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論文

Lattice dynamics in FeSe via inelastic X-ray scattering and first-principles calculations

村井 直樹; 福田 竜生; 中島 正道*; 河村 光晶*; 石川 大介*; 田島 節子*; Baron, A. Q. R.*

Physical Review B, 101(3), p.035126_1 - 035126_6, 2020/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:45.83(Materials Science, Multidisciplinary)

非弾性X線散乱を用いたFeSe超伝導体のフォノン研究について報告する。実験的に決定したフォノン分散と非磁性相の密度汎関数理論(DFT)とを比較を行うと、両所の間には顕著な不一致が見られた。FeSeは磁気秩序を示さないにもかかわらず、スピン偏極DFTを用いることによって初めて実験結果は再現される。この解析は、強いスピン揺らぎを内在した常時性状態における近似を与える。

論文

Electrochemical adsorption on Pt nanoparticles in alkaline solution observed using in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

草野 翔吾*; 松村 大樹; 石井 賢司*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Nanomaterials (Internet), 9(4), p.642_1 - 642_14, 2019/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.9(Chemistry, Multidisciplinary)

The oxygen reduction reaction (ORR) on Pt/C in alkaline solution was studied by in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy. To discuss the X-ray absorption near-edge structure (XANES), this paper introduced the rate of change of the $$Delta mu$$ (RCD), which is an analysis method that is sensitive to surface adsorption. The surface adsorptions as hydrogen (below 0.34 V), superoxide anion (from 0.34 V to 0.74 V), hydroxyl species (from 0.44 V to 0.74 V), atomic oxygen (above 0.74 V), and $$alpha$$-PtO$$_{2}$$ (above 0.94 V) were distinguished. It is clarified that the catalytic activity in an alkaline solution is enhanced by the stability of atomic oxygen and the low stability of superoxide anion/peroxide adsorption on the platinum surface.

論文

Pt, PtCo触媒表面の酸素吸着に及ぼす水の影響

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 尾嶋 正治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 利彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹

NanotechJapan Bulletin (インターネット), 11(4), 6 Pages, 2018/08

固体高分子形燃料電池の正極には白金ナノ粒子触媒が使用されているが、加湿によって活性化過電圧が発生して性能が低下することが知られている。この原因を解明し、低減する技術を確立することが、燃料電池の性能向上とコスト低減に向けた喫緊の課題となっている。しかしながら、従来の方法で測定した白金ナノ粒子触媒のX線吸収スペクトルでは、白金の内殻正孔の寿命によるスペクトル幅の広がりで微細な構造がぼやけてしまい、吸着に起因する電子状態の変化を捉えることが困難であった。そこで本研究では、非弾性X線散乱装置を利用した高分解能型の蛍光X線吸収分光法による測定を行った。結果、酸素が水と共存することにより、白金の酸化を促進することが明瞭に検出でき、実験的に初めて明らかにすることができた。本来、触媒である白金は反応前後で不変であるべきものであるが、この反応では、白金上で酸素が水と共吸着することにより安定化して反応の進行を遅らせた結果、過電圧がより大きく生じていると解釈できる。また、白金コバルト合金ナノ粒子についても調べたところ、酸素と水の共吸着による酸化促進効果がほとんど起こらないことを見出した。

論文

LES studies for predicting plume concentrations around nuclear facilities using an overlapping technique

中山 浩成; 竹見 哲也*

Proceedings of 18th International Conference on Harmonisation within Atmospheric Dispersion Modelling for Regulatory Purposes (HARMO-18) (USB Flash Drive), p.843 - 847, 2017/10

原子力緊急時において、プルーム拡散挙動や汚染域の空間分布などの詳細情報を得るために、Large-Eddy Simulation(LES)に基づく計算流体力学モデルの活用が有効である。しかしながら、LESによる非定常計算の実行に膨大な時間が必要であることが緊急時の適用において課題となっている。そのため、重合法を用いることにより局所域スケールでの大気拡散挙動を迅速かつ詳細に予測できる計算手法の開発を目的とする。本研究で提案する重合法は、初めに、代表的な風速データを入力条件として与えた仮想気象条件下での原子力施設から点源放出されたプルームの大気拡散計算を36風向について行い、10分平均での風速と濃度のデータを各風向毎に作成する。次に、対象期間での濃度分布を、風向変動の出現頻度に応じて10分平均濃度分布を重ね合わせて評価する。本手法の妥当性を調べるために、観測データを入力条件として与えた実気象条件下での大気拡散計算を行い、重合法による濃度分布と比較した。その結果、変化する気象状況下での1時間平均濃度分布と良好に対応することが示された。これにより、重合法を用いた局所域大気拡散計算手法は即時対応が可能であることが示唆された。

論文

固体パラ水素とESR

熊田 高之

化学の要点シリーズ,20, P. 71, 2017/06

量子固体として知られる固体水素は、内部場が非常に小さいだけでなく、欠陥やひずみによる内部場の不均一を量子的ゼロ点運動により自己修復(セルフアニーリング)する性質を持つ。その中でも固体パラ水素は、オルト・パラ水素分子のうち核磁気を持たず凝固点以下で電気四重極も持たないパラ水素のみを精製したものである。内部磁場が存在せず内部電場も小さく等方的かつ均一であることから、固体パラ水素は高分解能・高感度赤外吸収・ESR分光のマトリックスとして注目されている。ESR法を用いて固体パラ水素中にわずか10$$^{-4}$$ppm生成したH$$_6^{+}$$ラジカルの観測に初めて成功した。現在、H$$_6^{+}$$は水素イオンが主要な役割を演じる宇宙化学においても注目を集めている。また、内部場が小さいことから固体パラ水素中における電子スピン緩和は非常に遅く、NMRに負けない多パルススピン制御に向けた研究展開も期待される。このように、固体パラ水素とESRの組み合わせは、ラジカル分光に限らず多くの研究分野を巻き込んだ新たな展開を期待させる。

論文

Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by ${{it in situ}}$ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:61.8(Multidisciplinary Sciences)

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H$$_{2}$$O and O$$_{2}$$ adsorbed on Pt and Pt$$_{3}$$Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H$$_{2}$$O adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.

論文

Development of micro-structured fluorescent plates for high-resolution imaging

酒井 卓郎; 安田 良; 飯倉 寛; 松林 政仁

JPS Conference Proceedings (Internet), 11, p.020005_1 - 020005_6, 2016/11

We have developed novel fluorescent plates for high-resolution imaging. The devices consist of capillary plates and fine phosphor grains, namely each capillary is filled with the grains. We used the capillary plates (HAMAMATSU, J5112-25D25U1TB) as substrates. The thickness of the plate is 1 mm and the diameter of each hole is 25 $$mu$$m. The phosphor grains are sifted silver-activated zinc sulfide (ZnS:Ag). The mean particle size is approximately 7 $$mu$$m. The fabricated fluorescent plates are observed using an optical microscope and a scanning electron microscope. The observation results show that all capillaries are filled with grains very well. The imaging experiment is performed using a small X-ray source. The results show that the fluorescent plates are expected to be compatible with both spatial resolution and detection efficiency.

論文

X-ray backscattering study of crystal lattice distortion in hidden order of URu$$_2$$Si$$_2$$

田端 千紘*; 稲見 俊哉; 道村 真司*; 横山 淳*; 日高 宏之*; 柳澤 達也*; 網塚 浩*

Philosophical Magazine, 94(32-33), p.3691 - 3701, 2014/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:37.94(Materials Science, Multidisciplinary)

We performed synchrotron X-ray diffraction measurements on a small single crystal of URu$$_2$$Si$$_2$$. A backscattering diffraction setup (2$$thetasim179.81^circ$$) in combination with a Si(6 6 0) monochromator ensures a high instrumental resolution of $$Delta d/d sim 7.3 times 10^{-6}$$, where $$d$$ denotes a lattice-plane spacing and $$Delta d$$ is its spread expressed as the full width at half maximum (FWHM). We carefully measured the (5 5 0) Bragg peak in the temperature range between 5 and 25 K, and found it to show no signature of broadening and splitting when "Hidden Order (HO)" sets in below 17.5 K. Temperature variation of the peak position closely follows the behaviour of the known linear thermal expansion coefficient. Detailed analysis of the peak width reveals that the tetragonal fourfold rotational symmetry of URu$$_2$$Si$$_2$$ is conserved in HO within the experimental accuracy of the orthorhombicity of $$|b-a|/(b+a)leq3.0times10^{-5}$$.

論文

XAS and XPS combined analysis using high-resolution and high-flux soft X-ray from synchrotron radiation

松林 信行*; 田中 智章*; 今村 元泰*; 島田 広道*; 斉藤 健

Analytical Sciences (CD-ROM), 17(Suppl.), p.119 - 121, 2002/03

放射光の特性、すなわち励起エネルギーを変化可能なこと、高強度高分解能の偏向性を考慮した場合、X線光電子分光法(XPS)とX線吸収分光法(XAS)をあわせて用いることは、固体表面の元素分析や化学状態分析有効な手法となる。励起エネルギーを変化させ、光電子の運動エネルギーを変えることにより、非弾性平均自由行程の調整を行い、XPSによる非破壊深さ方向分析が可能となる。偏向XASは種々の機能材料に応用されている。共鳴光電子スペクトルの解析による電子構造の分析はチオシアネートの分析に用いられた。XASスペクトルと共鳴光電子スペクトルは放射光研究施設のBL-13Cにて行われた。

論文

High-resolution electron spin resonance spectroscopy of ethyl radicals in solid parahydrogen

熊田 高之; 熊谷 純*; 宮崎 哲郎*

Journal of Chemical Physics, 114(22), p.10024 - 10030, 2001/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:56.87(Chemistry, Physical)

固体パラ水素中に捕捉されたエチルラジカルを電子スピン共鳴法(ESR)を用いた調べた。得られたスペクトルはC-C軸を中心とした1軸異方性を持つにもかかわらず、その分解能はこれまでの最高であったFessendenらによる液相中の等方的スペクトルのそれをも数倍上回る。その高分解能によりエチルラジカルのC-C軸に対しA',E'回転対称性をもつ2種類のESR信号の分裂を観測することに成功し、またその信号強度比の温度依存性から分子内トンネル回転によるエネルギー分解幅5.8Kが求まった。この値はガス相中のそれに非常に近いことから、マトリックス中であるにもかかわらず分裂幅は結晶中の束縛ポテンシャルによるものではなく、エチルラジカルの内部回転に対するポテンシャル、及びトンネリングを反映したものであることがわかった。

論文

固体パラ水素マトリックスを用いた高分解能ESR分光研究

熊田 高之

放射線化学, 2001(71), p.43 - 47, 2001/03

固体パラ水素中に捕捉されたエチルラジカルを、電子スピン共鳴法を用いて調べた。得られたスペクトルはC-C軸を中心とした一軸異方性を持つにもかかわらず、その分解能はこれまでの最高値を持つFessendenらによる液相中の等方スペクトルのそれにほぼ等しい。

報告書

ガンマ線分光法による核データ測定精度の高度化に関する研究

古高 和禎

JNC-TN8400 2000-028, 70 Pages, 2000/10

JNC-TN8400-2000-028.pdf:1.71MB

本報告は、著者が核燃料サイクル開発機構において、平成9年11月から平成12年10月までの期間に博士研究員として行った研究内容をまとめたものである。本報告は、二つの内容に分かれる。すなわち、一つは、熱中性子吸収断面積の測定の高度化に関する研究である。今一つは、HHS検出器を用いた光核反応断面積の微細構造測定の高度化に関する研究である。1)放射化法を用いた$$gamma$$線測定による熱中性子吸収断面積測定において、得られる結果の精度に影響を及ぼす主な要因には、$$gamma$$線収量の統計精度の他に(1)$$gamma$$線ピーク検出効率の校正精度、及び(2)$$gamma$$線放出率の精度があげられる。本研究では、高速三次元同時計測システムを作成することにより、(1)$$gamma$$線ピーク検出効率を精密に校正するための、$$gamma$$-$$gamma$$同時計測法を用いた標準$$gamma$$線源放射能の精密測定、及び(2)短寿命核の$$gamma$$線放出率の精密測定に用いるための、$$beta$$線検出器にプラスチックシンチレータを用いた$$beta$$-$$gamma$$同時計測法の開発及び、それを使用した100Tcの$$gamma$$線放出率の精密測定を行い、熱中性子吸収断面積測定の高度化を図った。2)熱中性子吸収断面積が小さい核種に対しては、巨大共鳴領域の$$gamma$$線を用いた光吸収反応による核変換が提案されている。光吸収反応による核変換を効率的に行うためには、光吸収断面積の入射$$gamma$$線エネルギー依存性を詳細に知る必要がある。本研究では、高分解能高エネルギー$$gamma$$線スペクトロメータ(HHS)を用いた光吸収断面積の微細構造測定をより精密で信頼できるものとするために、精密なモンテカルロシミュレーション計算を実施し、検出器の標準$$gamma$$線応答関数の整備を行った。

論文

A Focusing monochromator of neutron diffractometer for residual stress analysis (RESA)

皆川 宣明; 森井 幸生; 下条 豊

Proceedings of 6th International Conference on Residual Stressess (ICRS-6), Vol.2, p.1107 - 1111, 2000/07

残留応力測定では、ひずみの測定精度が10$$^{-5}$$nm以下を要求される。高精度で測定するには、装置の分解能が良いことが重要である。特にモノクロメーター結晶が全面積に渡って均質な$$Delta$$d/dが必要であり、そのため、完全結晶に曲げ応力を負荷し均質な$$Delta$$d/dを実現した。またモノクロ中性子ビームを試料位置で高い強度にするため、曲げによる水平方向の集光、及び複数枚の結晶を用い各結晶の抑角を試料位置に集光させることにより、全結晶に入射した中性子ビームを一点に集め中性子強度の増強に成功した。複合材料などの多数の回折ピークが重なり合うような試料においても、高分解能、高精度で残留応力を測定できる装置である。

論文

Probing bulk states of correlated electron systems by high-resolution resonance photoemission

関山 明*; 岩崎 剛之*; 松田 京子*; 斎藤 祐児; 大貫 惇睦*; 菅 滋正*

Nature, 403(6768), p.396 - 398, 2000/01

 被引用回数:239 パーセンタイル:1.01(Multidisciplinary Sciences)

光電子分光は物質に高エネルギーの光を入れた時に出てくる外部光電子のエネルギーを測定することによって、物質の電子状態を調べる手法である。そのために高温超伝導体を初めとして多くの物質で研究が進んでいた。しかし、これまで全世界に普及している装置では、高い光エネルギーでは分解能が足りなかったり、あるいは、低い光エネルギーで分解能は十分発揮できるものの固体の表面しか観測できないというとても大きな制約があり、多くの固体物質では表面と内部(バルク)の電子状態が大きく異なっているために、最も知りたい固体内部の情報が得られないという欠点があった。われわれは、大型放射光施設SPring-8の共用ビームラインBL25SUに整備された世界トップの性能を実現した超高分解能軟X線分光器と高分解能光電子分光実験装置を用いて、CeRu$$_{2}$$Si$$_{2}$$及びCeRu$$_{2}$$の真のバルク電子状態を解明するのに世界で初めて成功した。

論文

The Spectral profile of the He I singlet line (667.82nm) emitted from the divertor region of JT-60U

久保 博孝; 竹永 秀信; 熊谷 晃*; 東島 智; 鈴木 慎悟*; 杉江 達夫; 逆井 章; 伊丹 潔

Plasma Physics and Controlled Fusion, 41(6), p.747 - 757, 1999/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:44.54(Physics, Fluids & Plasmas)

JT-60Uのダイバータ領域におけるヘリカル原子の挙動を調べるために、高分解能分光器を用いてHe Iスペクトル線(667.82nm)のドップラー・プロファイルを観測した。その結果、ダイバータプラズマが低温になると、ダイバータの上流部において、ドップラー幅から導いたヘリウム原子の温度が0.2eVから1.5eVに増加することを見いだした。この現象を調べるためにプロトン衝突による弾性散乱を考慮した中性粒子輸送コードを開発し解析することにより、これはプロトン衝突による弾性散乱に起因することを明らかにした。また、この弾性散乱の効果によって、ヘリウム原子のダイバータから主プラズマへの侵入する確率及びダイバータ排気溝に入る確率が30%大きくなることを指摘した。

報告書

JFT-2MトカマクにおけるTVトムソン散乱装置の技術開発と運転

椎名 富雄; 山内 俊彦; 石毛 洋一*; 高橋 明*; 吉田 英俊; 小澤 皓雄; 河村 茂*; 秋本 宣章*; D.Dimock*; B.LeBlanc*; et al.

JAERI-Tech 98-048, 49 Pages, 1998/10

JAERI-Tech-98-048.pdf:2.16MB

TVトムソン散乱装置(TVTS:プリンストン大学と共同で開発した計測器)が完成し、運転を始めてから6年(1993~1998)が経過した。その間にハードウェア上及びソフトウェア上の問題点が数多く発生し、その都度装置の改良に迫られたが、現象を慎重に検討し、運転をしながら問題点を解決してきた。本報告書では、蓄積されたTVTS装置の運転上のノウハウについてまとめるとともに、TVTSの運転方法も記述した。

論文

Twin helical undulator beamline for soft X-ray spectroscopy at SPring-8

斎藤 祐児; 中谷 健*; 松下 智裕*; 宮原 恒あき*; 藤沢 正美*; 曽田 一雄*; 室隆 桂之*; 上田 茂典*; 原田 英幸*; 関山 明*; et al.

Journal of Synchrotron Radiation, 5, p.542 - 544, 1998/00

 被引用回数:62 パーセンタイル:4.92(Instruments & Instrumentation)

2つの円偏光アンジュレータを利用した軟X線ビームラインの建設を行っている。円偏光アンジュレータは5つのキッカーマグネットを用いて、同じ光軸上に左右円偏光を取り出すことができる。ビームラインは2枚の前置鏡、不等刻線間隔回折格子を用いた定偏角分光器、2枚の後置鏡により構成されており、1500eV以下の光エネルギー領域をカバーする。光線追跡計算の結果、使用するエネルギー領域すべてにおいて、エネルギー分解能10$$^{4}$$以上が得られることがわかった。実験ステーションでは、この高分解能光を用いて、高分解能光電子分光、内殻光吸収磁気円二色性、2次元光電子分光装置の建設も進めている。

論文

EELS analysis of SiC crystals under hydrogen and helium dual-ion beam irradiation

北條 喜一; 大津 仁*; 古野 茂実; 櫛田 浩平; 出井 数彦*; 笹島 尚彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 141(1-4), p.148 - 153, 1998/00

 被引用回数:29 パーセンタイル:10.3(Instruments & Instrumentation)

水素とヘリウムイオンをSiC結晶に照射し、その構造変化を400keV電顕でその場観察した。その結果、室温照射では損傷量が約1dpaで完全に非晶化した。また、電顕付設の透過電子エネルギー損失分光装置をもちいて、それぞれの照射量におけるプラズモン損失量を測定した結果、そのピークが低エネルギー側に約1.2eVシフトすることを見出した。

論文

In situ EELS and TEM observation of silicon carbide irradiated with helium ions at low temperature and successively annealed

北條 喜一; 古野 茂実; 櫛田 浩平; 大津 仁*; 古谷 吉男*; 出井 数彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 116, p.382 - 388, 1996/00

 被引用回数:28 パーセンタイル:9.69(Instruments & Instrumentation)

イオン照射型・電界放射電子銃付電子顕微鏡付設透過電子エネルギー分光器を用いて、水素及びヘリウムイオンをSiCに連続照射し、その構造と電子状態の変化を観察、測定した。その結果、室温照射では損傷量が約1dpaで非晶質化し、プラズモン損失ピークが低エネルギー側(22.7eV$$rightarrow$$19.5eV)にシフトすることを明らかにした。さらに、800$$^{circ}$$C以上の試料温度で照射した場合は構造及び電子状態になんら変化がないことが明らかになった。

論文

Proposal for an in situ measurement of the atmospheric methane concentration using a high-resolution quadrupole mass spectrometer

金子 一彦*; 廣木 成治; 阿部 哲也; 村上 義夫

Vacuum, 47(11), p.1313 - 1316, 1996/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.98(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合研究用に原研で開発された高分解能四極子質量分析計を用いた、大気中のその場メタン濃度測定の可能性を検討した。メタン(CH$$_{4}$$)は近年、いわゆる温室効果ガスとしてその排出抑制策が各国で検討されており、地球規模での観測網が構築されようとしている。大気中のCH$$_{4}$$濃度測定において測定精度を高めるには、屋外でのその場測定が必須であり、簡便で高性能のCH$$_{4}$$分析計が求められている。通常の四極子質量分析計を使ったCH$$_{4}$$濃度測定では、質量15と質量14のピーク強度比から求められるが、質量15にはCH$$_{3+}$$の他に$$^{15}$$N$$^{+}$$がわずかに含まれており、$$^{15}$$N$$^{+}$$がCH$$_{3+}$$と干渉する場合がある。そこで、高分解能四極子質量分析計を用いたCH$$_{3+}$$(15.0001u)と$$^{15}$$N$$^{+}$$(15.0235u)が分離可能であることを実験的に示し、CH$$_{3+}$$$$^{15}$$N$$^{+}$$のピーク強度比から大気中の極微量のCH$$_{4}$$濃度測定が行える可能性があることを示した。

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