高濃度溶解時におけるUOの溶解挙動評価試験

Study on dissolution of UO to obtain the high U solution

佐野 雄一   ; 新井 健太郎*; 桜井 孝二*; 柴田 淳広  ; 野村 和則  ; 青嶋 厚* 

not registered; not registered; Sakurai, Koji*; not registered; Nomura, Kazunori; not registered

再処理プロセスへの晶析工程の導入時に必要となる高濃度U溶液の調製、さらにはその際の有効な手法の一つである粉体化燃料を対称とした溶解に関連し、U濃度が最大800g/Lまでの領域におけるUO2粉末の溶解挙動を明らかとすることを目的として、溶解挙動に及ぼす最終U濃度、溶解温度、初期硝酸濃度、粉末粒径及び燃料形態の影響について評価を行った。また、得られた結果をもとに高濃度溶解時における照射済MOX燃料の溶解挙動について評価を行い、晶析工程への高HM濃度溶液供給の可能性について検討を行った。試験の結果、最終U濃度、粉末粒径の増大及び溶解温度、初期硝酸濃度の減少に伴う溶解性の低下が認められた。さらに、UO粉末及びUOペレットの高濃度溶解時においても、最終U濃度が溶解度に対して十分低い(U濃度/溶解度 約0.8)溶解条件下では、fragmentationモデルに基づいた既報の評価式によりその溶解挙動の予測が可能であることを確認した。晶析工程への高HM濃度溶液(500g/L)供給の可能性については、従来の燃料剪断片を用いた溶解では、高HM濃度の溶液を得ることが困難(溶解時間が大幅に増加する)であるが、燃料を粉体化することにより速やかに高HM濃度溶液を得ることができるとの見通しを得た。粉体化した燃料の溶解時に懸念される溶解初期のオフガスの急激な発生は溶解条件を考慮することによりある程度回避できるものと考えられ、今後オスガス処理工程の最大処理能力を踏まえた上で溶解条件の最適化を進めることが重要となる。

Concerning the preparation of high U solution for the crystallization process and the application of UO powder dissolution to that, the effects of final U concentration, dissolution temperature, nitric acid concentration and powder size on the dissolution of UO powder in the nitric acid where the final U concentration was 800g/L were investigated. The experimental results showed that the solubility of UO decreased with the increase of final UO concentration and powder size, and with the decrease of dissolution temperature and nitric acid concentration. It was also confirmed that in the condition where the final U concentration was sufficiently lower than the solubility of U, UO dissolution behavior in the high U solution could be estimated with the equation based on the fragmentation model which we had already reported. Based on these experimental results, the dissolution behavior of irradiated MOX fuel in high U solution was estimated and the possibility of supplying high U solution to the crystallization process was discussed. In the preparation of high U solution for the crystallization process, it was estimated that the present dissolution process (dissolution for fuel pieces of about 3cm long) needed a lot of time to obtain a high dissolution yield, but it was shorted drastically by the pulverization of fuel pieces. The burst of off-gas at the early in the dissolution of fuel powder seems to be avoidable with setting the appropriate dissolution condition, and it is important to optimize the dissolution condition with considering the capacity of off-gas treatment process.