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-CsOHRizaal, M.; Luu, V. N.; 中島 邦久; 三輪 周平
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research 2024 (FDR2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10
Thermochemistry prevailing between gaseous CsOH and concrete main chemical phase CaCO at temperatures up to 570
C was investigated with various scenarios using the thermogravimetric method. The aim was to elucidate the decreasing behavior of cesium (Cs) trapping on CaCO observed in the transpiration method. A quasi-two-compartment platinum crucible was developed to realize co-measurements of both CsOH and CaCO during thermal treatment. Post-test X-ray diffraction was conducted to identify the chemical compound formed on the CaCO precursor. The early presence (timely sensitivity) of CsOH near the heated surface of CaCO was found to play a key role in the trapping (in the form of Cs
CO). Such a factor is crucial because, otherwise, the Ca(OH) would predominate the surface upon CaCO decomposition where leading to no reaction with CsOH.
三輪 周平; 唐澤 英年; 中島 邦久; 木野 千晶*; 鈴木 恵理子; 井元 純平
JAEA-Data/Code 2021-022, 32 Pages, 2023/01
JAEA-Data-Code-2021-022.pdf:1.41MBJAEA-Data-Code-2021-022(errata).pdf:0.17MB
東京電力福島第一原子力発電所の原子炉内におけるセシウム分布のより正確な予測に向けて、核分裂生成物の化学挙動データベースECUMEに格納されているステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルをシビアアクシデント解析コードSAMPSONに組み込んだ。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、当該モデルを構築した実験の結果を再現し、コードに誤りが無いことを確認した。また、SAMPSONに組み込まれた改良モデルのセシウム化学着挙動解析への有効性を確認するため、温度勾配管を有する装置を用いた実験の解析を実施した。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、実験の結果を再現し、SAMPSONにおけるノードジャンクションの設定方法、エアロゾル生成モデル、CsOH蒸気の飽和蒸気圧等の計算方法等の解析方法、そして改良モデルがセシウム化学吸着挙動解析に適用可能であることを確認した。また、セシウムがシビアアクシデント後に水相を介して移行したことから、原子炉内におけるセシウム分布を予測するためには、セシウム沈着物の水への溶解性の評価が前提となる。このため、ステンレス鋼へのセシウム化学吸着生成物の水への溶解性を調べた。ステンレス鋼304へのセシウム化学吸着生成物は、873Kから973Kで水溶性の高いCsFeO、973Kから1273Kで水溶性の低いCsFeSiO
、1073Kから1273Kで水溶性の低いCsSiO
であることが分かった。これらの結果から、セシウム化学吸着量に影響を与える原子炉内温度やCsOH蒸気種濃度のようなシビアアクシデント解析条件に応じて、セシウム化学吸着生成物の水への溶解性を予測できる可能性を得た。
Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Gou
llo, M.*
ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12
被引用回数：5 パーセンタイル：24.90(Chemistry, Multidisciplinary)This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (CrO layer) to form CsCrO on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (CsBO
5HO and CsB
O
4HO) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT (
400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.
三輪 周平; 宮原 直哉*; 中島 邦久; 井元 純平; 鈴木 恵理子
日本原子力学会誌ATOMO
, 63(12), p.825 - 829, 2021/12
沸騰水型原子炉のシビアアクシデント時において、制御材ホウ素は、被ばく低減等の観点で重要なセシウム等の化学挙動や移行挙動に大きな影響を与えることが示唆されており、環境放出量や炉内分布の予測に内在する大きな不確かさの要因であった。そこで、シビアアクシデント解析で考慮すべき重要な化学挙動を解明するため、炉内移行時の化学挙動評価を可能とする装置を開発して、セシウムの化学挙動を評価した。その結果を基に、シビアアクシデント解析コードで化学挙動を評価できるように化学反応解析の基盤となるデータセットやモデルから構成されるデータベースECUMEを整備した。
三輪 周平; 唐澤 英年; 木野 千晶*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 井元 純平
no journal, ,
改良した鋼材へのセシウム(Cs)化学吸着モデルをシビアアクシデント解析コードSAMPSONに適用して解析することで取得した東京電力福島第一原子力発電所(1F)圧力容器上部構造材への化学吸着量に係るデータ、実験等により取得した長期間の挙動を予測するための前提となる化学吸着生成物の化学形態や水溶性等に係るデータをもとに、1F圧力容器上部構造材におけるCs分布及び性状を検討した。その結果、1F各号機の圧力容器上部構造材において、水溶性が低く安定と考えられるCs化学吸着生成物量が既往モデルによる予測値に比べて低くなる可能性があることが分かった。
唐澤 英年; 三輪 周平; 木野 千晶*
no journal, ,
CsOH蒸気濃度等が与える影響を評価可能とするために開発した化学吸着モデルを組み込んだSA解析コードSAMPSONにより、福島第一原子力発電所事故時に圧力容器上部構造材に化学吸着したCs量を評価した。CsOH蒸気の濃度はMoの共存や温度降下によるエアロゾル生成により変化するため、本モデルに対する既往モデルの化学吸着量の割合は号機により変化した。これから、実機における化学吸着量評価には、既往モデルでは不十分であり本モデルの適用が必要であることが示された。
唐澤 英年; Rizaal, M.; 三輪 周平; 木野 千晶*
no journal, ,
SA解析において、FP挙動に関する化学反応の重要性が指摘されている。このため、先回(23春)、CsI挙動の温度依存性を評価したTeRRa実験を対象にし、ガス状ヨウ素の生成量をECUMEデータベースを用いた気相化学反応モデルにより評価した。今回、CsI挙動に及ぼすBの影響を評価したCsI-BO-TeRRa実験を対象にして気相化学反応モデルを検討した。実験では、BOを加えることによりガス状ヨウ素の生成量が約10倍増加した。この挙動を説明するため、Cs-I-H-O系反応機構にBOから生成するHBOとCsIやCsOHとの反応を追加したCs-I-B-H-O系反応機構を設定した。ECUMEデータベースの化学反応速度を用いた計算により、BOの追加によるガス状ヨウ素の増加(1,273Kで約26倍)を確認できた。高温でガス状ヨウ素が十分に生成するという結果が得られ、温度が下がっていく移行時の化学反応計算によりTeRRa実験を再現できる可能性を示した。
三輪 周平; 唐澤 英年
no journal, ,
軽水炉シビアアクシデント(SA)時における核分裂生成物挙動解析のための化学挙動データベースECUMEの開発の一環として、セシウムやヨウ素の化学挙動に与えるPWR制御材の影響を速度論的に評価できるように銀-インジウム-カドミウムを含む化学反応データセットを整備した。
O系での化学反応性評価唐澤 英年; 三輪 周平; 木野 千晶*
no journal, ,
シビアアクシデント(SA)時におけるガス状ヨウ素の生成挙動の評価には化学反応計算が必要である。今回、SA時のFP挙動モデルの見直しの一環として、Phebus-FPT1試験の一次系を対象にガス状ヨウ素の化学挙動を評価した。化学反応計算には、温度依存の化学反応速度と化学反応時間が必要である。ノードジャンクション法のSA解析では、化学反応時間はノード体積、すなわちノードサイズと体積流量から求める。今回の解析から、ガス状ヨウ素の化学挙動評価には、温度だけでなくノードサイズの考慮も必要なことを確認した。
鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 岡 弘*
no journal, ,
原子炉内の構造材に化学吸着したセシウム(Cs)の性状評価に資するために、過去に実施したステンレス鋼へのCs化学吸着の再現実験、熱力学データの整備及び熱力学平衡計算の結果を取り纏めるとともに、微細組織観察手法を用いた酸化層内部の化学形態の調査を実施し、温度条件ごとのCs化学吸着生成鬱の化学形態を評価した。その結果、873-973KではCs-Fe-O系、973-1273KではCs-Fe-Si-O系、1073-1273KではCs-Si-O系といった異なる化合物が生成することが分かった。
唐澤 英年; 三輪 周平; 木野 千晶*
no journal, ,
代表的なFPであるCsIの挙動を評価するために行われた温度勾配管を用いたTeRRa実験では、揮発性のヨウ素の生成が報告されている。今回、このCsI挙動を評価するため、化学反応モデルを作成・検討した。また、作成した化学反応モデルをSAMPSONに組込み、TeRRa実験の試解析を行った。解析結果は、ガス状ヨウ素の生成、エアロゾル生成、エアロゾル沈着などのCsI挙動の実験結果の傾向を説明できた。
三輪 周平; 中島 邦久; 唐澤 英年; Rizaal, M.; Luu, V. N.; Mohamad, A. B.
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所内のセシウム等のFPの分布や性状を把握することが廃炉に向けた重要な課題であり、日本原子力研究開発機構ではそれらに大きな影響を与えるFP化学に着目した基礎研究を実施し、事故時の原子力発電所内のFP化学を評価するためのデータベースECUMEを開発している。ECUMEは福島第一原子力発電所の事故により明らかになった重要な現象、例えば、セシウムの制御材ホウ素との反応や、構造材との反応に関するデータやモデルを収納している。近年の内部調査により明らかとなったシールドプラグでの高線量等の原因を明らかにするため、コンクリートや他の炉内物質との化学反応を調べ、モデル化を行い、ECUMEの更新を進めている。
鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 岡 弘*
no journal, ,
原子炉内の構造材に化学吸着したセシウム(Cs)の性状評価に資するために、過去に実施したステンレス鋼へのCs化学吸着の再現実験、熱力学データの整備及び熱力学平衡計算の結果を取り纏めるとともに、微細組織観察手法を用いた酸化層内部の化学形態の調査を実施し、温度条件ごとのCs化学吸着生成物の化学形態を評価した。その結果、873-973KではCs-Fe-O系、973-1273KではCs-Fe-Si-O系、1073-1273KではCs-Si-O系といった異なる化合物が生成することが分かった。
