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佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.883 - 893, 2024/07
被引用回数：3 パーセンタイル：67.98(Nuclear Science & Technology)アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。
木下 了磨; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Hydrometallurgy, 222, p.106159_1 - 106159_12, 2023/10
被引用回数：2 パーセンタイル：14.99(Metallurgy & Metallurgical Engineering)原子力機構が開発した金属イオンの抽出剤NTAアミド(C6)の適用性を、一般産業分野における利用も視野にいれて各種の金属について調べた。塩化物イオンと高い反応性を持つ20種の金属イオンの溶媒抽出を行い、抽出しやすさや反応性を確認した。これらの金属は塩酸溶液でアニオン種として溶存するが、NTAアミドは第3級アミンを持ち塩酸溶液でプロトネーションを起こしカチオン性となるため、イオン対抽出反応が起こる。金属イオンの分配比は硝酸系より塩酸系で高く、金属イオン:NTAアミドのモル比が1:1で有機相に抽出される。12族の3種の元素(Zn, Cd, Hg)を取り上げ、DFT計算でイオン対抽出のモデリングを行い、分配比を算出し、実測値と同じ傾向であることを確かめた。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09
被引用回数：3 パーセンタイル：14.27(Chemistry, Analytical)NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl
(H
O)
とRhCl
(HO)
と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊
Analytical Sciences, 39(8), p.1341 - 1348, 2023/08
被引用回数：4 パーセンタイル：54.93(Chemistry, Analytical)原子力機構では再処理で発生した高レベル廃液中のマイナーアクチノイド(MA)を抽出分離する新しい技術として、SELECTプロセスを提案している。SELECTプロセスにおけるMA分離は、MA及び希土類(RE)の一括回収、MAとREの分離及びAmとCmの分離ステップから構成されておいり、各ステップにおいて3種類の実用的な抽出剤が用いられている。このステップ構成は水相の硝酸濃度調整を容易にしているが、CmとNdの分離係数が小さく、多くの分離段数が必要となる。そこで、本研究ではADAAM(EH)とHONTAの混合溶媒を適用したAmのみの分離を検討した。同混合溶媒は、高硝酸濃度においてAm及び軽ランタノイド(La, Ce, Pr及びNd)を抽出し、Cm, Y及び中重ランタノイドは水相に残存した。その後、低硝酸濃度条件で軽ランタノイドは同混合溶媒から逆抽出される。さらに、Amは0.2又は5mol/Lの硝酸濃度条件で逆抽出される。この混合溶媒を使用した方法では、分離係数の小さいCmとNdとの分離を回避することができ、さらにAmは1回の抽出操作及び2回の逆抽出操作でCm及びREから分離可能であり、SELECTプロセスの分離段数の削減が見込まれる。
金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎
Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12
被引用回数：24 パーセンタイル：78.76(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)
]
と[M(ADAAM)(NO)(H
O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。
小倉 紘一*; 浅野 雅春; 安田 仲宏*; 吉田 勝
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 185(1-4), p.222 - 227, 2001/12
被引用回数：33 パーセンタイル：88.98(Instruments & Instrumentation)放射線感受性の高い素材の開発を進めているが、ジエチレングリコール・ビス・アリルカーボネート(CR-39)に感温材料で知られているN-イソプロピルアクリルアミド(NIPAAm)を少量添加した共重合体(TNF-1)がLETで10keV/
mの粒子を検出できることがわかった。また、このTNF-1は27MeVのプロトンも検出できた。このようなTNF-1はCR-39/NIPAAm(99/1)中に0.01%の酸化防止剤(ナウガード)を添加し、70
で24h反応させて作製した。得られたTNF-1は透明な1mm厚さのプラスチック板であった。この論文では、このTNF-1を用いて宇宙線測定,中性子測定そして重粒子線による癌治療時のモニタリングなどのドシメトリーについて検討し、従来素材のCR-39(TD-1)と比較した。
松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.
no journal, ,
原子力エネルギーを継続して利用していくためには、高レベル廃棄物の放射能毒性の低減化と減容化は重要な課題である。分離変換技術はこれらを解決する有効な方策であると期待されている。原子力機構では、高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収し、核変換システムに供給するためのMA分離プロセスの開発を進めている。このMA分離プロセスは3つの分離ステップから構成されている。An(III)・RE一括回収プロセスでは、高レベル廃液から高い効率でMAを回収可能なTDdDGA抽出剤を開発し、An(III)/RE相互分離プロセス及びAm/Cm分離プロセスでは、抽出剤としてそれぞれHONTAとADAAMを開発した。これらの抽出剤は、すべてCHON原則に合った構造で、プロセスから発生する廃棄物の低減化に寄与している。このMA分離プロセスは、高レベル廃液の模擬液及び実液による連続抽出試験によって、その分離性能を評価した。
大杉 武史
no journal, ,
日本原子力学会BE部会セッション「廃棄体技術基準の性能規定化と受入基準の導入」において、廃棄体技術基準の性能規定化の導入に関連して、これまでに実施している固型化技術開発の概要を紹介するとともに、技術開発において抱える課題等について紹介する。
金田 由久*; 芳賀 和子*; 柴田 真仁*; 藏永 萌*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 加藤 潤; 大杉 武史; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、セメント及びAAM(アルカリ活性化材料)の試験体を作製し、溶出試験を行った。
菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 川戸 陸也*; 金田 由久*; 柴田 真仁*; 芳賀 和子*; 谷口 拓海; 大杉 武史; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理により生じる廃棄物に対する、低温固化処理技術の適用性評価に利用するデータの取得を目的として実施した、セメント固化体およびAAM(アルカリ活性化材料)固化体の特性評価研究の概要を紹介する。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
現在、日本原子力研究開発機構では高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術であるSELECTプロセスの研究開発を行っている。SELECTプロセスにおいて、マイナーアクチノイド(MA)に対する高い分離能と高い実用性を持つ抽出剤(HONTA、ADAAM)が開発された。2種の抽出剤(HONTA, ADAAM)を混合して用い、MAと希土類元素(RE)との相互分離について検討した結果、非常に良好な相互分離を達成できた。さらに、本研究ではアメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の良好な分離係数が得られ、効率的なAmの単独回収にも成功した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル放射性廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となる。また、核変換用燃料を取り扱う上で、アメリシウム(Am)から発熱性のキュリウム(Cm)を除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い新抽出剤のADAAMを用いた新しいAm分離法を開発し、良好な分離を得ることに成功した。
金田 由久*; 芳賀 和子*; 柴田 真仁*; 大澤 紀久*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 川戸 陸也*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、セメント, AAM(アルカリ活性化材料)および模擬炭酸塩スラリー混合固化体を作成し、溶解試験を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。
平木 義久; 齋藤 利充*; 角田 あやか; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎; 工藤 勇*; Elakneswaran, Y.*; 佐藤 努*
no journal, ,
福島第一原子力発電所汚染水処理過程で発生する二次廃棄物の固化処理におけるK系アルカリ刺激材料(AAM)の適用可能性を示すため、実際の廃棄物処理における作業性に係る物性試験を実施した。模擬廃棄物を含まないK系AAMを作製し、粘度変化および凝結時間を測定した。得られたデータについて他の固化材料と比較した結果、流動性が高く、硬化が早いことが確認された。
角田 あやか; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 金田 由久*; 大澤 紀久*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理において発生する性状多様な廃棄物に対して、事前に低温固化処理可能性を判定する手法を検討している。本法において、かさ密度や発熱性等の廃棄物性状を定量的に取得し、判定基準を設定する必要がある。本研究では、試料面の高さや温度等を機械的に判定することを目的として、画像判定装置を導入し、画像から性状評価に用いる数値を取得するための検討を行った。
菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 川戸 陸也*; 金田 由久*; 坂本 亮*; 芳賀 和子*; 角田 あやか; 大杉 武史; 曽根 智之; et al.
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理において生じる鉄共沈スラリーに対する、低温固化処理材料の適用性評価に利用するデータの取得を目的とし、各種固化配合で作製した模擬鉄共沈スラリー混合セメント固化体およびAAM固化体について、基礎特性の評価を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。
金田 由久*; 芳賀 和子*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 角田 あやか; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、模擬炭酸塩スラリー(CS),模擬鉄共沈スラリー(IS)のセメントおよびAAM(アルカリ活性化材料)固化体製作時に模擬核種を添加し、模擬核種の浸出試験を行った。
高橋 裕太; 角田 あやか; 榎本 真由*; 今泉 憲*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉作業で生じる水処理二次廃棄物を、普通ポルトランドセメント(OPC)やアルカリ活性材料(AAM)で固化体とした場合の固型化材に応じた発熱影響を評価する目的で、放射線輸送解析及び熱伝搬解析を行い、固型化材の密度及び熱伝導率が固化体最大温度に与える影響を明らかにした。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 宝徳 忍; 森田 圭介; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
現在、日本原子力研究開発機構では高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術であるSELECTプロセスの研究開発を行っている。SELECTプロセスにおいて、マイナーアクチノイド(MA)に対する高い分離能と高い実用性を持つ抽出剤(HONTA, ADAAM)が開発された。本研究では、2種の抽出剤(HONTA, ADAAM)を混合した新しい手法について検討した結果、模擬HLLW中からアメリシウムのみを効率的に分離することに成功した。
