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佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 熊谷 友多
Journal of Molecular Liquids, 441, p.129013_1 - 129013_10, 2026/01
本研究で3種の軽白金族元素である、Ru, Rh, Pdの抽出、逆抽出による相互分離条件を決定した。ソフト配位子原子であるN又はSを用いて溶媒和抽出で効率的にPdを抽出、逆抽出できる。対して、RuとRhはアニオン性の金属イオンとカチオン性の抽出剤によるイオン対で抽出できる。陽、陰の両イオンは白金族元素を含む塩酸溶液中で存在し、その分配比はNTAアミドを用いてRuで100、Rhで10となる。3-6M HCl中、250
Cの加熱還流を施すことにより、高次のRu, Rh塩化物錯体を形成し、分配比を増大させる。これらの結果を利用して、3つの金属イオンの相互分離のフローダイアグラムを作成した。
宝徳 忍; 伴 康俊; 今田 未来; 北辻 章浩
JAEA-Technology 2025-009, 33 Pages, 2025/11
JAEA-Technology-2025-009.pdf:1.9MB
使用済燃料の再処理に伴って発生する高レベル廃液(HLLW)には、発熱性核種であるSr-90、Y-90、Cs-137、Ba-137m及びAm-241が含まれており、これらの分離回収は高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減につながる。さらに、分離回収した元素及び核種を精製することで、資源としての有効利用も見込まれる。本試験では、Srレジン及びPbレジンを用いたSrの抽出クロマト分離、リンモリブデン酸アンモニウム(AMP)を用いたCsの共沈分離、アルキルジアミドアミン(ADAAM)を用いたAmの溶媒抽出分離に関する技術開発として、Cs及びSr分離について硝酸溶液系でのコールド試験を行った。その結果を踏まえて、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の使用済燃料溶解液を使用して各元素を分離するホット試験を実施し、分離した溶液中に含まれる各成分について分析した。Srの抽出クロマト分離では、Srの吸着条件及び溶離条件として硝酸濃度8mol/L及び0.02mol/Lを適用することにより、他の元素から大部分を分離した。CsのAMPによる共沈分離では、硝酸濃度3.1mol/LのHLLW試験液にAMPを添加することにより99.9%以上のCsを選択的に共沈させた。AmのADAAMによる溶媒抽出では、バッチ法による一回の抽出処理によってAmの81.4%を回収した。本手法を用いることによってSr、Cs及びAmはそれぞれ効果的に分離回収できており、その有効性を実証した。
Chaerun, R. I.; 佐藤 淳也; 平木 義久; 吉田 幸彦; 佐藤 努*; 大杉 武史
Construction and Building Materials, 500, p.144270_1 - 144270_10, 2025/11
アルカリ活性化材料(AAMs)、特にメタカオリンを原料とするものは、その高密度な微細構造と化学的耐久性により、有害廃棄物の固定化に用いる持続可能なバインダーとして大きな注目を集めている。これらの非晶質アルミノケイ酸塩構造は、有害物質を効果的にカプセル化し、環境リスクを低減することができる。しかし、この非晶質ネットワークの安定性を維持することは容易ではなく、特にナトリウム(Na
))を多く含む前駆体を使用する場合、過剰なNaが結晶化を促進し、マトリックスの完全性を損なうことが知られている。本研究では、主にカリウム(K))で活性化されたメタカオリン系AAMsにおけるNa+濃度が構造安定性に与える影響を体系的に検討した。その目的は、非晶質構造を保持し化学的安定性を維持できるNa取り込みの閾値を明らかにすることである。透過型電子顕微鏡(TEM)、ラマン分光法、熱力学モデリングを用いて、さまざまなNa:Kモル比におけるK-AAMsの構造進化を解析した。その結果、Na:K比が高い場合には、ナノポアの形成やNaに富むゼオライト相の早期結晶化が生じ、マトリックスの安定性が低下することが明らかとなった。一方で、非晶質ネットワークを維持し、アルミノケイ酸塩骨格を保つ最適なNa:K比が特定された。これらの知見は、高耐久かつ先進的な廃棄物固定化技術に向けたK-AAMsの最適化に有用な指針を提供するものである。
佐々木 祐二; 金子 政志; 熊谷 友多; 伴 康俊
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.202 - 204, 2025/09
2種の抽出剤(TODGA, ADAAM)と1種のマスキング剤(DTBA)が原子力機構で開発された。TODGAはアクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の同時抽出、DTBAはAnとLnの相互分離、ADAAMは高いAm/Cm分離比(6)を示す。これらの試薬を使って、LnからAnの有効な分離法やAmの単離を検討した。ここではTODGA, DTBA, ADAAMを使った基礎的な抽出挙動を示し、An+Ln一括抽出、An/Ln分離、Am/Cm分離の有効な水相、有機相条件を提案する。
箕輪 一希*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 高畠 容子; 宮崎 康典; 伴 康俊; 松浦 治明*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165496_1 - 165496_6, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)X線吸収端構造(XANES)分析とカラム試験により希土類のアルキルジアミドアミン(ADAAM)含浸吸着材への選択性を考察した。さらに高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイド(MA)の模擬物質として希土類を実験に利用する蓋然性の高さを、ADAAMの窒素原子と希土類イオンの相互作用により証明した。LaとCeはADAAM中のアミンの窒素原子と相互に作用することを証明し、N-K端におけるXANESスペクトルにて検討に供した希土類においてピークシフトが観察されたことから、ソフトな相互作用が希土類の選択性に関与することを明らかにした。また、ADAAM含浸吸着材において希土類の選択性に関する要因はMAのそれと同じであることから、希土類がMAの模擬物質として適していることを示した。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.883 - 893, 2024/07
被引用回数：4 パーセンタイル：68.50(Nuclear Science & Technology)アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。
木下 了磨; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Hydrometallurgy, 222, p.106159_1 - 106159_12, 2023/10
被引用回数：2 パーセンタイル：16.21(Metallurgy & Metallurgical Engineering)原子力機構が開発した金属イオンの抽出剤NTAアミド(C6)の適用性を、一般産業分野における利用も視野にいれて各種の金属について調べた。塩化物イオンと高い反応性を持つ20種の金属イオンの溶媒抽出を行い、抽出しやすさや反応性を確認した。これらの金属は塩酸溶液でアニオン種として溶存するが、NTAアミドは第3級アミンを持ち塩酸溶液でプロトネーションを起こしカチオン性となるため、イオン対抽出反応が起こる。金属イオンの分配比は硝酸系より塩酸系で高く、金属イオン:NTAアミドのモル比が1:1で有機相に抽出される。12族の3種の元素(Zn, Cd, Hg)を取り上げ、DFT計算でイオン対抽出のモデリングを行い、分配比を算出し、実測値と同じ傾向であることを確かめた。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09
被引用回数：3 パーセンタイル：25.22(Chemistry, Analytical)NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl
(H
O)
とRhCl
(HO)
と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊
Analytical Sciences, 39(8), p.1341 - 1348, 2023/08
被引用回数：5 パーセンタイル：42.98(Chemistry, Analytical)原子力機構では再処理で発生した高レベル廃液中のマイナーアクチノイド(MA)を抽出分離する新しい技術として、SELECTプロセスを提案している。SELECTプロセスにおけるMA分離は、MA及び希土類(RE)の一括回収、MAとREの分離及びAmとCmの分離ステップから構成されておいり、各ステップにおいて3種類の実用的な抽出剤が用いられている。このステップ構成は水相の硝酸濃度調整を容易にしているが、CmとNdの分離係数が小さく、多くの分離段数が必要となる。そこで、本研究ではADAAM(EH)とHONTAの混合溶媒を適用したAmのみの分離を検討した。同混合溶媒は、高硝酸濃度においてAm及び軽ランタノイド(La, Ce, Pr及びNd)を抽出し、Cm, Y及び中重ランタノイドは水相に残存した。その後、低硝酸濃度条件で軽ランタノイドは同混合溶媒から逆抽出される。さらに、Amは0.2又は5mol/Lの硝酸濃度条件で逆抽出される。この混合溶媒を使用した方法では、分離係数の小さいCmとNdとの分離を回避することができ、さらにAmは1回の抽出操作及び2回の逆抽出操作でCm及びREから分離可能であり、SELECTプロセスの分離段数の削減が見込まれる。
金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎
Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12
被引用回数：24 パーセンタイル：80.28(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)
]
と[M(ADAAM)(NO)(H
O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。
小倉 紘一*; 浅野 雅春; 安田 仲宏*; 吉田 勝
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 185(1-4), p.222 - 227, 2001/12
被引用回数：33 パーセンタイル：88.70(Instruments & Instrumentation)放射線感受性の高い素材の開発を進めているが、ジエチレングリコール・ビス・アリルカーボネート(CR-39)に感温材料で知られているN-イソプロピルアクリルアミド(NIPAAm)を少量添加した共重合体(TNF-1)がLETで10keV/
mの粒子を検出できることがわかった。また、このTNF-1は27MeVのプロトンも検出できた。このようなTNF-1はCR-39/NIPAAm(99/1)中に0.01%の酸化防止剤(ナウガード)を添加し、70
で24h反応させて作製した。得られたTNF-1は透明な1mm厚さのプラスチック板であった。この論文では、このTNF-1を用いて宇宙線測定,中性子測定そして重粒子線による癌治療時のモニタリングなどのドシメトリーについて検討し、従来素材のCR-39(TD-1)と比較した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル放射性廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となる。また、核変換用燃料を取り扱う上で、アメリシウム(Am)から発熱性のキュリウム(Cm)を除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い新抽出剤のADAAMを用いた新しいAm分離法を開発し、良好な分離を得ることに成功した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 森田 圭介; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; et al.
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となっている。また、核変換用燃料を取り扱う上で、発熱性のキュリウム(Cm)をアメリシウム(Am)から除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い2種類の抽出剤HONTAとADAAMを用い、これらを混合して用いる新しい分離法によって、模擬HLLW中からAmのみを効率的に分離することに成功した。
加藤 潤; 今泉 憲*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 金田 由久*; 大澤 紀久*
no journal, ,
福島第一原子力発電所で発生する炭酸塩スラリーの模擬スラリーを含有するセメント及びAAM固化体を作製し、
線照射試験における水素ガス発生量を評価した。得られたデータは、既報で報告した廃棄物を含有しない固化体のデータと比較し、炭酸塩スラリーを含有することの水素ガス発生量への影響を評価した。
谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 金田 由久*; 大澤 紀久*; et al.
no journal, ,
セメントやAAMによる固化処理プロセス(低温処理技術)の成立性および固化体性能は、汚染水処理から発生する様々な廃棄物の物理化学的性状の影響を受け、廃棄物の性状によっては混練中の急結といった処理プロセス自体が成立しない事態も起こりうる。このため実処理に先立ち、対象廃棄物の低温固化処理に対する適用可能性を簡易に検査・評価する手法を検討した。試験概要及び得られた検討結果の一部を紹介する。
角田 あやか; 大曽根 理*; 平木 義久; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 工藤 勇*; Elakneswaran, Y.*; 佐藤 努*
no journal, ,
福島第一原子力発電所内の水処理二次廃棄物に対する、K系アルカリ刺激材料(AAM)の固化適用性検討に必要な物性データ取得のため、圧縮強度試験および線照射による水素発生量の測定を行った。本試験項目において、K系AAM固化体は粉体材料の種類により異なる傾向を示すことが分かった。また、圧縮強度試験において、K系AAMは粉体材料の種類により他の固化材料と同程度の強度を有することが分かった。
菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 川戸 陸也*; 金田 由久*; 柴田 真仁*; 芳賀 和子*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理において生じる炭酸塩スラリーに対する、低温固化処理材料の適用性評価に利用するデータの取得を目的とし、各種固化配合で作製した模擬炭酸塩スラリー混合セメント固化体およびAAM固化体について、基礎特性の評価を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。
岡田 諒*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 伴 康俊; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*
no journal, ,
MA回収プロセスの1つであるAm/Cm相互分離プロセスで有効であるADAAM抽出剤の性能評価として、抽出錯体のXAFS解析を行った。側鎖影響、硝酸濃度影響及びポリマー相互作用を確認できた。
平木 義久; 角田 あやか; 齋藤 利充*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; Elakneswaran, Y.*; 佐藤 努*
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)で発生する水処理二次廃棄物の固化処理について、K系アルカリ活性材料(AAM)の適用可能性を示すため、模擬廃棄物を混合させた際の物性に対する影響の把握を目的とし、粘度および圧縮強度を測定した。得られた物性について廃棄物を混合しない系(母材)および他の固化材料と比較を行った。K系AAMは廃棄物を混合した場合でも高い流動性があり、圧縮強度の低下が他の材料より小さい傾向が確認された。
