Cesium sorption onto alkaline activated materials

萩原 大樹; 高久 敦*; 佐川 浩*; 菅野 太志*; 伊藤 あずさ; 安藤 太一*; 市原 正嗣*; 渡辺 勇輔; 小荒井 一真; 加藤 潤; et al.

Proceedings of Waste Management Symposia 2026 (WM2026) (Internet), 7 Pages, 2026/03

Alkaline activated materials (AAMs) are being considered for the immobilization of radioactive materials. The aim of this study was to investigate the possible cesium sorption mechanisms of a metakaolin-based AAM that had been stored at room temperature for an extended period. To evaluate the effectiveness of a radiocesium sorption strategy, cesium sorption experiments were conducted. Subsequently, the solid samples were analyzed using various characterization techniques. The results indicate that cesium was incorporated into micrometer-size fine particles within the AAM. Cs-Na ion exchange occurs within the zeolite framework, involving the Al-O-Si and Si-O-Si bands. Overall, cesium can be effectively sorbed into the AAM that has been stored for several days.

高レベル放射性廃液からの発熱性核種の分離

宝徳 忍; 伴 康俊; 今田 未来; 北辻 章浩

JAEA-Technology 2025-009, 33 Pages, 2025/11

JAEA-Technology-2025-009.pdf:1.9MB

使用済燃料の再処理に伴って発生する高レベル廃液(HLLW)には、発熱性核種であるSr-90、Y-90、Cs-137、Ba-137m及びAm-241が含まれており、これらの分離回収は高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減につながる。さらに、分離回収した元素及び核種を精製することで、資源としての有効利用も見込まれる。本試験では、Srレジン及びPbレジンを用いたSrの抽出クロマト分離、リンモリブデン酸アンモニウム(AMP)を用いたCsの共沈分離、アルキルジアミドアミン(ADAAM)を用いたAmの溶媒抽出分離に関する技術開発として、Cs及びSr分離について硝酸溶液系でのコールド試験を行った。その結果を踏まえて、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の使用済燃料溶解液を使用して各元素を分離するホット試験を実施し、分離した溶液中に含まれる各成分について分析した。Srの抽出クロマト分離では、Srの吸着条件及び溶離条件として硝酸濃度8mol/L及び0.02mol/Lを適用することにより、他の元素から大部分を分離した。CsのAMPによる共沈分離では、硝酸濃度3.1mol/LのHLLW試験液にAMPを添加することにより99.9%以上のCsを選択的に共沈させた。AmのADAAMによる溶媒抽出では、バッチ法による一回の抽出処理によってAmの81.4%を回収した。本手法を用いることによってSr、Cs及びAmはそれぞれ効果的に分離回収できており、その有効性を実証した。

Extraction, separation and isolation of MA from Ln using two extractants (TODGA and ADAAM) and a masking agent (DTBA)

佐々木 祐二; 金子 政志; 熊谷 友多; 伴 康俊

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.202 - 204, 2025/09

https://doi.org/10.15669/pnst.8.202

2種の抽出剤(TODGA, ADAAM)と1種のマスキング剤(DTBA)が原子力機構で開発された。TODGAはアクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の同時抽出、DTBAはAnとLnの相互分離、ADAAMは高いAm/Cm分離比(6)を示す。これらの試薬を使って、LnからAnの有効な分離法やAmの単離を検討した。ここではTODGA, DTBA, ADAAMを使った基礎的な抽出挙動を示し、An+Ln一括抽出、An/Ln分離、Am/Cm分離の有効な水相、有機相条件を提案する。

Using X-ray absorption near edge structure to evaluate adsorption properties of rare earths and nitrogen by difference of their interactions

箕輪 一希*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 高畠 容子; 宮崎 康典; 伴 康俊; 松浦 治明*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165496_1 - 165496_6, 2024/11

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2024.165496

X線吸収端構造(XANES)分析とカラム試験により希土類のアルキルジアミドアミン(ADAAM)含浸吸着材への選択性を考察した。さらに高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイド(MA)の模擬物質として希土類を実験に利用する蓋然性の高さを、ADAAMの窒素原子と希土類イオンの相互作用により証明した。LaとCeはADAAM中のアミンの窒素原子と相互に作用することを証明し、N-K端におけるXANESスペクトルにて検討に供した希土類においてピークシフトが観察されたことから、ソフトな相互作用が希土類の選択性に関与することを明らかにした。また、ADAAM含浸吸着材において希土類の選択性に関する要因はMAのそれと同じであることから、希土類がMAの模擬物質として適していることを示した。

Ion-pairing extraction and their reaction modeling of anionic M-Cl species with cationic NTAamide(C6) extractant and comparison with density functional theory calculations

木下 了磨; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Hydrometallurgy, 222, p.106159_1 - 106159_12, 2023/10

https://doi.org/10.1016/j.hydromet.2023.106159

原子力機構が開発した金属イオンの抽出剤NTAアミド(C6)の適用性を、一般産業分野における利用も視野にいれて各種の金属について調べた。塩化物イオンと高い反応性を持つ20種の金属イオンの溶媒抽出を行い、抽出しやすさや反応性を確認した。これらの金属は塩酸溶液でアニオン種として溶存するが、NTAアミドは第3級アミンを持ち塩酸溶液でプロトネーションを起こしカチオン性となるため、イオン対抽出反応が起こる。金属イオンの分配比は硝酸系より塩酸系で高く、金属イオン:NTAアミドのモル比が1:1で有機相に抽出される。12族の3種の元素(Zn, Cd, Hg)を取り上げ、DFT計算でイオン対抽出のモデリングを行い、分配比を算出し、実測値と同じ傾向であることを確かめた。

Efficient separation of americium by a mixed solvent of two extractants, a diamideamine and a nitrilotriacetamide

鈴木 英哉*; 伴 康俊

Analytical Sciences, 39(8), p.1341 - 1348, 2023/08

https://doi.org/10.1007/s44211-023-00344-2

原子力機構では再処理で発生した高レベル廃液中のマイナーアクチノイド(MA)を抽出分離する新しい技術として、SELECTプロセスを提案している。SELECTプロセスにおけるMA分離は、MA及び希土類(RE)の一括回収、MAとREの分離及びAmとCmの分離ステップから構成されておいり、各ステップにおいて3種類の実用的な抽出剤が用いられている。このステップ構成は水相の硝酸濃度調整を容易にしているが、CmとNdの分離係数が小さく、多くの分離段数が必要となる。そこで、本研究ではADAAM(EH)とHONTAの混合溶媒を適用したAmのみの分離を検討した。同混合溶媒は、高硝酸濃度においてAm及び軽ランタノイド(La, Ce, Pr及びNd)を抽出し、Cm, Y及び中重ランタノイドは水相に残存した。その後、低硝酸濃度条件で軽ランタノイドは同混合溶媒から逆抽出される。さらに、Amは0.2又は5mol/Lの硝酸濃度条件で逆抽出される。この混合溶媒を使用した方法では、分離係数の小さいCmとNdとの分離を回避することができ、さらにAmは1回の抽出操作及び2回の逆抽出操作でCm及びREから分離可能であり、SELECTプロセスの分離段数の削減が見込まれる。

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,13; 炭酸塩スラリー含有固化体の照射特性

加藤 潤; 今泉 憲*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 金田 由久*; 大澤 紀久*

no journal, , 

福島第一原子力発電所で発生する炭酸塩スラリーの模擬スラリーを含有するセメント及びAAM固化体を作製し、線照射試験における水素ガス発生量を評価した。得られたデータは、既報で報告した廃棄物を含有しない固化体のデータと比較し、炭酸塩スラリーを含有することの水素ガス発生量への影響を評価した。

Am/Cm分離用抽出剤、ADAAMによる抽出基礎特性

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*

no journal, , 

マイナーアクチノイドであるAm, Cmは類似の化学的性質を持ち、一般に相互分離は難しい。一方、自発核分裂により中性子を放出するCmと長半減期核種の核変換が望まれるAmの分離要求がある。従来溶媒抽出法で相互分離は困難であったが、原子力機構で開発された含アミン窒素3座配位性ジアミド抽出剤のADAAMは硝酸-ドデカン系でAm/Cmのたいへん高い分離比を示した。そこで我々は、Am/Cm相互分離性や新たな基礎特性を含めた溶媒抽出に関する情報を提供するため、ADAAMの誘電率や粘性、比重などの物性に加えて、水溶性のAn錯形成剤と組み合わせたときのAm/Cm分離比の変動について調査した。

DGA-ADAAM-DTBA (DAD)、DGA-DTBA II (D-D II)法によるAn/Ln抽出分離段数の検討

佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 金子 政志*; 北辻 章浩; 伴 康俊; 上田 祐生; 熊谷 友多

no journal, , 

我々は核燃料サイクルの確立のために、簡便なAn/Ln分離技術の開発を進めている。核変換や燃料製造の立場から、MA燃料に含まれるLn量をAnの1/10以下になるよう求められている。これは、高レベル廃液組成からAnを100%回収しなおかつLnを1/300-1/400にするというかなり厳しい制約である。An/Ln分離法として、我々はDGA抽出剤とDTBAというマスキング剤を用いる手法(D-D II法)とDGA-ADAAM-DTBAの3種試薬を組み合わせたDAD法を提案している。核燃料サイクル実現性を高めるため、より少ない抽出-分離段数での分離を目指した。バッチ式多段抽出を行い、D-D II法ではおよそ20段の抽出-分離段数でAnを100%回収しなおかつLnを1/300程度にすることができた。Am/Cm分離を含めるDAD法では、30段の多段抽出で目標達成が可能であることが分かった。