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論文

Corrosion behavior of ODS steels with several chromium contents in hot nitric acid solutions

丹野 敬嗣; 竹内 正行; 大塚 智史; 皆藤 威二

Journal of Nuclear Materials, 494, p.219 - 226, 2017/10

BB2016-1307.pdf:0.6MB

 被引用回数:8 パーセンタイル:14.65(Materials Science, Multidisciplinary)

高速炉用に酸化物分散強化型(ODS)鋼燃料被覆管の開発が進められている。原子力機構では9および11Cr-ODS焼戻しマルテンサイト鋼をその候補材料としている。被覆管からの腐食生成物が再処理工程に及ぼす影響を見積もるためには、その腐食挙動を評価しておく必要がある。本研究では95$$^{circ}$$Cの硝酸溶液中で基礎的な浸漬試験および電気化学試験を系統的に実施した。腐食速度は有効Cr濃度(Cr$$_{rm eff}$$)および硝酸濃度の増加に対して、指数関数的に低下した。酸化性イオンの添加も腐食速度を低下させた。取得した分極曲線や浸漬後の表面観察結果より、低Cr$$_{rm eff}$$と希硝酸の組み合わせでは浸漬初期に活性溶解が発生し、腐食速度が大きくなることが分かった。一方、高Cr$$_{rm eff}$$と比較的高濃度の硝酸、あるいは酸化性イオンの添加の組み合わせは不働態化を促進し、腐食速度を低下させることが分かった。

報告書

高濃度溶解時におけるUO2の溶解挙動評価試験

佐野 雄一; 新井 健太郎*; 桜井 孝二*; 柴田 淳広*; 野村 和則*; 青嶋 厚*

JNC-TN8400 2000-032, 98 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2000-032.pdf:1.94MB

再処理プロセスへの晶析工程の導入時に必要となる高濃度U溶液の調製、さらにはその際の有効な手法の一つである粉体化燃料を対称とした溶解に関連し、U濃度が最大800g/Lまでの領域におけるUO2粉末の溶解挙動を明らかとすることを目的として、溶解挙動に及ぼす最終U濃度、溶解温度、初期硝酸濃度、粉末粒径及び燃料形態の影響について評価を行った。また、得られた結果をもとに高濃度溶解時における照射済MOX燃料の溶解挙動について評価を行い、晶析工程への高HM濃度溶液供給の可能性について検討を行った。試験の結果、最終U濃度、粉末粒径の増大及び溶解温度、初期硝酸濃度の減少に伴う溶解性の低下が認められた。さらに、UO2粉末及びUO2ペレットの高濃度溶解時においても、最終U濃度が溶解度に対して十分低い(U濃度/溶解度$$<$$約0.8)溶解条件下では、fragmentationモデルに基づいた既報の評価式によりその溶解挙動の予測が可能であることを確認した。晶析工程への高HM濃度溶液(500g/L$$sim$$)供給の可能性については、従来の燃料剪断片を用いた溶解では、高HM濃度の溶液を得ることが困難(溶解時間が大幅に増加する)であるが、燃料を粉体化することにより速やかに高HM濃度溶液を得ることができるとの見通しを得た。粉体化した燃料の溶解時に懸念される溶解初期のオフガスの急激な発生は溶解条件を考慮することによりある程度回避できるものと考えられ、今後オスガス処理工程の最大処理能力を踏まえた上で溶解条件の最適化を進めることが重要となる。

報告書

CPFにおける照射済高速炉燃料溶解試験データの評価

佐野 雄一; 小山 智造; 船坂 英之

JNC-TN8400 2000-014, 78 Pages, 2000/03

JNC-TN8400-2000-014.pdf:2.13MB

CPFにおいてこれまでに実施された照射済高速炉燃料の各種溶解試験結果を対象に、U,Puの溶解挙動に影響を及ぼす各種因子について、fragmentationモデルに基づいた評価を行った。製造履歴に関わる因子(Pu含有率(Pu/(U+Pu))、照射履歴に関わる因子(燃焼度)、及び溶解条件に関わる因子(硝酸濃度、溶液温度及びHM(U+Pu)濃度)について、これらの影響を定量的に評価することにより燃料溶解速度の推定式を導入した。また、fragmentationモデル中に含まれるf値(硝酸の拡散及び燃料への浸透のしやすさを表すパラメータ)について、固液比、燃焼度及び燃料の粉化率との相関を検討、評価した。導出された推定式を用いることにより、表面積モデルに基づいた既存の推定式に比べ、これまでCPFにおいて実施された照射済高速炉燃料以外(未照射Uペレット、高Pu富化MOX燃料の溶解)を対象とした溶解においても本推定式の有効性が認められた。導出された推定式を用いた高濃度溶解試験時の溶解挙動評価からは、高濃度溶解時における燃料の溶解性低下が示された。燃料の溶解性は、酸濃度及び溶液温度を上昇させることによりある程度改善されるが、溶解槽等の機器材料への影響を考慮すると、f値を増加させる(剪断条件、攪拌条件等を最適化する)ことにより溶解性の向上を図ることが望ましいと考えられる。

報告書

晶析法におけるPu(IV)挙動把握試験

矢野 肇*; 半沢 正利*; 近沢 孝弘*; 西村 建二*

JNC-TJ8400 2000-061, 92 Pages, 2000/03

JNC-TJ8400-2000-061.pdf:8.79MB

晶析法は不純物を含む大量のU溶液から、Uのみを部分的に回収するのに適しておりPUREX法を基盤とする新しい再処理施設の要素技術として適合すると思われる。昨年度までに、溶解液へ晶析法を適用した再処理プロセスは十分なメリットを有することが確認されている。しかし晶析法適用プロセスの検討に必要なデータのうちPuの析出に関するデータは乏しい。そこで本年度は、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下でのPu(IV)の挙動を把握するためのビーカ試験を英国AEA Technology Harwell研究所にて実施し、結果の評価を三菱マテリアルが実施した。試験内容は、想定する晶析供給液濃度付近でのPu(IV)単身でのPu結晶又は凝固温度の測定であり、以下の6パラメータについての試験を実施した。試験結果は以下の通りである。・硝酸プルトニウムの結晶が生成する可能性が高いと想定された200gPu/l,6M HNO3及び200gPu/l,4M HNO3で硝酸プルトニウムの結晶は生成せず、H2Oの固体及びHNO3・3H2Oの結晶混合物が生成している。・残りのPu濃度が低い溶液についても同様である。・従って、Puの原子価が4価の場合には、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下で硝酸プルトニウムの結晶の生成の可能性はないと言える。・試験結果から、Pu(NO3)4-HNO3-H2O系の溶解度データを作成した。

報告書

Ruを含む硝酸溶液中でのステンレス鋼の電気化学的特性

永井 崇之; 大橋 和夫; 川野邊 一則*; 竹内 正行; 武田 誠一郎

PNC-TN8410 97-425, 34 Pages, 1997/11

PNC-TN8410-97-425.pdf:1.01MB

(目的)硝酸溶液中にルテニウムを添加した場合のステンレス鋼の電気化学的特性を調査する。(方法)溶液環境を支配する因子(Ru濃度、硝酸濃度、等)をパラメータとして、304ULC、310Nbの腐食電位および分極曲線の測定を行った。(結果)(1)純硝酸とRu共存環境における304ULCおよび310Nbを比較した場合、Ruの添加により腐食電位は約200mV以上高くなることが分かった。(2)Ru濃度が高くなるに従って、304ULCおよび310Nbの腐食電位は上昇し、不働態と過不働態の境界から過不働態へ移行することが分かった。(3)Ru共存環境における304ULCおよび310Nbの硝酸濃度の影響は硝酸濃度が高くなるに従って、腐食電位は上昇し、不働態から過不働態へ移行することが分かった。(結論)本試験により硝酸溶液中の304ULCおよび310Nbは、Ru濃度、硝酸濃度が高くなるに従って腐食電位が上昇し、不働態から過不働態へ移行することが確認できた。

報告書

硝酸溶液中でのクロム酸化反応とステンレス鋼の腐食加速機構

竹内 正行; 川野邉 一則*; 永井 崇之; 大橋 和夫; 武田 誠一郎

PNC-TN8410 97-104, 56 Pages, 1997/04

PNC-TN8410-97-104.pdf:2.1MB

(目的)再処理溶液中に腐食生成物として存在するクロム(以下,「Cr」という)を対象に,ステンレス鋼の腐食に与える影響および粒界選択型の腐食加速機構について調査し,特に影響の大きいCr(6)の酸化生成条件等を中心に検討する。(方法)ステンレス鋼の腐食に与えるCrの影響を評価する手法として,材料浸漬試験および電気化学試験を行った。また,粒界腐食の要因とされる微量元素の粒界偏析に関しては,オージェ電子分光法により粒表面および粒界の組成を比較することで評価した。さらに,Crの酸化反応条件について検討するため,硝酸濃度,溶液温度をパラメータとしたCr(3)共存溶液の加熱試験を実施するとともに,溶液のPt電位測定および試験後におけるCr(6)の定量分析等を行った。(結果)本試験の結果から,得られた主な知見を以下に示す。(1)浸漬試験および電気化学試験結果から,同じ元素種でも,Cr(3)に比較して,Cr(6)の共存環境ではステンレス鋼の腐食電位が高電位側に移行し,粒界腐食を伴う腐食速度の著しい増加が認められた。(2)粒界腐食機構の要因とされる微量元素の粒界偏析については,オージェ電子分光法による測定では観察できなかった。(3)180時間程度の加熱試験結果から,沸点の条件では,酸化生成したCr(6)が硝酸濃度4M以上で定量的に検出された。(4)非破壊吸光光度法によるCrを指標としたステンレス鋼の腐食モニタリングで得られた腐食速度は腐食減少量からの算出値より低い値が得られた。(結論)ステンレス鋼の腐食に対するCrの影響はCr(3)に比べて、Cr(6)の共存環境で顕著である。この要因は硝酸よりもポテンシャルの高いCr(6)の酸化作用にあり,Cr(6)は高温,高濃度硝酸環境で酸化生成する可能性が示唆された。

論文

高レベル廃液からの放射線分解発生水素量の評価,I; 各種濃度の硝酸水溶液の$$gamma$$線分解

中吉 直隆; 宮田 定次郎

日本原子力学会誌, 36(8), p.744 - 751, 1994/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.86(Nuclear Science & Technology)

高レベル廃液の貯蔵時における放射線分解発生水素量を評価することを目的として、実験室規模の$$^{60}$$Co$$gamma$$線照射試験装置を用いて、硝酸水溶液の放射線分解により生成する水素量に影響を及ぼす各種因子について検討した。線量率0.24~4.5kGy/h、硝酸濃度0.1~8.0M、温度30$$^{circ}$$Cの条件について、液攪拌下照射での検討の結果、水素生成量は線量の一次に比例して増加すること、また、放射線の吸収エネルギー100eV当たりの水素生成量(水素生成のG値、G(H$$_{2}$$))は線量率に依存せず、硝酸濃度の増加とともに指数関数的に減少し、高レベル廃液の硝酸濃度領域に相当する2~5Mでは0.019~0.044の範囲にあることがわかった。この値は、ガラスアンプルにより硝酸水溶液を減圧下で照射して得られた既報値よりも約20%低い。

口頭

核種分離系での硝酸水溶液の放射線分解の硝酸及び線質依存性の評価

永石 隆二

no journal, , 

再処理を含む放射性核種の分離系で用いられる硝酸水溶液中では硝酸濃度が高くなると、硝酸の放射線エネルギー吸収に起因して水だけでなく硝酸(イオン, 分子)も直接分解し、硝酸の分解生成物との高反応性に起因して水の放射線分解の1次収量(primary yields)が硝酸濃度によって変化する。本発表では、低LET(線エネルギー付与)放射線のパルス・定常照射実験で得た分解データ等をもとに、高LET放射線での1次収量に拡張して評価する方法を紹介するとともに、硝酸水溶液の放射線分解の硝酸及び線質の依存性について議論した。

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