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Mn L$$_{2,3}$$-edge EXAFS and magnetic EXAFS studies on the halfmetallic ferromagnet Co$$_{2}$$MnSi

向後 純也*; 藤原 秀紀*; 関山 明*; 斎藤 祐児; 梅津 理恵*; 二木 かおり*

Journal of the Physical Society of Japan, 91(3), p.034702_1 - 034702_12, 2022/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Physics, Multidisciplinary)

We report magnetic circular dichroism in extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) in a prototypical halfmetallic ferromagnet, Co$$_{2}$$MnSi. The EXAFS oscillations at the Mn L$$_{2,3}$$ edges are analyzed to obtain parameters used in the analysis of the magnetic EXAFS (MEXAFS). Theoretical calculations of MEXAFS spectra in Co$$_{2}$$MnSi show that the linear-path scatterings have larger contributions than the multiple triangular-path scatterings. Furthermore, the period of the oscillations in the MEXAFS spectra is shorter than that in the EXAFS spectra indicating that the far site contributions from the second to the fourth nearest neighbor Co and the third nearest Si atoms can strongly influence the MEXAFS oscillations, while the Mn atoms, despite the large magnetic moment, can have little contributions due to the interference of the spin components.


Crystal structure of U$$_{1-y}$$Ln$$_{y}$$O$$_{2-x}$$ (Ln = Gd, Er) solid solution

Pham, V. M.*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 秋山 大輔*; 永井 崇之; 岡本 芳浩

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153189_1 - 153189_9, 2021/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.09(Materials Science, Multidisciplinary)

純Ar及びAr-10%H$$_{2}$$雰囲気1973Kで8時間焼結させた(1-x)UO$$_{2}$$-xLnO$$_{1.5}$$ (Ln=Gd or Er; x= 0 to 0.4)試料の結晶構造変化を評価した。UO$$_{2}$$に対してLnO$$_{1.5}$$を添加した場合の構造への影響を、X線回折(XRD)及びX線吸収微細構造(XAFS)法によって調べた。UO$$_{2}$$にLnO$$_{1.5}$$を添加していくと、40mol%LnO$$_{1.5}$$組成まで、UO$$_{2}$$-LnO$$_{1.5}$$固溶体の格子定数が減少していった。これらの試料の格子定数の値は、化学量論比(U,Ln)O$$_{2.00}$$の固溶体とほぼ同じであったことから、試料中のO/M比は2.00に近い状態にあるとみられる。U原子L$$_{3}$$吸収端のXANES解析は、試料中のUの酸化数に関して、4価に加えて、より高い5価あるいは6価の生成を示した。また、EXAFS解析から、U-OとGd-Oの原子間距離はxの増加とともに減少したが、Er-Oの原子間距離は単調に減少しないことがわかった。


Speciation of cesium in tree tissues and its implication for uptake and translocation of radiocesium in tree bodies

田中 万也; 金指 努*; 竹中 千里*; 高橋 嘉夫*

Science of the Total Environment, 755(Part 2), p.142598_1 - 142598_8, 2021/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:32.67(Environmental Sciences)



Structural characterization of Eu-HONTA complexes by IBIL and EXAFS analyses

渡部 創; 佐野 雄一; 岡田 諒*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.60 - 65, 2020/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:35.09(Instruments & Instrumentation)



Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:52.06(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.


Proton chelating ligands drive improved chemical separations for rhodium

成田 弘一*; Nicolson, R. M.*; 元川 竜平; 伊藤 文之*; 森作 員子*; 後藤 みどり*; 田中 幹也*; Heller, W. T.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; et al.

Inorganic Chemistry, 58(13), p.8720 - 8734, 2019/07

 被引用回数:14 パーセンタイル:68.69(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Current industrial practices to extract rhodium from virgin ores carry a heavy environmental burden. Improving the efficiency of the hydrometallurgical processes to separate and recover rhodium from other precious metals provides an opportunity to improve the materials and energy balances, but the presence of mixed chloride-rhodium species following leaching by acid chloride media complicates the recovery process. In this work we have applied a broad range of analytical techniques (FT-IR spectroscopy, X-ray diffraction, EXAFS, water-transfer analysis, small-angle neutron scattering, NMR spectroscopy, and electrospray mass spectrometry), which together show that the amino-amide reagent preferentially transports chlorido-rhodium species as a 1:2 neutral assembly from aqueous 2.0 M HCl phase into an organic phase. The extractants then ligate in the outer coordination shell of the chloride-rhodium anion, making this an efficient separation process. In this study, we found that protonation to the extractants induced to form a proton chelate ring, which pre-organises the ligand to present an array of charge diffuse C-H bonds. This templated arrangement of positive dipoles favors complexation to the charge diffuse chloride-rhodium anion over the more charge-dense chloride anion.


Local structure study of the iron-based systems of BaFe$$_2$$As$$_2$$ and LiFeAs by X-ray PDF and XAFS analyses

Li, S.*; 豊田 真幸*; 小林 義明*; 伊藤 正行*; 池内 和彦*; 米田 安宏; 大谷 彬*; 松村 大樹; 浅野 駿*; 水木 純一郎*; et al.

Physica C, 555, p.45 - 53, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:4.92(Physics, Applied)



Chemical state analysis of simulated corium debris by EXAFS

岡本 芳浩; 高野 公秀

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.200 - 203, 2018/11



Photo-oxidative doping in $$pi$$-conjugated zig-zag chain of carbon atoms with sulfur-functional group

池浦 広美*; 関口 哲弘

Applied Physics Letters, 111(23), p.231605_1 - 231605_4, 2017/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Physics, Applied)

-SCH$$_{3}$$側鎖をもつトランス-ポリアセチレン(PA)骨格の光酸化ドーピング過程を研究した。本分子系はジグザグ状のグラフェン-ナノリボン末端のヘテロ置換による材料機能化に関連している。硫黄K殻X線吸収端近傍構造(XANES)分光法を用い、S-CH$$_{3}$$と大気O$$_{2}$$との反応によりPA骨格に結合したS(O)CH$$_{3}$$や-SO$$_{3}$$$$^{-}$$など酸化生成物が選択的に生じることを示した。硫黄の酸化状態とXANESピーク位置との相関から、CH$$_{3}$$S$$^{delta+}$$ -PA$$^{delta-}$$の部分電荷分布を評価した。陽電荷的な硫黄原子は高い電気陰性度の酸素原子をより引き付け、更なる光酸化を促進すると期待できる。SO$$_{3}$$$$^{-}$$側鎖が生成していることから、明らかにPA骨格へのホールドーピングが起こっている。本結果はUV光照射を用いた原子レベルにおけるドーピング制御や空間選択ドーピングといった創製戦略を提供する。


Microanalysis of silica-based adsorbent for effective recovery of radioactive elements

佐野 雄一; 渡部 創; 松浦 治明*; 名越 航平*; 新井 剛*

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(10), p.1058 - 1064, 2017/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.75(Nuclear Science & Technology)



Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.75(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.


Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.18(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.


Micro-orientation control of silicon polymer thin films on graphite surfaces modified by heteroatom doping

下山 巖; 馬場 祐治; 平尾 法恵*

Applied Surface Science, 405, p.255 - 266, 2017/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.82(Chemistry, Physical)

イオンビームによりヘテロ原子ドーピングを行ったグラファイト基板上に蒸着したポリジメチルシラン(PDMS)薄膜の配向構造を調べるため、吸収端近傍X線吸収微細構造(NEXAFS)分光法を用いた。Si ${it K}$端NEXAFSスペクトルは非照射基板上とN$$_{2}$$$$^{+}$$照射基板上で互いに逆の傾向を示す偏光依存性を示し、Ar$$^{+}$$イオン照射基板上では偏光依存性を示さなかった。第一原理計算によるNEXAFSスペクトルの理論的解釈に基づき、PDMSは非照射基板で水平配向、N$$_{2}$$$$^{+}$$照射基板上で垂直配向、Ar+イオン照射基板上でランダム配向をとることがわかった。我々はさらに光電子顕微鏡を用いた分析を行い、同一基板上で照射・非照射領域が分離した表面でPDMS薄膜が$$mu$$mオーダーで異なる配向を持ちうることを見いだした。これらの結果は集光イオンビームを用いたグラファイトの表面改質が有機薄膜のための新たな微細配向制御法となる可能性を示唆している。


Selective extraction of Pt(IV) over Fe(III) from HCl with an amide-containing tertiary amine compound

前田 泰生*; 成田 弘一*; 所 千晴*; 田中 幹也*; 元川 竜平; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Separation and Purification Technology, 177, p.176 - 181, 2017/04

 被引用回数:22 パーセンタイル:59.58(Engineering, Chemical)

The separation properties of Pt(IV) over Fe(III) in HCl solutions using $$N$$-2-ethylhexyl-bis($$N$$-di-2-ethylhexyl-ethylamide)amine (EHBAA) were investigated and then compared with those using the conventional extractant tri-$$n$$-octylamine (TOA). Also, the structural analyses of Pt(IV) in both of the aqueous (HCl solution) and organic (EHBAA in $$n$$-dodecane-2-ethylhexanol solution) phases were performed with EXAFS spectroscopy. The extractability of Pt(IV) was much higher with EHBAA than with TOA in the studied HCl concentration range (0.2-0.8 M HCl); additionally, EHBAA selectively extracted Pt(IV) over Fe(III) under the condition of [EHBAA] $$leq$$ 0.1 M and [HCl] $$leq$$ 1 M. The Pt(IV) loading capacity of 0.1 M EHBAA was about 9.2 g/L (about 0.05 M). Most of the Pt(IV) extracted with 0.1 M EHBAA from 1 M HCl was stripped with 0.1 M NaOH; the co-extracted Fe(III) was selectively scrubbed with distilled water. The structural studies indicated that the Pt(IV) extracted with EHBAA from 1 M HCl formed an ion-pair complex, [PtCl$$_{6}$$]$$cdot$$(EHBAA$$cdot$$H)$$_{2}$$.


Radiation enhanced precipitation of solute atoms in AlCu binary alloys; Energetic ion irradiation experiment and computer simulation

眞弓 蓮*; 千星 聡*; 岡本 芳浩; 斎藤 勇一*; 義家 敏正*; 岩瀬 彰宏*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 42(1), p.9 - 14, 2017/02



Lattice structure transformation and change in surface hardness of Ni$$_3$$Nb and Ni$$_3$$Ta intermetallic compounds induced by energetic ion beam irradiation

小島 啓*; 吉崎 宥章*; 金野 泰幸*; 千星 聡*; 堀 史説*; 齋藤 勇一; 岡本 芳浩; 岩瀬 彰宏*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 372, p.72 - 77, 2016/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:64.05(Instruments & Instrumentation)

複雑な結晶構造を示す金属間化合物Ni$$_3$$Nb and Ni$$_3$$Taを、室温で16MeV Au$$^{5+}$$を使い照射した。X線回折測定の結果、これらの金属間化合物の構造が、照射によって、秩序型構造からアモルファス状態へと変化したことが分かった。照射によるアモルファス化により、ビッカース硬度が上昇した。これらの結果は、以前得られたNi$$_3$$AlおよびNi$$_3$$Vの結果と比較し、試料固有の構造の点から議論された。


グラファイトにドーピングされたPの電子構造; DVX$$alpha$$法によるP K端NEXAFSスペクトル解析

下山 巖; 馬場 祐治

DV-X$$alpha$$研究協会会報, 28(1&2), p.62 - 69, 2016/03

触媒として注目されているリンドープグラファイトに対しドーパントの効果を調べるため、吸収端近傍X線吸収微細構造(NEXAFS)分光法によりPサイトの電子構造を調べた。70$$^{circ}$$Cの高温ドーピングで作製した試料のP K端NEXAFSスペクトルにはグラファイト的な偏光依存性が観測され、リンサイトが平面構造をとることを明らかにした。配位数の異なる複数の平面リンサイトのモデルクラスターについてDVX$$alpha$$法による電子構造解析を行い、NEXAFSスペクトルと比較したところ、炭素3配位の平面構造を持つグラファイト構造のPサイトがNEXAFSスペクトルを最もよく再現することがわかった。一方、室温ドーピングと800$$^{circ}$$Cのアニーリングにより作製した試料では偏光依存性の低下が観測された。5員環を含んだ曲面構造のPサイトをもつモデルクラスターの電子構造計算により、NEXAFSの偏光依存性の低下とスペクトル形状の変化を説明できることがわかった。この結果はイオンドーピング時の温度によりリンサイトの局所構造を制御できることを示している。



下山 巖; 馬場 祐治; 関口 哲弘

DV-X$$alpha$$研究協会会報, 27(1&2), p.34 - 44, 2015/03

$$pi$$共役系ホウ素窒化炭素化合物(B$$_{x}$$C$$_{y}$$N$$_{z}$$)は触媒活性などの機能性が注目を集めている。しかし、その原子配置は不明である。我々はNEXAFS分光法のN吸収端でのスペクトルをDVX$$alpha$$法で解析し、原子配置に関する分極ルールを提案した。本発表ではB吸収端でのスペクトルから分極ルールを再検討した結果について報告する。B$$_{x}$$C$$_{y}$$N$$_{z}$$のB及びNのNEXAFSスペクトルは六方晶窒化ホウ素(h-BN)のNEXAFSスペクトルの$$pi$$$$^{*}$$ピークよりも低エネルギー側にブロードな成分を示し、偏光依存性解析からそれらの成分は面外遷移に帰属される。グラファイト構造BC$$_{2}$$Nについて原子配置の異なる幾つかのモデルクラスターの$$pi$$$$^{*}$$準位の電子状態をDVX$$alpha$$法により計算した。BC2NはB, Nどちらの内殻励起においてもh-BNよりも低い励起エネルギー領域に$$pi$$$$^{*}$$準位を示した。B, C, N間で大きい分極をもつ原子配置の場合はB吸収端において大きい$$pi$$$$^{*}$$ピーク強度を示すが、B, C, N間の分極が小さい原子配置の場合は逆の傾向を示すことから、B吸収端のNEXAFSスペクトルの結果も分極ルールの存在を支持することがわかった。


Influence of configuration at dopant sites on catalytic activity of phosphorus-doped graphite

下山 巖; 箱田 照幸; 島田 明彦; 馬場 祐治

Carbon, 81, p.260 - 271, 2015/01

 被引用回数:23 パーセンタイル:58.30(Chemistry, Physical)




石松 直樹*; 佐田 祐介*; 圓山 裕*; 綿貫 徹; 河村 直己*; 水牧 仁一朗*; 入舩 徹男*; 角谷 均*

放射光, 28(1), p.3 - 11, 2015/01


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