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報告書

超ウラン元素の溶解度に関する研究II

森山 裕丈*

JNC TJ8400 2000-050, 47 Pages, 2000/03

JNC-TJ8400-2000-050.pdf:1.49MB

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため、超ウラン元素の溶解度について研究した。還元性条件下においてPuO2・xH2Oの溶解度を測定し、溶解度積K0spおよびPu(OH)4の安定度定数$$beta$$4を求めた。得られたK/sup0/subspの値は、Raiらによって示されたイオン半径への依存性から推定される値に比べてきわめて小さいことを確認した。また、酸化性条件下においてPuO3・xH2Oの溶解度を測定し、溶解度積K/sup0/subspを求めた。アクチニドイオンの加水分解定数の解析においては、加水分解定数の系統性が有効電荷の概念を導入した剛体球モデルによってよく表されることを確認した。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of AnO$$_{2}$$$$^{+}$$ and AnO$$_{2}$$$$^{2+}$$ Species in Geologic Environments

Choppin, G. R.*; Bronikowski, M.*; Chen, J.*; Byegard, J.*; Rai, D.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-012, 155 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-012.pdf:5.53MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として、V価およびVI価のアクチニド化学種(AnO$$_{2}^{+}$$ and AnO$$_{2}^{2+}$$)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。Born equationによる安定度定数(log$$beta$$)の推定、Pitzer parameterの検討、酸化還元反応の電位および平衡定数の検討も併せて行った。

論文

Solid-liquid phase equilibria of Np(VI) and U(VI) under controlled CO$$_{2}$$ partial pressures

加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行; 二谷 訓子*

Radiochimica Acta, 74, p.21 - 25, 1996/00

https://doi.org/10.1524/ract.1996.74.special-issue.21

これまでに報告のあったU(VI)及びPu(VI)の固液相平衡において、生成する沈澱の化学形に大きな違いがみられること、Np(VI)に関する同様の研究が全くないことなどから、Np(VI)及びU(VI)の固液相平衡の研究を行った。0.1M NaClO$$_{4}$$、25$$^{circ}$$C、pH2.5~5.5において、オゾンを含む80%、0.99%及び0.03%CO$$_{2}$$雰囲気でNp(VI)の溶解度を、100%及び0.03%CO$$_{2}$$雰囲気でU(VI)の溶解度を測定した。生成した沈澱をX線回折及び光音響分光で分析した結果、80%及び100%CO$$_{2}$$ではNpO$$_{2}$$CO$$_{2}$$(s)とUO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)が、0.03%及び0.99%CO$$_{2}$$ではNpO$$_{3}$$・H$$_{2}$$O(s)とUO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)が溶解度を決定する固相であることを明らかにした。それぞれの固相に対して得られた溶解度積はlog Ksp(NpO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-14.62$$pm$$0.12、log Ksp(NpO$$_{3}$$)=-21.90$$pm$$0.09、log Ksp(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-14.10$$pm$$0.14及びlog Ksp(UO$$_{3}$$)=-22.28$$pm$$0.05であった。

論文

Behaviour of U(VI) solids under conditions of natural aquatic systems

G.Meinrath*; 木村 貴海

Inorganica Chimica Acta, 204, p.79 - 85, 1993/00

https://doi.org/10.1016/S0020-1693(00)88116-5
 被引用回数：38 パーセンタイル：84.53(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

100%、0.98%、及び0.03%のCO$$_{2}$$分圧下における、0.1M過塩素ナトリウム水溶液(pH2.8~4.6,24$$pm$$2$$^{circ}$$C)中でのU(VI)の固・液平衡を検討した。熱分析、FTIR-及びUV/Vis-光音響法、X線回折法により、UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$及びUO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$Oの生成を確認した。それぞれの溶解度積;logK$$_{sp}$$(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-13.89$$pm$$0.11、logK$$_{sp}$$(UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O)=-22.28$$pm$$0.19、及び生成自由エネルギー;$$Delta$$G$$_{f}$$°(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-1559.9$$pm$$2.7KJ/mol,$$Delta$$G$$_{f}$$°(UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O)=-1631$$pm$$3.2KJ/molを得た。

論文

Solid-liquid equilibria of Nd$$^{3+}$$ in carbonate solutions

G.Meinrath*; 武石 秀世

Journal of Alloys and Compounds, 194, p.93 - 99, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(93)90651-3
 被引用回数：23 パーセンタイル：82.07(Chemistry, Physical)

水溶液中、NdOHCO$$_{3}$$(s)及びNd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$・(4.5-6)H$$_{2}$$O(s)の溶解度積を測定した。添字(s)は固相をあらわす。測定はより広範囲のCO$$_{2}$$分圧、金属イオン濃度の領域で実施した。CO$$_{2}$$分圧0.03-0.3%の領域でNdOHCO$$_{3}$$(s)が、また分圧$$>$$1.0%の領域でNd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$・(4.5-6)H$$_{2}$$O(s)が形成されることがわかった。それぞれの溶解度積は以下のとおりであった。logKsp(NdOHCO$$_{3}$$)=-20.12$$pm$$0.09,logKsp(Nd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$・(4.5-6)H$$_{2}$$O)=-31.54$$pm$$0.11。また、Nd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$・(4.5-6)H$$_{2}$$O(s)はCO$$_{2}$$分圧1.0%の条件下では不安定な中間生成物であることを明らかにした。化合物の生成ギブス自由エネルギーを以下のとおり見積った。$$Delta$$Gf$$^{0}$$(Nd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$(s))=-3115.9$$pm$$4.0KJmol$$^{-1}$$,$$Delta$$Gf$$^{0}$$(NdOHCO$$_{3}$$(s))=-1476.0$$pm$$2.9KJmol$$^{-1}$$。

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