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論文

レーザーアブレーション試料導入法を用いた炭酸塩鉱物の局所年代測定

横山 立憲

Isotope News, (764), p.11 - 14, 2019/08

原子核崩壊による核種変化、または放射線による損傷を利用して岩石や化石試料の形成年代を測定する放射年代測定は、地球惑星科学の分野において、過去の自然事象を解明する際に広く用いられる。岩石・鉱物試料の中でも、炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発は、近年急速に進みつつある。炭酸塩の年代測定は、例えば鍾乳石や蒸発岩及び鉱石の形成年代を知るために実施されてきたが、岩石の割れ目を充填するように存在する炭酸塩は、過去の地下水から沈殿して生成され、その年代情報は地下水流動経路の変遷の解読に繋がり、過去の断層運動の解明などにも大きく寄与すると期待される。炭酸塩が地下環境において、地下水から段階的に成長した場合、その内部には微細な累帯構造が形成されることがある。また、炭酸塩の起源となる水の微量元素組成が変化した場合、累帯間で微量元素組成に違いが生じうる。このような試料について分析を実施する場合に有効な局所分析手法の一つとして、レーザーアブレーション装置と誘導結合プラズマ質量分析装置を組み合わせたLA-ICP質量分析法がある。本稿では、LA-ICP質量分析法を用いた炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発について紹介する。

論文

Removal of soluble strontium via incorporation into biogenic carbonate minerals by halophilic bacterium Bacillus sp. strain TK2d in a highly saline solution

堀池 巧*; 土津田 雄馬*; 中野 友里子*; 落合 朝須美*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦; 山下 光雄*

Applied and Environmental Microbiology, 83(20), p.e00855-17_1 - e00855-17_11, 2017/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:59.73(Biotechnology & Applied Microbiology)

福島第一原子力発電所事故により、放射性ストロンチウムの一部が海洋に漏出した。塩濃度が高い条件では一般的な吸着剤によるSrの除去効率が低いので、本研究では生物起源鉱物による塩水中からの水溶性Srの除去を検討した。海底堆積物から単離したバチルス属細菌のTK2k株は、塩水中のSrの99%以上を除去した。Srはまず細胞表面に吸着し、その後細胞外に形成した炭酸塩鉱物に取り込まれることを明らかにした。

口頭

幌延地域の地下深部環境におけるメタンおよび二酸化炭素の生成過程について

宮川 和也; 水野 崇; 廣田 明成*; 小松 大祐*; 角皆 潤*

no journal, , 

炭化水素ガスは堆積岩を対象とした放射性廃棄物の地層処分の検討において、処分場閉鎖後の長期にわたる地層中の放射性物質の移動に対するガスの影響評価などの観点から、重要な検討課題である。そのため、堆積岩の地質特性とその変遷に関するこれまでの知見を整理した上で、溶存ガスの情報に基づき、その生成, 移動, 集積プロセスについて考察を行い、地球化学環境形成モデルの構築へ反映させることが重要である。しかしながら、地上調査で得られていた溶存ガスに関する情報は大きなばらつきを示し、明確な解釈を得ることが難しかったため、地下施設を利用した信頼できるデータを取得する必要があった。そこで本研究では、地下施設を用いて高精度のデータを取得し、そのデータをもとにCO$$_{2}$$の生成過程について考察を行った。その結果、メタンの主要な起源については、微生物活動による二酸化炭素の還元反応であるというこれまでの報告と同様の結果が確認された。一方で、これまで考えられていた炭酸の供給の無いような閉鎖的な空間という仮定は、必ずしも成り立たないことが分かった。また、地下施設から得られたデータは、地上調査と比較してばらつきの非常に小さい結果が得られ、試料の採取方法や分析方法についてもまた、再検討の余地があることが明らかになった。

口頭

北海道幌延地域に分布する堆積岩に認められる炭酸塩鉱物のREEパターン

村上 拓馬; 水野 崇; 笹本 広; 鴻上 貴之*; 佐々木 隆之*

no journal, , 

本研究は、高レベル放射性廃棄物に含まれるマイナーアクチニドのアナログ元素となる希土類元素(REE)の地下深部における挙動を理解するために、幌延堆積岩中の希土類元素(REE)を分析し、その炭酸塩鉱物REEパターンから過去の地下水REEパターンの復元可能性について検討した。その結果、炭酸塩鉱物を含む砂岩質試料、炭酸塩ノジュールおよび炭酸塩充填鉱物のうち、炭酸塩充填鉱物試料のREEパターンには、現在の幌延地域の地下水REEパターンと類似した特徴が認められた。このことから、幌延地域の地下水REEパターンは、この炭酸塩充填鉱物の沈殿時から現在にかけて、変化していない可能性が示唆された。

口頭

レーザーアブレーション試料導入-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Th-Pb年代測定技術の開発

横山 立憲; 國分 陽子; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; Chang, Q.*; 木村 純一*

no journal, , 

炭酸塩鉱物の放射年代学研究が与える年代学的な情報は、将来の長期的な地質環境変動モデル構築への利用に期待できる。還元的な地下環境で生成された炭酸塩鉱物については、未だ年代測定技術が確立されていない。本研究では、地下環境下における高透水性の地質構造に充填鉱物として存在する炭酸塩鉱物を対象に、年代測定技術を実用化することを最終的な目的とする。局所領域の年代測定技術を確立するため、レーザーアブレーション試料導入法を組み合わせたICP質量分析計を用いて、炭酸塩鉱物から成る海生化石の微量元素及び同位体の基礎情報を取得し、花崗岩の割れ目を充填する炭酸塩鉱物及び鍾乳石について予察的にU-Pb同位体比測定を行った。その結果、アンモナイト化石中のU-Th-Pb壊変系列の各元素及び同位体分布を可視化することができた。U-Pb同位体比測定では、測定対象とした領域のウラン濃度が低く、また非放射起源の鉛を多く含んでいたため、測定結果から有意なU-Pb年代を得られなかった。一方で、鉛濃度が検出下限界を有意に上回る領域から得られた測定結果から、鉛同位体の組成差が炭酸塩鉱物を沈殿させた水溶液の起源を探るのに有効な指標となることが示唆された。

口頭

A Survey on new standard materials for U-Pb dating of carbonate using LA-ICP-MS

横山 立憲; 國分 陽子; 村上 裕晃; 渡邊 隆広; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; 宮崎 隆*; et al.

no journal, , 

硬岩の割れ目に充填鉱物として普遍的に存在する炭酸塩鉱物の年代学・地球化学研究により、過去の地下深部の地質環境を復元できると考えられる。一方で、炭酸塩鉱物の年代測定技術開発においては、国際的な標準試料が選定されておらず、その技術は充分に確立されていない。本研究では炭酸塩鉱物の高精度なU-Th-Pb年代測定技術開発を目指し、標準試料の選定を行った。産業技術総合研究所の地質調査総合センターがデータベース化し配布している数種類の炭酸塩試料を候補試料として選択した。湿式法によるICP質量分析により、JCp-1及びJCt-1には鉛同位体の不均質性が確認されたが、その不均質性は共に206-鉛ベースで1.2‰以下であり、LA-ICP-MSによる局所分析においては均質と見なせることが判明した。今後は2次元イメージング分析による空間的な均質性評価を実施すると共に、人工的な炭酸塩標準試料の作製を試みる。

口頭

カソードルミネッセンスを用いた炭酸塩鉱物の成長構造の把握

村上 裕晃; 國分 陽子; 横山 立憲; 渡邊 隆広; 湯口 貴史*; 藤川 将之*; 西山 忠男*

no journal, , 

炭酸塩鉱物中に発達する層状構造を把握するため、カソードルミネッセンス(CL)を用いた効率的な観察手順を検討した。その結果、ルミノスコープで取得した光学CL像では、顕微鏡観察や元素分布情報からは確認できない帯状の構造が認められた。さらに、走査型電子顕微鏡(SEM)で取得したSEM-CL像では、幅が不規則に変化する、輝度の異なるマイクロメートルオーダーの構造が繰り返していることを確認した。本検討の結果、炭酸塩鉱物を対象とした微小領域の観察時は、まず光学CL像で全体の傾向を把握し、次にSEM-CL像でマイクロメートルオーダーの情報を取得する手順が有効であると考えられる。

口頭

地質環境の長期安定性に関する研究; 炭酸塩鉱物のU-Th-Pb年代測定技術の開発

横山 立憲; 國分 陽子; 村上 裕晃; 渡邊 隆広; 三ツ口 丈裕

no journal, , 

将来の地質環境の安定性を評価する上では、着目する地質環境の過去の変遷を解読し、変遷の傾向から将来を予測する必要がある。過去の地質環境の変遷を解読するためには、隆起・侵食や断層活動及び火成活動等の自然事象に時間軸を与える、放射性年代測定技術の整備が不可欠である。また、地層処分事業に関して現時点では特定の地質やサイトが選定されていないことから、多様な地質環境を想定して普遍的に存在する試料に対応でき、かつ広範な年代範囲を測定可能な技術の整備が求められる。炭酸塩鉱物は地質環境中に普遍的に存在していることから、汎用的な古環境指標として有効と考えられる。一方で、レーザーアブレーション装置を用いた炭酸塩鉱物の局所領域の年代測定においては、国際的に認定された標準資料が選定されていない等の分析上の課題が多く、未だその技術は確立されていない。東濃地科学センターでは、平成26年度よりレーザーアブレーション付き誘導結合プラズマ質量分析装置を導入し、炭酸塩鉱物のU-Th-Pb年代測定技術の開発を進めている。本発表では、技術開発の流れを示すとともに、東濃地科学センターに整備した装置や元素及び同位体分布を可視化するイメージング技術の整備状況及び分析に必要な標準資料の選定等、これまでの研究開発の成果について述べる。

口頭

LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定のための標準試料の探求

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その年代学的情報は地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。このような鉱物試料の局所分析手法として、LA-ICP質量分析がある。この手法においては、質量分析装置の経時的なドリフトや、試料のマトリクスの違いに起因する元素分別効果を補正する必要があり、一般的には未知試料と標準試料を交互に測定する。一方、炭酸塩鉱物のLA-ICP質量分析で用いる標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求した。Becker et al. (2002)において、湿式法によりU-Pb年代測定が実施された蒸発岩Castile Formation中の方解石(CFC試料)について、LA-ICP質量分析法によるU-Pb同位体分析を実施した結果、CFC試料はU-Pb年代測定を行う上で適度なU及びPb濃度を有しており、さらにU/Pb比の均一性が比較的高いことが判明した。また、Pb同位体比の測定については、標準ガラスを標準試料として用いた場合でも、安定した測定ができることがわかった。CFC試料の評価と並行して、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。UとPbを含む標準溶液を添加した水溶液から人工的に方解石粉末を沈殿させる作製法では、U/Pb比の異なる3種の試料を作製することに成功した。

口頭

地質環境の長期安定性に関する研究, 年代測定技術の開発; 地下水の化石"炭酸塩鉱物"の年代測定に向けて

横山 立憲

no journal, , 

将来の地質環境の安定性を評価するために、着目する地質環境の過去の変遷を解読し、変遷の傾向を外挿する手法がある。過去の地質環境の変遷を解読するためには、隆起・侵食や断層運動及び火山活動などの自然現象に時間軸を与えるための放射年代測定技術の整備が不可欠である。また、地層処分事業において特定の地質やサイトが選定されていない現時点において、概要調査や精密調査の段階でこの技術を反映するには、我が国のあらゆる地質の年代測定に対応でき、かつ広範な年代を測定可能な技術の整備が求められる。炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その地球化学的情報、特に年代学的情報は地質環境の変遷を解読する上で有用な制約因子となる。そのため、炭酸塩鉱物の年代測定技術は、我が国の高レベル放射性廃棄物の地層処分に関する要素技術開発の重要課題の一つとされており、長期的な地質環境変動モデルの構築に大きな貢献が期待されている。本報告では、東濃地科学センター土岐地球年代学研究所において進めてきた、炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発について、実施内容とこれまでに得られている成果を紹介する。

口頭

U-Pb dating of calcium carbonate using LA-MC-ICPMS

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; 宮崎 隆*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物の地球化学的研究及び年代学的研究は地質環境の長期的な変遷を読み解くうえで重要である。炭酸塩鉱物は硬岩中に割れ目充填鉱物として普遍的に確認されるため、炭酸塩鉱物の化学組成や形成年代を知ることで過去の地質環境を復元できると考えられる。一方、レーザーアブレーション試料導入を備えた誘導結合プラズマ質量分析(LA-ICP質量分析)で用いる炭酸塩鉱物の標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求し、U-Pb同位体分析を実施してその均質性を評価した。さらに、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。

口頭

LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の開発

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕*; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その地球化学的情報、年代学的情報は、地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。炭酸塩鉱物は累帯構造を持つことがあり、LA-ICP-MS法などの局所領域分析手法を用いて、累帯ごとの元素・同位体組成を分析することにより、その炭酸塩鉱物を沈殿させた水の起源やその組成及び生成年代の範囲を明らかにできる。一方で、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定は、U-Pb系への適応性の低さと標準試料が未選定という二つの未解決課題があった。本研究では、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の確立のため、同位体イメージング分析手法を適用し、事前にU及びPbの元素・同位体分布を把握することで、U-Pb系への適応性の低さを補完した。また、標準試料の選定と開発を進めるとともに、現段階で最も有効と判断されるWC-1(254.4$$pm$$6.4Ma; Roberts et al., 2017)を標準試料として採用した。手法の有効性を確認するためウミツボミ(示準化石)試料の$$^{238}$$U濃度が高く、$$^{206}$$Pbの蓄積が顕著な領域についてU-Pb年代測定を実施した結果、得られた年代値はこの試料の棲息年代と整合的であった。したがって、本手法を用いた方解石質試料の年代測定は、少なくとも約250$$sim$$350Maの年代において有効と結論できる。さらに、誘導結合プラズマ部での酸化物生成率を低減させた条件下では、試料のマトリックスの違いに起因した元素分別の補正を施すことなく、精確な年代値が得られることが判明した。

口頭

炭酸塩U-Pb年代測定に向けたカルサイト標準物質の合成と均質性評価

宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 平田 岳史*

no journal, , 

炭酸塩は地球史を通じて陸海域に普遍的に存在している。炭酸塩の形成年代からは、生物進化や古環境変動、テクトニクスや流体移動の履歴を読み取ることができる。U-Pb放射年代測定法は、特に第四紀より古い炭酸塩に対しても有効な年代測定法として利用されているが、炭酸塩のUやPb濃度が一般に低いことや最適な標準物質がないことから、局所年代測定の実現は進んでいない。カルサイト標準物質として提案されている天然の炭酸塩試料は、UやPbの濃度やPb同位体比が不均質であるという問題点がある。本研究では、元素比および同位体比が均質なU, Pbを含むカルサイト標準物質の合成を試みている。元素を添加した母液から非晶質炭酸カルシウムを沈殿させ、それを加熱または加圧し結晶化させることで、Srなどの不適合元素をカルサイト中に取り込むことができる。この手法を応用し、UとPbを添加した母液から非晶質炭酸カルシウムを経由してカルサイトを合成した結果、カルサイト中にUとPbが取り込まれることが明らかになった。同様の手法を用いて、Pb同位体比が既知であり、U, Pbに加えて希土類元素を含む標準溶液を添加したカルサイトの合成を行った。本講演では、合成したカルサイト中のU, Pb, 希土類元素の濃度や同位体比の均質性を、レーザーアブレーション型誘導結合プラズマ質量分析計を用いた元素イメージング分析、およびスポット分析によって評価した結果を報告する。

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