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報告書

高感度吸光光度法を用いた高放射性廃液中の微量プルトニウム分析法の開発

実方 秀*; 新津 好伸*; 久野 剛彦; 佐藤 宗一; 黒沢 明

JNC-TN8410 2001-002, 66 Pages, 2000/12

JNC-TN8410-2001-002.pdf:2.03MB

再処理施設から発生する高放射性廃液(High Active Liquid Waste:以下HALWと略記)中の微量プルトニウム分析法として、従来の吸光光度法よりも低濃度域における測定に優れ、査察側検認分析法としての応用が期待される高感度吸光光度法(High Performance Spectrophotometry:以下HPSPと略記)を検討した。コールド試験では、プルトニウム代替物質としてプルトニウム(VI)の吸収波長近傍に吸収ピークを示すネオジムを用いてピーク強度算出方法の検討を行ったところ、3波長法が本法において有効であった。硝酸プルトニウム溶液の測定では、0$$sim$$11mgPu/Lにおいて信号強度との間に良好な直線関係を有することがわかった。さらに実際のHALWの組成を模擬してマトリクスを複雑にした溶液(模擬HALW)にプルトニウムを添加した試料の測定を行ったところ、同様に0$$sim$$11mgPu/Lについて良好な直線関係が得られた。また、HALWにプルトニウムを標準添加した場合も同様に良好な直線関係が得られた。本法は、サンプル中の硝酸濃度、スラッジ及び共存元素による影響を受けることから、それぞれの依存性について調査したところ、硝酸濃度2$$sim$$4mol/Lで測定値が約14%変動することがわかった。またスラッジについては、ろ過による除去が必要であり、共存元素については光学調節によるベーススペクトルのバランス調整によって影響を排除することができた。低濃度プルトニウム試料を測定する場合については、ピーク強度とノイズ成分の比(S/N比)が相対的に小さくなることから、積算平均化法、単純移動平均法、フーリエ解析法によるスペクトルのS/N比向上を検討した。検討結果から、積算平均化法と単純移動平均法を組み合わせて用いることが本法の特性上最適であり、硝酸プルトニウム溶液測定時における検出限界値は0.07mgPu/Lとなった。また、プルトニウム含有模擬HALW溶液を測定した時の検出限界値は0.2mgPu/Lであった。さらに、実際のHALWを用いた場合についても、検出限界値は0.2mgPu/Lであることが予想される。

報告書

晶析法におけるPu(IV)挙動把握試験

矢野 肇*; 半沢 正利*; 近沢 孝弘*; 西村 建二*

JNC-TJ8400 2000-061, 92 Pages, 2000/03

JNC-TJ8400-2000-061.pdf:8.79MB

晶析法は不純物を含む大量のU溶液から、Uのみを部分的に回収するのに適しておりPUREX法を基盤とする新しい再処理施設の要素技術として適合すると思われる。昨年度までに、溶解液へ晶析法を適用した再処理プロセスは十分なメリットを有することが確認されている。しかし晶析法適用プロセスの検討に必要なデータのうちPuの析出に関するデータは乏しい。そこで本年度は、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下でのPu(IV)の挙動を把握するためのビーカ試験を英国AEA Technology Harwell研究所にて実施し、結果の評価を三菱マテリアルが実施した。試験内容は、想定する晶析供給液濃度付近でのPu(IV)単身でのPu結晶又は凝固温度の測定であり、以下の6パラメータについての試験を実施した。試験結果は以下の通りである。・硝酸プルトニウムの結晶が生成する可能性が高いと想定された200gPu/l,6M HNO3及び200gPu/l,4M HNO3で硝酸プルトニウムの結晶は生成せず、H2Oの固体及びHNO3・3H2Oの結晶混合物が生成している。・残りのPu濃度が低い溶液についても同様である。・従って、Puの原子価が4価の場合には、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下で硝酸プルトニウムの結晶の生成の可能性はないと言える。・試験結果から、Pu(NO3)4-HNO3-H2O系の溶解度データを作成した。

報告書

硝酸プルトニウム溶液デノ核種金属材料の耐食性(第5報)-ステンレス鋼の腐食に及ぼすプルトニウム原子価の影響ー

竹内 正行; 石橋 祐三; 大橋 和夫; 永井 崇之; 武田 誠一郎; 山本 一也

PNC-TN8410 98-063, 48 Pages, 1997/12

PNC-TN8410-98-063.pdf:1.74MB

(目的)再処理溶液中に存在する特有の金属種として、プルトニウムに着目し、硝酸プルトニウム溶液環境中でのステンレス鋼材料の腐食挙動について調査する。(方法)硝酸プルトニウム溶液を試験液に、R-SUS304ULCを供試材に使用し、材料浸漬試験、電気化学試験、吸光光度法による溶液中プルトニウムのin-situ原子価分析を東海事業所高レベル放射性物質研究施設で実施した。浸漬試験後の供試材は放射能測定による表面付着量の評価を行った後に、動燃大洗工学センターの照射燃料集合体試験施設において、詳細な材料表面分析を実施した。(結果)(1)硝酸中に共存するプルトニウムはステンレス鋼の腐食を促進する方向に作用し、過不働態腐食に帰属する粒界選択型の腐食形態が観察された。(2)イオンマイクロアナライザおよびX線マイクロアナライザによる分析結果から、浸漬試験片表面にプルトニウムは検出されなかった。(3)電気化学試験結果から、溶液温度が上昇するにつれて、R-SUS304ULCの腐食電位はより貴になり、不働態から過不働態域に移行する傾向を示した。また、その時のアノード電流密度は腐食速度を反映し、増大する傾向を示した。(4)溶液中プルトニウムのin-situ原子価分析結果より、当該環境(硝酸濃度3M,Pu濃度10g/l)では、313$$sim$$343K(40$$sim$$70$$^{circ}C$$)からプルトニウム(VI)が酸化生成する傾向が認められた。(結論)プルトニウムの影響によって進行するステンレス鋼の過不働態腐食は、材料表面におけるプルトニウムの還元反応(VI$$rightarrow$$IV)と密接に関連するものと考えられる。また、酸化剤として作用するプルトニウム(VI)は本溶液環境において、温度の影響を受け、硝酸によって酸化されることで生成することが分かった。

報告書

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)核燃料調製設備の概要

杉川 進; 梅田 幹; 石仙 順也; 中崎 正人; 白橋 浩一; 松村 達郎; 田村 裕*; 河合 正雄*; 辻 健一*; 館盛 勝一; et al.

JAERI-Tech 97-007, 86 Pages, 1997/03

JAERI-Tech-97-007.pdf:3.27MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)で使用する溶液燃料の調製を行うことを目的とした核燃料調製設備について述べたものであり、酸化物燃料の溶解系、溶液燃料の調整系、精製系、酸回収系、溶液燃料貯蔵系等の設備に関して、工程設計条件、主要機器の設計諸元を示すとともに、臨界、火災・爆発等の安全設計についての考え方をまとめたものである。

報告書

溶液燃料の臨界パラメータに対する密度式の影響評価

三好 慶典; 広瀬 秀幸; 阿見 則男; 桜井 聡

JAERI-M 93-031, 32 Pages, 1993/03

JAERI-M-93-031.pdf:0.98MB

本報では、硝酸ウラニル水溶液及び硝酸プルトニウム水溶液並びにウラン・プルトニウム混合硝酸水溶液に対して新たに提案された溶液密度式(SST式)を用いて、中性子無限増倍率、臨界バックリング等の臨界パラメータの解析を行った。ここではBurgerの式及びMaimoniの式に基づく従来の密度式(LMT式)を用いた場合と比較することにより、硝酸水溶液系の溶液密度式が臨界計算へ与える影響を評価した。解析には、詳細計算コードJACSシステムにより作成した群定数を用いて1点近似の中性子減速方程式を解くSIMCRIを使用した。溶液密度式としては、新たに提案されたSST式の方が高い信頼性を有しており、特にウラン・プルトニウム混合硝酸水溶液において合理的な結果を与えている。しかし、臨界パラメータ及び有限体系の臨界寸法に関しては、両者の間に顕著な差異は安全上無い事が確認された。

報告書

KENO-IVコードベンチマーク計算,6; 各種形状下のプルトニウムの臨界

野村 靖; 内藤 俶孝; 山川 康泰*

JAERI-M 9201, 51 Pages, 1980/11

JAERI-M-9201.pdf:2.78MB

モンテカルロ法コードKENO-IVと原研で新たに開発整備中の多群定数ライブラリーMGCLとの組合せにより、各種形状下におけるプルトニウム燃料に関する実験データを用いて、ベンチマーク計算を実施したので報告する。これは、原研で整備中の臨界安全性評価コードシステムの臨界計算精度評価を目的として計画された原子炉外臨界体系の解析作業の一環として実施されたものである。Pu(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$水溶液、Pu純金属あるいはPuO$$_{2}$$-ポリスチレン-コンパクトが、球、円筒あるいは直方体形状で存在するときの臨界データ33ケースについて実効増倍率を計算すると、この値は0.955から1.045までの範囲に巾広く分布する。これはとり扱った実験体系のプルトニウムの形態、同位体組成、H/Pu比などが多種多様であるからである。

口頭

プルトニウム製品貯槽のオフガス中の水素濃度測定

星 貴弘; 長岡 真一; 工藤 淳也; 大内 雅之; 磯部 洋康; 大部 智行; 倉林 和啓

no journal, , 

東海再処理施設におけるプルトニウム製品貯槽(Pu貯槽)のオフガスが合流する洗浄塔において水素濃度の測定を行い、Pu貯槽からの水素放出量を把握した。

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