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箕輪 一希*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 高畠 容子; 宮崎 康典; 伴 康俊; 松浦 治明*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165496_1 - 165496_6, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)X線吸収端構造(XANES)分析とカラム試験により希土類のアルキルジアミドアミン(ADAAM)含浸吸着材への選択性を考察した。さらに高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイド(MA)の模擬物質として希土類を実験に利用する蓋然性の高さを、ADAAMの窒素原子と希土類イオンの相互作用により証明した。LaとCeはADAAM中のアミンの窒素原子と相互に作用することを証明し、N-K端におけるXANESスペクトルにて検討に供した希土類においてピークシフトが観察されたことから、ソフトな相互作用が希土類の選択性に関与することを明らかにした。また、ADAAM含浸吸着材において希土類の選択性に関する要因はMAのそれと同じであることから、希土類がMAの模擬物質として適していることを示した。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.883 - 893, 2024/07
被引用回数：4 パーセンタイル：67.23(Nuclear Science & Technology)アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。
木下 了磨; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Hydrometallurgy, 222, p.106159_1 - 106159_12, 2023/10
被引用回数：2 パーセンタイル：20.98(Metallurgy & Metallurgical Engineering)原子力機構が開発した金属イオンの抽出剤NTAアミド(C6)の適用性を、一般産業分野における利用も視野にいれて各種の金属について調べた。塩化物イオンと高い反応性を持つ20種の金属イオンの溶媒抽出を行い、抽出しやすさや反応性を確認した。これらの金属は塩酸溶液でアニオン種として溶存するが、NTAアミドは第3級アミンを持ち塩酸溶液でプロトネーションを起こしカチオン性となるため、イオン対抽出反応が起こる。金属イオンの分配比は硝酸系より塩酸系で高く、金属イオン:NTAアミドのモル比が1:1で有機相に抽出される。12族の3種の元素(Zn, Cd, Hg)を取り上げ、DFT計算でイオン対抽出のモデリングを行い、分配比を算出し、実測値と同じ傾向であることを確かめた。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09
被引用回数：3 パーセンタイル：32.22(Chemistry, Analytical)NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl
(H
O)
とRhCl
(HO)
と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊
Analytical Sciences, 39(8), p.1341 - 1348, 2023/08
被引用回数：5 パーセンタイル：51.99(Chemistry, Analytical)原子力機構では再処理で発生した高レベル廃液中のマイナーアクチノイド(MA)を抽出分離する新しい技術として、SELECTプロセスを提案している。SELECTプロセスにおけるMA分離は、MA及び希土類(RE)の一括回収、MAとREの分離及びAmとCmの分離ステップから構成されておいり、各ステップにおいて3種類の実用的な抽出剤が用いられている。このステップ構成は水相の硝酸濃度調整を容易にしているが、CmとNdの分離係数が小さく、多くの分離段数が必要となる。そこで、本研究ではADAAM(EH)とHONTAの混合溶媒を適用したAmのみの分離を検討した。同混合溶媒は、高硝酸濃度においてAm及び軽ランタノイド(La, Ce, Pr及びNd)を抽出し、Cm, Y及び中重ランタノイドは水相に残存した。その後、低硝酸濃度条件で軽ランタノイドは同混合溶媒から逆抽出される。さらに、Amは0.2又は5mol/Lの硝酸濃度条件で逆抽出される。この混合溶媒を使用した方法では、分離係数の小さいCmとNdとの分離を回避することができ、さらにAmは1回の抽出操作及び2回の逆抽出操作でCm及びREから分離可能であり、SELECTプロセスの分離段数の削減が見込まれる。
金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎
Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12
被引用回数：24 パーセンタイル：78.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)
]
と[M(ADAAM)(NO)(H
O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。
小倉 紘一*; 浅野 雅春; 安田 仲宏*; 吉田 勝
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 185(1-4), p.222 - 227, 2001/12
被引用回数：33 パーセンタイル：88.83(Instruments & Instrumentation)放射線感受性の高い素材の開発を進めているが、ジエチレングリコール・ビス・アリルカーボネート(CR-39)に感温材料で知られているN-イソプロピルアクリルアミド(NIPAAm)を少量添加した共重合体(TNF-1)がLETで10keV/
mの粒子を検出できることがわかった。また、このTNF-1は27MeVのプロトンも検出できた。このようなTNF-1はCR-39/NIPAAm(99/1)中に0.01%の酸化防止剤(ナウガード)を添加し、70
で24h反応させて作製した。得られたTNF-1は透明な1mm厚さのプラスチック板であった。この論文では、このTNF-1を用いて宇宙線測定,中性子測定そして重粒子線による癌治療時のモニタリングなどのドシメトリーについて検討し、従来素材のCR-39(TD-1)と比較した。
松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 樋川 智洋
no journal, ,
核燃料サイクルの放射性廃棄物減容・有害度低減化のため、新規な再処理・MA分離プロセスである「SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)を開発した。SELECTプロセスで利用する全ての抽出剤は、JAEAにおいて開発しCHON原則に合致している。再処理では、TBPに替わる抽出剤としてモノアミドを採用し、MA+RE回収プロセスでは、高い効率でMAを回収可能なTDdDGA、MA/RE分離プロセスとAm/Cm分離プロセスでは、それぞれHONTA, ADAAM抽出剤を開発した。これらは、全て使用後の処理において焼却して完全にガス化することが可能である。また分離プロセス内で添加する他の試薬類についてもCHON原則に合うものを使用し、プロセスから発生する廃棄物を最小化した。SELECTプロセスについて、使用済燃料及び高レベル廃液を用いた実証試験を実施した。再処理ではU溶液及びU+Pu混合溶液を回収し、MA分離ではMAをアメリシウムとキュリウムの混合溶液として回収した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
マイナーアクチノイド(MA)に対する優れた選択能と高い実用性を持つ、ハイブリッド型(窒素ドナー+酸素ドナー)抽出剤であるアルキルジアミドアミン(ADAAM)を用い、高レベル廃液(HLLW)中からAmを分離する方法について検討した。ドデカンで希釈したADAAMは、模擬HLLW中の元素のうちAm, La, Ce, Pr, Nd及びMoを抽出した。次に、ジエチレントリアミン五酢酸(DTPA), マロン酸及び硝酸アンモニウムの混合溶液で逆抽出を行い、抽出された元素の中からAmのみを高い割合(約95%)で分離することに成功した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 森田 圭介; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; et al.
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となっている。また、核変換用燃料を取り扱う上で、発熱性のキュリウム(Cm)をアメリシウム(Am)から除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い2種類の抽出剤HONTAとADAAMを用い、これらを混合して用いる新しい分離法によって、模擬HLLW中からAmのみを効率的に分離することに成功した。
加藤 潤; 今泉 憲*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 金田 由久*; 大澤 紀久*
no journal, ,
福島第一原子力発電所で発生する炭酸塩スラリーの模擬スラリーを含有するセメント及びAAM固化体を作製し、
線照射試験における水素ガス発生量を評価した。得られたデータは、既報で報告した廃棄物を含有しない固化体のデータと比較し、炭酸塩スラリーを含有することの水素ガス発生量への影響を評価した。
谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 金田 由久*; 大澤 紀久*; et al.
no journal, ,
セメントやAAMによる固化処理プロセス(低温処理技術)の成立性および固化体性能は、汚染水処理から発生する様々な廃棄物の物理化学的性状の影響を受け、廃棄物の性状によっては混練中の急結といった処理プロセス自体が成立しない事態も起こりうる。このため実処理に先立ち、対象廃棄物の低温固化処理に対する適用可能性を簡易に検査・評価する手法を検討した。試験概要及び得られた検討結果の一部を紹介する。
角田 あやか; 大曽根 理*; 平木 義久; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 工藤 勇*; Elakneswaran, Y.*; 佐藤 努*
no journal, ,
福島第一原子力発電所内の水処理二次廃棄物に対する、K系アルカリ刺激材料(AAM)の固化適用性検討に必要な物性データ取得のため、圧縮強度試験および線照射による水素発生量の測定を行った。本試験項目において、K系AAM固化体は粉体材料の種類により異なる傾向を示すことが分かった。また、圧縮強度試験において、K系AAMは粉体材料の種類により他の固化材料と同程度の強度を有することが分かった。
菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 川戸 陸也*; 金田 由久*; 柴田 真仁*; 芳賀 和子*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理において生じる炭酸塩スラリーに対する、低温固化処理材料の適用性評価に利用するデータの取得を目的とし、各種固化配合で作製した模擬炭酸塩スラリー混合セメント固化体およびAAM固化体について、基礎特性の評価を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。
金田 由久*; 芳賀 和子*; 柴田 真仁*; 大澤 紀久*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 川戸 陸也*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、セメント, AAM(アルカリ活性化材料)および模擬炭酸塩スラリー混合固化体を作成し、溶解試験を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。
平木 義久; 齋藤 利充*; 角田 あやか; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 工藤 勇*; Elakneswaran, Y.*; 佐藤 努*
no journal, ,
福島第一原子力発電所汚染水処理過程で発生する二次廃棄物の固化処理におけるK系アルカリ刺激材料(AAM)の適用可能性を示すため、実際の廃棄物処理における作業性に係る物性試験を実施した。模擬廃棄物を含まないK系AAMを作製し、粘度変化および凝結時間を測定した。得られたデータについて他の固化材料と比較した結果、流動性が高く、硬化が早いことが確認された。
岡田 諒*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 伴 康俊; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*
no journal, ,
MA回収プロセスの1つであるAm/Cm相互分離プロセスで有効であるADAAM抽出剤の性能評価として、抽出錯体のXAFS解析を行った。側鎖影響、硝酸濃度影響及びポリマー相互作用を確認できた。
角田 あやか; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 金田 由久*; 大澤 紀久*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理において発生する性状多様な廃棄物に対して、事前に低温固化処理可能性を判定する手法を検討している。本法において、かさ密度や発熱性等の廃棄物性状を定量的に取得し、判定基準を設定する必要がある。本研究では、試料面の高さや温度等を機械的に判定することを目的として、画像判定装置を導入し、画像から性状評価に用いる数値を取得するための検討を行った。
菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 川戸 陸也*; 金田 由久*; 坂本 亮*; 芳賀 和子*; 角田 あやか; 大杉 武史; 曽根 智之; et al.
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理において生じる鉄共沈スラリーに対する、低温固化処理材料の適用性評価に利用するデータの取得を目的とし、各種固化配合で作製した模擬鉄共沈スラリー混合セメント固化体およびAAM固化体について、基礎特性の評価を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。
