Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2023.07.003

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

Optimization of dissolved hydrogen concentration for mitigating corrosive conditions of pressurised water reactor primary coolant under irradiation, 2; Evaluation of electrochemical corrosion potential

端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘; 内田 俊介; Lister, D. H.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.867 - 880, 2023/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2127955

PWR一次冷却水中の腐食環境評価の1つの主要な目的は、主な構造材への悪影響を抑えつつ、PWRにおける一次冷却材応力腐食割れ(PWSCC)を抑制するための最適水素濃度を決定することにある。この目的に資するため、本研究ではラジオリシス解析と腐食電位(ECP)解析を併用したECP評価手法を提案した。前報では、ラジオリシス解析結果について報告した。この結果を踏まえて本報ではECP解析結果を報告する。ECP解析は混成電位モデルと酸化物層成長モデルを組み合わせたものであり、元々BWR用に開発したものである。本研究ではこれにLiとHのアノード分極曲線への影響を取り入れ、PWR用に拡張した。解析結果を過去のINCAインパイルループでの実験結果やその他の実験結果と比較し、本解析により100mVの誤差でECPを再現可能であることを示した。

Local electronic structure of interstitial hydrogen in MgH inferred from muon study

門野 良典*; 平石 雅俊*; 岡部 博孝*; 幸田 章宏*; 伊藤 孝

Journal of Physics; Condensed Matter, 35(28), p.285503_1 - 285503_13, 2023/07

https://doi.org/10.1088/1361-648X/acccc7

Magnesium hydride has great potential as a solid hydrogen (H) storage material because of its high H storage capacity of 7.6 wt%. However, its slow hydrogenation and dehydrogenation kinetics and the high temperature of 300 C required for decomposition are major obstacles to small-scale applications such as automobiles. The local electronic structure of interstitial H in MgH is an important fundamental knowledge in solving this problem, which has been studied mainly based on density functional theory (DFT). However, few experimental studies have been performed to assess the results of DFT calculations. We have therefore introduced muon (Mu) as pseudo-H into MgH and investigated the corresponding interstitial H states by analyzing their electronic and dynamical properties in detail. As a result, we observed multiple Mu states similar to those observed in wide-gap oxides, and found that their electronic states can be attributed to relaxed-excited states associated with donor/acceptor levels predicted by the recently proposed ambipolarity model. This provides an indirect support for the DFT calculations on which the model is based via the donor/acceptor levels. An important implication of the muon results for improved hydrogen kinetics is that dehydrogenation, serving as a reduction for hydrides, stabilises the interstitial H state.

モンテカルロ・シミュレーションによる核破砕パルス中性子源水銀標的容器におけるキャビテーション損傷予測

涌井 隆; 高岸 洋一*; 二川 正敏; 田邉 誠*

実験力学, 23(2), p.168 - 174, 2023/06

核破砕中性子源の水銀ターゲット容器において、陽子ビームが水銀に入射することにより、容器内面にキャビテーション損傷が生じる。気泡核の位置や衝撃圧力分布のばらつきを考慮して、モンテカルロ・シミュレーションを用いたキャビテーション損傷の予測方法を提案した。実験より得られたキャビテーション損傷の分布とシミュレーションより得られた積算ひずみの分布を比較し、ベイズ最適化を用いた逆解析により、衝撃圧力の分布を評価した。ガウス分布を仮定した最大衝撃圧力の平均値及び広がりはそれぞれ3.1GPa及び1.2mであった。シミュレーション結果は実験結果を再現しており、本評価手法が有効であると言える。

Experiment and numerical simulation of pulsation flow in single channel for Li-7 enrichment technology development by MCCCE method

堀口 直樹; 吉田 啓之; 北辻 章浩; 長谷川 信*; 岸本 忠史*

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 7 Pages, 2023/05

我が国のエネルギー安全保障の観点および環境負荷低減の観点から、軽水炉の連続運転が不可欠である。PWRの水質管理にはLi-7イオンを濃縮したpH調整剤が必要であり、Li-7濃縮技術の開発が重要課題の一つである。環境負荷の少ない技術としてマルチチャンネル向流電気泳動(MCCCE)法が開発されている。これを実用化するためには、チャネル内のLi-7イオン挙動を把握し、Li-7と他同位体を分離させるため実験条件を最適化する必要がある。本報告では、実機の単一チャンネル内のLi-7イオン挙動を把握することを目的に、原子力機構で開発した粒子追跡機能を有するCFDコードTPFIT-LPTをベースとしたイオン挙動の数値シミュレーション手法を開発した。本手法では、電場下のイオンの運動を、電場による速度を粒子に付加して運動させることで模擬した。同位体の運動の差異は付加速度の大きさを変更して表現した。また、個々のイオン挙動を実験計測することは不可能であるが、数値シミュレーションの検証の為に、バルク流体の流速を測定することが重要であると考えた。そこで、実機の単一チャンネルを簡略化したラボスケール実験装置を開発し粒子画像流速計測法(PIV)により流速を測定することとした。実験装置には、実機の実験条件の一つであり数値シミュレーションで難しい条件の一つである脈動流条件を設定し、流速を測定した。結果として、脈動流が再現されることを確認した。この脈動流の実験データを数値シミュレーションの入口境界条件として設定し、数値シミュレーションを実施した。この結果として、電場の影響を受けたイオンが脈動しながら上流へ移動することを確認した。また、電場下の同位体の挙動の差異も確認した。

Conformation, hydration, and ligand exchange process of ruthenium nitrosyl complexes in aqueous solution; Free-energy calculations by a combination of molecular-orbital theories and different solvent models

城戸 健太朗; 金子 政志

Journal of Computational Chemistry, 44(4), p.546 - 558, 2023/02

AA2022-0469.pdf:1.33MB

https://doi.org/10.1002/jcc.27021

Distribution of solvent molecules near transition-metal complex is key information to comprehend the functionality, reactivity and so on. However, polarizable continuum solvent models still are the standard and conventional partner of molecular-orbital (MO) calculations in the solution system including transition-metal complex. In this study, we investigate the conformation, hydration structure and ligand substitution reaction between NO and HO in aqueous solution for [Ru(NO)(OH)(NO)] (), [Ru(NO)(OH)(NO)(ONO)] () and [Ru(NO)(OH)(NO)(HO)] () using a combination method of MO theories and a state-of-the-art molecular solvation technique (NI-MC-MOZ-SCF). In the complexes, the treatment is essentially required because except for nitrosyl ligand, a strong hydrogen bond is formed between the ligand and solvent water. These results are complementary to the data previously obtained by N NMR experiment. A dominant species is found in the complex conformers and, as expected, different between the solvent models, which reveals that molecular solvation beyond continuum media treatment are required for a reliable description of solvation near transition-metal complex. In the stability constant evaluation of ligand substitution reaction, similar to the previous reports, an assumption that considers the direct association between the dissociated nitrite anion and complex is useful to obtain a reliable stability constant.

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2022-050, 116 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-050.pdf:11.41MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究の目的は、1Fから発生する放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピを探索し、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案することである。この目的を達成するために、本研究では、以下の5つの項目について実施した。(1)陰イオン核種の保持性能を高めたアルカリ刺激材料の設計、(2)試験体の物性試験と評価、(3)パイロットサイズ試験体の作製と評価、(4)安全評価による処分システムの提案、(5)研究推進である。その結果、安全評価上重要な陰イオン核種であるヨウ素やセレンの高い保持性を有し、高い流動性、作業性十分な強度を有する安全な保管・処分を可能とするアルカリ刺激材料を用いた固化体のレシピが明らかとなり、実スケール固化体製作設備に必要な要素やプロセスをまとめ、これらを基に構想した混練装置および付帯設備の概略を示すことができた。

Experimental evidence for the significance of optical phonons in thermal transport of tin monosulfide

Wu, P.*; 村井 直樹; Li, T.*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 古府 麻衣子; 中島 健次; Xia, K.*; Peng, K.*; Zhang, Y.*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 25(1), p.013032_1 - 013032_11, 2023/01

https://doi.org/10.1088/1367-2630/acb3ed

The understanding of the lattice dynamics is essential for engineering the thermal transport properties in quantum materials. Based on the canonical point of view, acoustic phonons are believed to be the principal thermal carriers in heat flow. Here, in this work, optical phonons are elucidated to play a pivotal role in determining the lattice thermal conductivity in thermoelectric material SnS by using the state-of-the-art inelastic neutron scattering technique combined with first-principles calculations. Additionally, in contrast to acoustic phonons, optical phonons are observed to exhibit pronounced softening and broadening with temperature. Our observations not only shed light on the significance of the optical phonons in thermal transport but also provide a vital clue to suppress the propagation of optical phonons to optimize the thermoelectric performance of SnS.

遮蔽不要な臨界近接監視システム用ダイヤモンド中性子検出器の要素技術開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 高エネルギー加速器研究機構*

JAEA-Review 2022-031, 89 Pages, 2022/12

JAEA-Review-2022-031.pdf:8.45MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「遮蔽不要な臨界近接監視システム用ダイヤモンド中性子検出器の要素技術開発」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、遮蔽不要な臨界近接監視モニター用中性子検出器の要素技術を開発することを目的としている。実機は軽量かつ最大1kGy/hの高線環境下で数cps/nvの中性子検出感度が要求される。本研究では、炉雑音解析法からの要請を基にダイヤモンド中性子検出素子と耐放射線性集積回路技術を用いた信号処理・データ転送用集積回路を使用した計測要素を試作し、実機開発に必要なデータを取得する。また実機の使用を想定した臨界近接評価手法の検討も行う。令和3年度は、未臨界度測定手法についてFeynman-法により線計数/中性子計数の割合1の条件であれば、即発中性子減衰定数を測定できる見込みを得た。またシミュレーションにより定量評価を行い千個程度の中性子検出素子によって目標が達成されることを確認し、中性子検出素子の動作も確認した。これら検出素子の信号を高速で処理する1MGyまで動作する信号処理集積回路と512個検出素子が搭載できる基板を開発し集積回路を実装し全体の動作を確認した。1kGy/hの高線バックグランド下で動作するダイヤモンド検出素子に関しても、ダイヤモンド膜製造プロセス、電極生成プロセス等の改良により0.864kGy/hでの動作を確認した。

動作不能からの復帰を可能とする多連結移動ロボットの半自律遠隔操作技術の確立(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 電気通信大学*

JAEA-Review 2022-029, 37 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-029.pdf:1.89MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「動作不能からの復帰を可能とする多連結移動ロボットの半自律遠隔操作技術の確立」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究の大目的は、多連結移動ロボット共通の課題である関節部のスタック状態からの復帰方法の確立である。この大目的に対し、本研究ではシステムの冗長性を巧みに利用することにより、多連結移動ロボットがスタック状態から復帰するための制御方法の提案を行う。さらに、提案制御則を利用するためのインタフェースとして、スタック状態を認識できるような描画インタフェース、提案制御の目標指示を行うための操作インタフェースの開発を行い、検証用実機を用いてその有効性を検証する。