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論文

地層処分環境での炭酸塩濃度上限を想定した炭酸水素ナトリウム水溶液中における炭素鋼の応力腐食割れ感受性に及ぼす温度の影響

高橋 里栄子*; 谷口 直樹

材料と環境, 73(6), p.153 - 163, 2024/06

地層処分環境での地下水中の炭酸塩濃度上限と想定される0.1-0.5mol/dm$$^{3}$$の条件を対象に温度をパラメータとしてNaHCO$$_{3}$$水溶液中で炭素鋼のSSRT試験を行った。伸び比など機械的特性への温度の影響は見られなかったが、破面率では303、323Kの低温でSCC感受性が高くなると判断された。その要因として低温での再不動態化の抑制が示唆された。また、低温で粒界型、高温で粒内型のSCCが支配的になる傾向がみられた。

論文

U(VI) sorption on illite in the presence of carbonate studied by cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy and parallel factor analysis

Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 田中 万也; 杉浦 佑樹; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 162, p.105926_1 - 105926_8, 2024/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:69.68(Geochemistry & Geophysics)

The sorption of U(VI) on illite at different pH and dissolved inorganic carbon (DIC) levels was investigated by using batch experiments, surface complexation modeling, and cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy (cryo-TRLFS) combined with parallel factor analysis (PARAFAC). The inhibiting effect of DIC on U(VI) sorption was revealed by the macroscopic batch experimental results. An updated 2-site protolysis non-electrostatic surface complexation and cation exchange model considering the formation of two uranyl-carbonate sorption complexes was able to reproduce the experimental results well. Based on the PARAFAC analysis on the cryo-TRLFS spectra, there was clear correspondence in the variation trend of the derived components with the sorption species from the modeling results, validating the formation of ternary uranyl-carbonate sorption species.

論文

Mineral phase analysis of various marine-species shells and skeletons collected in Japan; Implications for marine biominerals

三ツ口 丈裕; 南方 啓司*; 杉原 薫*; 平岡 雅規*; 吉田 真明*; 國分 陽子

bioRxiv (Internet), 55 Pages, 2022/11

Mineral phase analysis was performed, using X-ray diffractometry (XRD), for marine-organism shell/skeleton samples of 146-148 extant species of the following 10 phyla (18 classes) collected in Japan: Rhodophyta (Florideophyceae), Foraminifera (Globothalamea and Tubothalamea), Porifera (Hexactinellida), Cnidaria (Anthozoa and Hydrozoa), Bryozoa (Gymnolaemata), Brachiopoda (Lingulata and Rhynchonellata), Mollusca (Bivalvia, Cephalopoda, Gastropoda and Polyplacophora),Annelida (Polychaeta), Arthropoda (Cirripedia), and Echinodermata (Asteroidea, Crinoidea and Echinoidea). Some of the species were analyzed for each specific part of their shells/skeletons. Almost all the samples exhibited any of calcite, aragonite or their mixed phase, predominantly depending on their taxonomy and shell/skeletal structures. For samples containing significant amounts of calcite, the MgCO$$_{3}$$ wt % of calcite has been determined from their XRD data, which ranges from $$sim$$0 to $$sim$$15 wt % and indicates clear inter-taxonomic differences. Low MgCO$$_{3}$$ values ($$sim$$0-4 wt %) are observed for Rhynchonellata, Bivalvia, Gastropoda and Cirripedia; intermediate values ($$sim$$4-8 wt %) for Cephalopoda; high values ($$sim$$8-15 wt %) for Florideophyceae, Globothalamea, Tubothalamea, Polychaeta, Asteroidea and Crinoidea; low-to-high values for Gymnolaemata; intermediate-to-high values for Anthozoa and Echinoidea.

論文

レーザーアブレーション試料導入法を用いた炭酸塩鉱物の局所年代測定

横山 立憲

Isotope News, (764), p.11 - 14, 2019/08

原子核崩壊による核種変化、または放射線による損傷を利用して岩石や化石試料の形成年代を測定する放射年代測定は、地球惑星科学の分野において、過去の自然事象を解明する際に広く用いられる。岩石・鉱物試料の中でも、炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発は、近年急速に進みつつある。炭酸塩の年代測定は、例えば鍾乳石や蒸発岩及び鉱石の形成年代を知るために実施されてきたが、岩石の割れ目を充填するように存在する炭酸塩は、過去の地下水から沈殿して生成され、その年代情報は地下水流動経路の変遷の解読に繋がり、過去の断層運動の解明などにも大きく寄与すると期待される。炭酸塩が地下環境において、地下水から段階的に成長した場合、その内部には微細な累帯構造が形成されることがある。また、炭酸塩の起源となる水の微量元素組成が変化した場合、累帯間で微量元素組成に違いが生じうる。このような試料について分析を実施する場合に有効な局所分析手法の一つとして、レーザーアブレーション装置と誘導結合プラズマ質量分析装置を組み合わせたLA-ICP質量分析法がある。本稿では、LA-ICP質量分析法を用いた炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発について紹介する。

論文

Removal of soluble strontium via incorporation into biogenic carbonate minerals by halophilic bacterium Bacillus sp. strain TK2d in a highly saline solution

堀池 巧*; 土津田 雄馬*; 中野 友里子*; 落合 朝須美*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦; 山下 光雄*

Applied and Environmental Microbiology, 83(20), p.e00855-17_1 - e00855-17_11, 2017/10

 被引用回数:19 パーセンタイル:60.05(Biotechnology & Applied Microbiology)

福島第一原子力発電所事故により、放射性ストロンチウムの一部が海洋に漏出した。塩濃度が高い条件では一般的な吸着剤によるSrの除去効率が低いので、本研究では生物起源鉱物による塩水中からの水溶性Srの除去を検討した。海底堆積物から単離したバチルス属細菌のTK2k株は、塩水中のSrの99%以上を除去した。Srはまず細胞表面に吸着し、その後細胞外に形成した炭酸塩鉱物に取り込まれることを明らかにした。

論文

Irradiation experiments of simulated wastes of carbonate slurry

永石 隆二; 本岡 隆文; 山岸 功

Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 6 Pages, 2016/09

BB2016-0884.pdf:1.24MB

多核種除去設備(ALPS)の高性能容器(HIC)中で起きた炭酸塩スラリーの液位上昇に伴うたまり水発生は、スラリー中のSr-90等からのベータ線による放射線分解に起因すると考えられるが、詳細は明らかにされておらず、その原因究明に関する実験的研究を東電、東芝、栗田工業と協力しながら段階的に進めてきた。実験では、水素が主要なガス生成物であり、海水成分のハロゲン化物イオンだけでなく凝集沈殿処理剤の炭酸イオンによってもその発生が促進されることがわかった。また、水素が溶存種から気泡に変わり高粘度のスラリーに保持されることで、スラリーの容積変化(膨張)が起こるとともに、照射下で特異に上澄み水が形成されることがわかった。

報告書

オーバーパック候補材料の腐食に関する個別現象解析モデルの研究

柴田 俊夫*; 瀬尾 眞浩*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 井上 博之*

JNC TJ8400 2000-013, 38 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-013.pdf:3.25MB

これまでに核燃料サイクル開発機構(旧動燃事業団)が実施してきたオーバーパックに関する研究成果についてレビューし評価をおこなったのに引き続き、腐食防食協会の中に専門家による委員会を継続した。腐食科学の観点から、材料選定の考え方、実験方法、寿命評価手法など、より具体的な指針として役立てるべく、個別現象解析モデルの研究をおこなった。本書が、今後の研究開発の過程で利用され、オーバーパックに関する研究に役立つことを期待するものである。

論文

The Reverse Monte Carlo studies of molten alkali carbonates

小原 真司*; 鈴谷 賢太郎; 大野 英雄

Proceedings of 12th International Symposium on Molten Salts (Molten Salts 12), 99-41, p.253 - 262, 1999/10

溶融アルカリ炭酸塩は燃料電池の次世代材として大変重要であり、多くの研究がなされているが、その融体構造が明らかになったとは言い難い。本研究では、Li$$_{2}$$CO$$_{3}$$,Na$$_{2}$$,CO$$_{3}$$,K$$_{2}$$CO$$_{3}$$融体のX線回折及び中性子回折の結果について逆モンテカルロ法(RMC法)を適用し、その融体構造を詳細に解析した。その結果、いずれの融体においても、アルカリ金属イオンはCO$$_{3}^{2-}$$イオンのコーナーサイトには存在せず、エッジサイトにおもにあることが明らかになった。しかし、すべてのアルカリ金属イオンがエッジサイトにあるモデルでは回折結果を完全には表現できず、フェイスサイトにも存在するモデルが良く表現できることが明らかになった。アルカリ金属イオンがCO$$_{3}^{2-}$$イオンのフェイスサイトにも存在するという知見は、従来の分子動力学法などではCO$$_{3}^{2-}$$イオンが剛体球近似されていたので、得られなかった情報である。

論文

In situ observation of diamond formation process under high-pressure and high-temperatures

内海 渉

SPring-8 Research Frontiers 1998/1999, p.23 - 25, 1999/10

炭酸塩触媒を用いた黒鉛-ダイヤモンド変換プロセスを高温高圧下で放射光によりその場X線観察した。K$$_{2}$$Mg((CO$$_{3}$$)$$_{2}$$を用いた場合、触媒の融点よりもより高温でないとダイヤモンドが生成しないことが観察され、このダイヤモンド形成温度の圧力変化が求められた。一方、炭酸マグネシムを触媒に用いた場合には、触媒の融解以下の温度でダイヤモンドが形成しはじめる様子が観察された。

報告書

Sorption studies of plutonium on geological materials

G M N BASTON*; J A BERRY*; M BROWNSWORD*; D J LLETT*; C M LINKLATER*; S W SWANTON*; Tweed, C. J.*

JNC TJ8400 99-078, 72 Pages, 1999/03

JNC-TJ8400-99-078.pdf:3.37MB

本報告書では、以下の3つの事項について報告する。強還元条件下の中性付近におけるプルトニウムの酸化状態測定の可能性を明らかにするために調査研究を実施した。その結果、溶解度が低いために溶液中のプルトニウムの直接測定は困難であるものの、適切な基質に吸着したプルトニウムの酸化状態確認はX線吸収分光法により行える可能性があることがわかった。強還元条件下において、プルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩へのバッチ吸着試験を実施した。試験には、岩石-脱イオン水平衡水摸擬液、岩石-海水平衡水摸擬液、およびこれらに炭酸塩を添加した溶液を用い、分配係数の溶液組成依存性を調べた。その結果、炭酸濃度の増加による分配係数の低下は認められなかった。上記のプルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩への吸着実験結果を解釈するために、酸化鉄が主要な吸着相であると想定した吸着モデルの開発を行った。モデル化はプルトニウム3価の吸着をもとの行われた。モデルにより予測される分配係数は実験結果と概ね適合するものであった。

論文

In situ X-ray observation of graphite-diamond transition using carbonate catalysts under high pressures and high temperatures

内海 渉; 谷口 尚*; 水谷 剛; 西山 宣正*; 中野 智志*; 舟越 賢一*; 下村 理

Proceedings of the 6th NIRIM International symposium on Advanced Materials (ISAM99), p.67 - 68, 1999/03

炭酸塩触媒を用いた黒鉛-ダイヤモンド変換プロセスを高温高圧下で放射光によりその場X線観察した。K$$_{2}$$Mg((CO$$_{3}$$)$$_{2}$$を用いた場合、触媒の融点よりもより高温でないとダイヤモンドが生成しないことが観察され、このダイヤモンド形成温度の圧力変化が求められた。一方、炭酸マグネシムを触媒に用いた場合には、触媒の融解以下の温度でダイヤモンドが形成しはじめる様子が観察された。

論文

A Reverse Monte Carlo study of molten lithium carbonate

小原 真司*; 鈴谷 賢太郎; 大野 英雄

Plasmas & Ions, 2, p.79 - 83, 1999/00

溶融リチウム炭酸塩のX線回折及び中性子回折の結果(全散乱構造因子)に対し、逆モンテカルロ法を適用し、融体の3次元構造モデルを作った。この結果から配位数はN$$_{Li-C}$$=3.8,N$$_{O-Li}$$=2.4,N$$_{Li-O}$$=3.7が得られた。しかし、これらは従来の分子動力学(MD)シミュレーションの結果と異なっている。さらに、CO$$_{3}^{2-}$$イオンは平板の三角形状であること、また、Li$$^{+}$$イオンはCo$$_{3}^{2+}$$イオンのコーナーサイトにもっとも多く存在していることが明らかになった。

口頭

LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の開発

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕*; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その地球化学的情報、年代学的情報は、地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。炭酸塩鉱物は累帯構造を持つことがあり、LA-ICP-MS法などの局所領域分析手法を用いて、累帯ごとの元素・同位体組成を分析することにより、その炭酸塩鉱物を沈殿させた水の起源やその組成及び生成年代の範囲を明らかにできる。一方で、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定は、U-Pb系への適応性の低さと標準試料が未選定という二つの未解決課題があった。本研究では、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の確立のため、同位体イメージング分析手法を適用し、事前にU及びPbの元素・同位体分布を把握することで、U-Pb系への適応性の低さを補完した。また、標準試料の選定と開発を進めるとともに、現段階で最も有効と判断されるWC-1(254.4$$pm$$6.4Ma; Roberts et al., 2017)を標準試料として採用した。手法の有効性を確認するためウミツボミ(示準化石)試料の$$^{238}$$U濃度が高く、$$^{206}$$Pbの蓄積が顕著な領域についてU-Pb年代測定を実施した結果、得られた年代値はこの試料の棲息年代と整合的であった。したがって、本手法を用いた方解石質試料の年代測定は、少なくとも約250$$sim$$350Maの年代において有効と結論できる。さらに、誘導結合プラズマ部での酸化物生成率を低減させた条件下では、試料のマトリックスの違いに起因した元素分別の補正を施すことなく、精確な年代値が得られることが判明した。

口頭

炭酸塩U-Pb年代測定に向けたカルサイト標準物質の合成と均質性評価

宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 平田 岳史*

no journal, , 

炭酸塩は地球史を通じて陸海域に普遍的に存在している。炭酸塩の形成年代からは、生物進化や古環境変動、テクトニクスや流体移動の履歴を読み取ることができる。U-Pb放射年代測定法は、特に第四紀より古い炭酸塩に対しても有効な年代測定法として利用されているが、炭酸塩のUやPb濃度が一般に低いことや最適な標準物質がないことから、局所年代測定の実現は進んでいない。カルサイト標準物質として提案されている天然の炭酸塩試料は、UやPbの濃度やPb同位体比が不均質であるという問題点がある。本研究では、元素比および同位体比が均質なU, Pbを含むカルサイト標準物質の合成を試みている。元素を添加した母液から非晶質炭酸カルシウムを沈殿させ、それを加熱または加圧し結晶化させることで、Srなどの不適合元素をカルサイト中に取り込むことができる。この手法を応用し、UとPbを添加した母液から非晶質炭酸カルシウムを経由してカルサイトを合成した結果、カルサイト中にUとPbが取り込まれることが明らかになった。同様の手法を用いて、Pb同位体比が既知であり、U, Pbに加えて希土類元素を含む標準溶液を添加したカルサイトの合成を行った。本講演では、合成したカルサイト中のU, Pb, 希土類元素の濃度や同位体比の均質性を、レーザーアブレーション型誘導結合プラズマ質量分析計を用いた元素イメージング分析、およびスポット分析によって評価した結果を報告する。

口頭

セメント固化が困難な放射性廃棄物をどのように安定固化するか

堀口 賢一

no journal, , 

東海再処理施設から発生する低レベル放射性廃液をいかにして安定にセメント固化するか、その技術開発について紹介する。セメント固化反応に対し阻害影響が大きい炭酸ナトリウムやリン酸ナトリウムを主成分とする廃液が発生し、これらをセメント固化する必要がある。対象が廃棄物であるため高充填し、発生するセメント固化体本数を削減したいが、高充填しすぎると、強度不足, フロー不足、又は瞬結などの影響が現れ、不良固化体の原因となる。炭酸ナトリウムを主成分とする廃液に対しては、高炉水砕スラグを高配合したセメント材を使用することで安定なセメント固化体を作製する検討を行っている。また、リン酸ナトリウムを固化する方法については、リン酸自体を固化材に使用できるリン酸セメントの適用を検討している。今回は、セメント, コンクリート分野の技術者に向け、技術概要を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,9; 模擬炭酸塩スラリーの合成

中塩 信行*; 川副 貴裕*; 相川 浩平*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 金田 由久*; 芳賀 和子*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物を低温固化処理する場合の基礎データを取得するために、模擬炭酸塩スラリーを合成した。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,10; 炭酸塩スラリーを含有する低温固化処理材料の特性評価

菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 川戸 陸也*; 金田 由久*; 柴田 真仁*; 芳賀 和子*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理において生じる炭酸塩スラリーに対する、低温固化処理材料の適用性評価に利用するデータの取得を目的とし、各種固化配合で作製した模擬炭酸塩スラリー混合セメント固化体およびAAM固化体について、基礎特性の評価を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,11; 低温処理材料の溶解試験

金田 由久*; 芳賀 和子*; 柴田 真仁*; 大澤 紀久*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 川戸 陸也*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、セメント, AAM(アルカリ活性化材料)および模擬炭酸塩スラリー混合固化体を作成し、溶解試験を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。

口頭

Co-60$$gamma$$線照射下の炭酸塩スラリーの放射線分解挙動に関する研究

永石 隆二; 本岡 隆文; 山岸 功; 井上 将男*; 松村 太伊知

no journal, , 

多核種除去設備(ALPS)の高性能容器(HIC)中で起きた炭酸塩スラリーの液位上昇に伴うたまり水発生は、スラリー中のSr-90等からのベータ線による放射線分解に起因すると考えられるが、詳細は明らかにされておらず、その原因究明を含めたスラリー廃棄物の安全管理の観点から、放射線分解挙動に関する研究を段階的に進めてきた。本研究では、一連の実験の中で炭酸塩スラリー中の放射線分解挙動について明らかにした。ここで、処理水中の海水成分や添加物の炭酸塩が与える水の放射線分解への影響について明らかにするとともに、分解生成物の過酸化水素の熱分解による酸素発生等について議論した。

口頭

幌延地域の泥岩層における原位置透水試験

鎌田 健人*; 奈良 禎太*; 藤井 宏和*; Zhao, Y.*; 松井 裕哉; 尾崎 裕介

no journal, , 

岩盤に炭酸水を注入した場合、炭酸塩鉱物の析出による亀裂の閉塞が期待される。幌延深地層研究センター深度350mにおいて、岩盤損傷領域を対象として炭酸水の注入に伴う亀裂の閉塞試験を実施した。亀裂の閉塞に伴う透水性の変化を確認するために、炭酸水の注入前後において簡易透水試験を実施したところ、現段階では有意な透水性の変化は確認されなかった。これは、炭酸水の注入期間が短いために炭酸塩鉱物の析出が不十分であるためと考えられるため、今後も継続的に炭酸水を注入し変化を把握する予定である。

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