水素発生G値の温度依存性に関する調査研究,6; 硝酸Pu溶液を用いた水素発生G値の温度依存性に関する考察

Investigation on the temperature dependence of G value of H in Reprocessing solutions, 6; Consideration on the temperature dependence of G value of H in plutonium nitrate solution

阿部 侑馬; 熊谷 友多   ; 宝徳 忍 ; 井上 将男*; 鈴木 紗智子*; 樋川 智洋   ; 渡邉 雅之   ; 中野 正直*; 小山 幹一*; 玉内 義一*

Abe, Yuma; Kumagai, Yuta; Hotoku, Shinobu; Inoue, Masao*; Suzuki, Sachiko*; Toigawa, Tomohiro; Watanabe, Masayuki; Nakano, Masanao*; Oyama, Kanichi*; Tamauchi, Yoshikazu*

放射性物質を含む溶液からは、水の放射性分解により水素が発生する。再処理施設で取り扱う溶液の性状は多種多様であり、加えて放射性物質であるが故の実験の困難さもあることから、実際に使用されている溶液性状が考慮された研究は少ない。特に、バブリング等による撹拌の影響や温度依存性に関する研究は極めて少ない。そこで本研究では硝酸Pu溶液を対象として、撹拌の有無及び温度をパラメータとして水素発生量の測定を行い、G値を算出した。溶液に撹拌が生じる試験条件(バブリング撹拌あり又は沸騰)では、常温静置からG値が23割程度増加した。また、溶液に撹拌が生じる条件において、温度上昇に伴う明確なG値の増加/低下の傾向は確認されなかった。以上より、硝酸Pu溶液のG値は撹拌により上昇する、また、撹拌状態において顕著な温度依存性は存在しないと考えられる。検証試験で取得した硝酸溶液での水素G値とは異なる温度依存性が、本試験で観測された原因としては、Co-60線とPuからの線ではLETの違いにより放射線分解で生じるラジカルの組成や反応挙動が異なることが影響している可能性がある。

Hydrogen is generated from aqueous solutions containing radioactive materials through radiolysis of water. Because of the wide variety of solution properties treated in reprocessing plants and the difficulty of conducting experiments with radioactive materials, few studies have taken into account the properties of the solutions actually used. In particular, there are very few studies on the effects of agitation by bubbling, etc. and on temperature dependence. In this study, hydrogen generation was measured in Pu nitrate solution with and without agitation and at different temperatures, and G-values were calculated. Under the test conditions where the solution was agitated (bubbling agitation or boiling), the G-value increased by about 20 to 30% compared to that under static conditions at room temperature. Under the stirring condition, there was no clear trend of increase/decrease of G-values with increasing temperature. From these results, it is considered that the G-value of Pu nitrate solution increases with stirring and that there is no significant temperature dependence in the stirred condition. The reason for the observed temperature dependence of the hydrogen G-values in this study, which gives different from that of the nitric acid solution in the validation experiment, may be due to the difference in the composition and reaction behavior of the radicals produced by radiolysis between Co-60 gamma-rays and alpha-rays from Pu due to the difference in LET.