカチオン交換膜の要素技術を開発したことにより、ヨウ素量を従来法に比べて1/5程度に低減可能である。これらの成果は、ISプロセスの実用化を行う上で重要な技術である。

論文

Hexagonal close-packed iron hydride behind the conventional phase diagram

町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.12290_1 - 12290_9, 2019/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:34.9(Multidisciplinary Sciences)

hcp金属Feは、地球の内核に相当する温度圧力条件を含む広い範囲の温度(T)および圧力(P)条件で安定に存在するが、hcp鉄水素化物FeHxは、従来のFe-H系の相図には存在しない。温度298-1073K、水素圧4-7GPaにおけるその場X線および中性子回折実験を行った結果、x$$<$$0.6の範囲でhcp鉄水素化物が生成されることを明らかにした。水素原子は、ホスト金属格子の八面体サイトを部分的にランダムにも占めていた。またHの侵入による体積膨張は、1水素当り2.48(5) $AA $^{3}$$であり、面心立方(fcc)鉄水素化物のものより大きかった。hcp水素化物は、fcc水素化物と異なり、その水素組成xは温度とともに増大した。本研究は、広範囲のx-T-P領域にわたるFe-H系のさらなる調査のための手引きを提供する。

論文

Study on B$$_{4}$$C decoupler with burn-up reduction aiming at 1-MW pulsed neutron source

大井 元貴; 勅使河原 誠; 原田 正英; 池田 裕二郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(7), p.573 - 579, 2019/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

パルス中性子源において、減速材から放出される中性子パルスを細くして、エネルギー分解能を向上させるためにデカップラーと呼ばれる中性子吸収材が使用される。カドミウムとB$$_{4}$$Cはデカップラーとして広く使用されている。しかしながら、B$$_{4}$$Cは中性子吸収に伴うホウ素の燃焼とヘリウムガスの生成のために、MW級中性子源においては、その使用は困難であると考えられてきた。この問題を解決するために、B$$_{4}$$Cを別の中性子吸収材で挟むプレデカップラーの概念を導入し、B$$_{4}$$Cの中性子吸収の削減を目的として、簡易的なモデルを使用した計算により、プレデカップラーのB$$_{4}$$Cデカップラーの燃焼に対する影響について計算を行った。結果として、カドミウムプレデカップラーにより中性子強度の減少なしに、B$$_{4}$$Cの中性子吸収を60%削減する効果がみられた。また、プレデカップラーにより、B$$_{4}$$Cのガススウェリングは、三分の一に抑えられる。

論文

High-pressure structure and electronic properties of YbD$$_{2}$$ to 34 GPa

Klotz, S.*; Casula, M.*; 小松 一生*; 町田 真一*; 服部 高典

Physical Review B, 100(2), p.020101_1 - 020101_5, 2019/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:33.43(Materials Science, Multidisciplinary)

イッテルビウム水素化物(YbH$$_{2}$$)はCaH$$_{2}$$型構造からYがhcp位置、Hが未知の位置にある高圧相へと16GPaで転移する。本研究では、34GPaまでの中性子回折実験により、Hを含めた構造の完全決定を行った。水素(重水素)は、空間群$$P6_{3}/mmc$$の2aおよび2d位置を占め、高対称な"崩れた"密な充点構造をとる。高圧相への転移はゆるやかに起こり、全水素のうちの半分が、波打った水素レイヤーからYbで作られる格子の格子間に移動するように見える。第一原理計算から、この相転移は、$$f$$電子の占有率の変化(完全に占有状態から、部分占有状態x$$approx$$0.75)を伴うことが分かった。この相転移に伴う$$f$$軌道から$$d$$軌道への電子遷移は、結晶のバンドギャップを閉じ、金属状態を生み出す。その金属の基底状態は、格子間水素の面外振動モードを含んだ大きな電子-格子相互作用を持っている。

論文

粒子加速器における負イオン源の長時間運転の進展と産業利用

小栗 英知

プラズマ・核融合学会誌, 95(7), p.340 - 344, 2019/07

粒子加速器用の負イオン源は現在、基礎科学分野から医療,産業分野まで幅広く利用されている。負イオンを用いた大型陽子加速器施設のひとつであるJ-PARCでは現在、高周波駆動型のイオン源を使用して約50mAの負水素イオンビームを連続3か月間、加速器に供給している。また、イオン源のビーム電流を一定に保つためのビーム電流フィードバックシステム機能を備え、オペレータを必要としない自動運転を実現している。J-PARC用負水素イオン源は、大強度ビームを生成するとともに実用機として十分な寿命及び安定性を有しており、J-PARCで行われている幅広い最先端研究の進展に大きく貢献している。

論文

Mass transport in the PdCu phase structures during hydrogen adsorption and absorption studied by XPS under hydrogen atmosphere

Tang, J.*; 山本 達*; 小板谷 貴典*; 吉越 章隆; 徳永 拓馬*; 向井 孝三*; 松田 巌*; 吉信 淳*

Applied Surface Science, 480, p.419 - 426, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.22(Chemistry, Physical)

他のPd合金よりも水素拡散係数が高く経済的に低コストなPdCu合金の水素吸着および吸収プロセス中の物質移動を調べた。この研究では、bcc構造の規則相(B2相)とfcc構造およびB2構造の混合相との比較が行われた。放射光を用いたその場超高真空X線光電子分光法および雰囲気X線光電子分光法を実施し、温度に対するPdおよびCu原子の化学状態を追跡した。初期吸着過程と吸収過程は2相で類似していたが、バルクへの水素拡散速度は混合相よりも規則相の方が高かった。水素吸着/吸収過程におけるPdとCu原子のダイナミクスは温度に大きく依存した。水素雰囲気では、Pd原子は373Kより下では表面偏析し、Cu原子は373Kより上で表面偏析した。本結果は理論計算とよく一致し水素透過材料の開発に向けた有益な情報となる。

論文

Research on hydrogen safety technology utilizing the automotive catalyst

大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05

Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.

論文

Uncertainty analysis of toxic gas leakage accident in cogeneration high temperature gas-cooled reactor

佐藤 博之; 大橋 弘史

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

高温ガス炉コジェネレーションプラントの水素製造施設における有毒ガス漏えい事故に対する確率論的リスク評価手法開発を目的として、(1)不確実さ因子の摘出、(2)変動パラメータの同定、(3)変動パラメータの不確実さ摘出、(4)感度解析結果や専門家意見を活用した重要因子の選定、(5)不確実さ伝播解析、(6)不確実さ評価結果の分析の6つの手順から構成する制御室居住性に関する不確実さ評価手法を提案した。また、本手法を、HTTRに接続した熱化学法ISプロセスによる水素製造施設に適用し、不確実さの定量化が可能であることを確認した。

論文

Enhancement of hydrogen generation, radionuclides release at time of resumption of water injection after cooling interruption for several hours during Fukushima Daiichi NPP accident

日高 昭秀; 氷見 正司*; Addad, Y.*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島第一原子力発電所事故で炉心溶融を起こした原子炉燃料のほとんどは原子炉圧力容器外に落下した。その溶融過程や放射性物質の放出挙動は、現在でも十分に解明されていない。主な不確実性として、溶融炉心が最初に冷却された後も、数時間以上の冷却停止が何回か起きたことが挙げられる。注水再開前のデブリは高温になっていたと考えられ、ドイツのQUENCH実験では、水蒸気枯渇状態において酸化した金属が還元され、注水再開時に発生する水蒸気によって酸化が促進し、温度上昇と水素発生量の増加が観測された。1号機でも同様の事象が起きた可能性があり、3/14 21時30分頃に正門付近で観測された$$gamma$$線線量の増加は、3/14 20時に再開した注水と温度上昇に伴うFPの放出促進で、同日21時に観測された中性子は、冷却水が溶融プールに接触した際に溶融物・冷却材相互作用により放出された$$^{242}$$Cmの自発核分裂で説明可能である。また、3/15 2時30分に注水が再開した3号機でも水素発生は増加し、発生した水蒸気とともに4号機の原子炉建屋に運ばれた結果、3/15早朝の4号機水素爆発の主な誘因となった可能性がある。

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