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報告書

高レベル放射性廃液ガラス固化体の表面積の増加に関する調査及び評価; 地層処分性能評価のための割れによる表面積増加比及びその根拠等

五十嵐 寛

JAEA-Review 2020-006, 261 Pages, 2020/09

JAEA-Review-2020-006.pdf:4.42MB

本調査報告では、公開情報を対象に我が国の地層処分研究開発第2次取りまとめ(H12レポート)以降の諸外国の包括的性能評価報告書を中心として、ソースタームとしての核種溶出モデルにおけるガラス固化体の割れによる表面積増加比の設定値及びその根拠・背景の視点から調査した。また、海外の知見を参考に表面積増加に関する試験の日本の報告例に対する評価を試行した。調査文献から得られた知見に基づき、ガラス固化体の直径、ガラス固化体製造時の冷却条件、ガラス固化体への衝撃、地層処分場閉鎖後の水との接触等の環境条件等が、割れによる表面積増加比(又は割れ係数)に及ぼす影響について検討した。多くの国において、ガラス固化体の割れの要因はガラス固化体の製造, 輸送, 保管, 貯蔵など処分前管理の段階及び処分後の現象又は事象に起因するとされている。その影響は地層処分の性能評価における核種溶出モデルでも考慮されている。各国の核種溶出モデルにおける表面積増加比とその根拠等を概観し、各国の間の相違点及び共通点を整理するとともに、これまでに報告された表面積増加比の測定値と測定方法との関係及び測定方法の特性について考察した。また、各国の核種溶出モデルで設定されている表面積増加比の根拠としての表面積増加比の測定に用いられた測定方法を整理した。さらに、廃棄物管理工程の流れの中でのガラス固化体の割れによる表面積増加比に影響する要因、表面積増加比の特徴等の各工程との関わりを検討した。これらの調査及び検討により、性能評価における保守的かつ現実的な表面積増加比の適用に向けた知見を拡充し、我が国の地層処分のシステムのセーフティケースの作成・更新に資することができる。

論文

Spin glass behavior in EuCu$$_2$$Si$$_2$$ single crystal grown by the flux method

竹内 徹也*; 芳賀 芳範; 谷口 年史*; 伊覇 航*; 安次富 洋介*; 屋良 朝之*; 木田 孝則*; 田原 大夢*; 萩原 政幸*; 中島 美帆*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 89(3), p.034705_1 - 034705_15, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

Single crystals of EuCu$$_2$$Si$$_2$$ have been grown by the flux method and Bridgman method. The Eu ions of the Bridgman-grown crystal are nearly trivalent and fluctuate depending on the temperature. On the other hand, the Eu ions of flux-grown sample are divalent and thermally stable and show spin-glass behavior at low temperatures. Crystallographic analyses identified random replacement of Cu sites by Si only for the flux-grown samples. Such structural randomness leads to spin-glass features.

論文

Experimental investigation of the glass transition of polystyrene thin films in a broad frequency range

井上 倫太郎*; 金谷 利治*; 山田 武*; 柴田 薫; 深尾 浩次*

Physical Review E, 97(1), p.012501_1 - 012501_6, 2018/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:35.49(Physics, Fluids & Plasmas)

本研究では、非弾性中性子散乱(INS),誘電緩和分光法(DRS),熱膨張分光法(TES)を用いたポリスチレン薄膜の$$alpha$$過程を調べた。DRSおよびTES測定は、フィルムの厚さとともにガラス転移温度($$T_{rm g}$$)の低下を示した。一方、INS測定ではTgの上昇が認められた。この矛盾を解明するために、我々は、DRSとTESによって測定された$$alpha$$過程のピーク周波数($$f_{rm m}$$)の温度依存性を調べた。実験では、測定周波数領域で膜厚が減少するにつれてピーク周波数($$f_{rm m}$$)が増加することが明らかになった。この測定結果は、膜厚に伴う観察されたTgの減少と一致する。INSとDRSまたTESとの間の$$alpha$$過程の説明の相違は、不透明な壁効果のために、膜厚および移動度の低下による見掛けの活性化エネルギーの低下に起因すると考えられる。

論文

資源エネルギー庁委託事業における低レベル放射性廃棄物のガラス固化技術の開発状況

福井 寿樹*; 牧 隆*; 三浦 信之; 塚田 毅志*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(2), p.169 - 173, 2016/12

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究は、低レベル廃棄物をより安定した廃棄体とするためのガラス固化技術の基盤整備およびその知見を反映した高レベル廃液成分をより多くガラスに取り込む技術の開発を目的として、平成26年度から平成30年度までの5年間実施する計画である。

論文

日本原子力学会2016秋の大会バックエンド部会企画セッション「ガラス固化体の実力は?; 地層処分におけるガラス固化体性能評価の現状」参加報告

亀井 玄人

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(2), p.201 - 202, 2016/12

国内外のガラス固化体地層処分に関する研究開発の現状と課題について、日本原子力学会バックエンド部会の企画セッションが開催されたので、座長として参加し、その要点をまとめた。国内外の現状と今後の課題のほか、ガラス固化体の性能評価、基礎科学、計算科学の観点からの研究例等が報告された。

論文

Research on vitrification technology to immobilize radioactive sludge generated from Fukushima Daiichi Power Plant; Enhanced glass medium

天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.2(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。

論文

Structural aspects of the superionic conduction mechanism in Ag-GeSe$$_{3}$$ glasses

Stellhorn, J. R.*; 細川 伸也*; Pilgrim, W.-C.*; 川北 至信; 上村 健二*; 木村 耕治*; Blanc, N.*; Boudet, N.*

Zeitschrift f$"u$r Physikalische Chemie, 230(3), p.369 - 386, 2016/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:83.8(Chemistry, Physical)

The local and intemediate-range atomic structure in the Ag ion conduction glasses Ag$$_x$$(GeSe$$_3$$)$$_{1-x}$$ with $$x>$$ 0.15 and 0.50 has been investigated by Anormalous X-Ray Scattering experiments at the K absorption edges of each constituent element. This method can provide insight into the structural properties enableing the effect of superionic conductivity for compositions with $$x>$$ 0.33 in the amorphous phase. The experimental results were analyzed with Reverse Monte Carlo modeling, providing the partial structure factors and the corresponding partial pair-distribution functions. Evidence is found for a high level of intermediate range order for low silver concentrations, whereas the superionic conducting phase formed at high silver concentrations is characterized by cluster-like configurations of Ag atoms on a nanometer scale.

論文

Local structure of room-temperature superionic Ag-GeSe$$_3$$ glasses

Stellhorn, J. R.*; 細川 伸也*; 川北 至信; Gies, D.*; Pilgrim, W.-C.*; 林 好一*; 大山 研二*; Blanc, N.*; Boudet, N.*

Journal of Non-Crystalline Solids, 431, p.68 - 71, 2016/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.52(Materials Science, Ceramics)

Anomalous X-ray scattering experiments on amorphous Ag$$_{0.5}$$(GeSe$$_{3}$$)$$_{0.5}$$ at the K absorption edges of each constituent element has been performed to investigate the local- and intermediate-range structure in this material. This method can provide insight into the structural properties enabling the effect of superionic conductivity in the amorphous phase. The experimental results were analyzed with reverse Monte Carlo modeling, providing the partial structure factors and the corresponding partial pair-distribution functions. A nanometer range phase separation tendency of the Ag atoms over a background of a GeSe$$_4$$ tetrahedral network is observed, which may confirm the view of Ag conduction pathways forming in this phase.

論文

Atom-photon coupling from nitrogen-vacancy centres embedded in tellurite microspheres

Ruan, Y.*; Gibson, B. C.*; Lau, D. W. M.*; Greentree, A. D.*; Ji, H.*; Ebendorff-Heidepriem, H.*; Johnson, B. C.*; 大島 武; Monro, T. M.*

Scientific Reports (Internet), 5, p.11486_1 - 11486_7, 2015/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.22(Multidisciplinary Sciences)

A technique for creating high quality tellurite microspheres with embedded nano-diamonds (NDs) containing nitrogen-vacancy (NV) centers was developed. TZN tellurite glass (TeO$$_{2}$$-ZnO-Na$$_{2}$$O) was fabricated in-house using the melt-quench technique and was formed to be glass fiber with a diameter of 0.16 mm. During this process, NDs with NV centers which were created by electron irradiation at 2 MeV were added into TZN tellurite glass above 690 $$^{circ}$$C. To obtain uniformly dispersed ND solutions, the NDs were processed using strong acid reflux and ultra-sonication before the mixture with TZN tellurite glass. This method can realize very bright fluorescence of the NVs in the NDs at room temperature. It is concluded that this new approach can be applied to a robust way of creating cavities for use in quantum and sensing applications.

論文

Nanodiamond in tellurite glass, 2; Practical nanodiamond-doped fibers

Ruan, Y.*; Ji, H.*; Johnson, B. C.*; 大島 武; Greentree, A. D.*; Gibson, B. C.*; Monro, T. M.*; Ebendorff-Heidepriem, H.*

Optical Materials Express (Internet), 5(1), p.73 - 87, 2015/01

 被引用回数:15 パーセンタイル:24.75(Materials Science, Multidisciplinary)

Tellurite glass fibers with embedded nanodiamond are attractive materials for quantum photonics applications. Reducing the loss of these fibers in the 600-800 nm wavelength range of nanodiamond fluorescence is essential to exploit the unique properties of nanodiamond in the new hybrid material. We reported the origin of loss in nanodiamond-doped glass and impact of glass fabrication conditions, as part I. In this study, we report the fabrication of nanodiamond-doped tellurite fibers with significantly reduced loss in the visible through further understanding of the impact of glass fabrication conditions on the interaction of the glass melt with the embedded nanodiamond. We fabricated nanodiamond with Nitrogen-Vacancy (NV) centers by 2 MeV electron irradiation at 1$$times$$10$$^{18}$$ /cm$$^{2}$$ and subsequent annealing at 800 $$^{circ}$$C. The nanodiamonds with NV centers were added into molten Tellurite glass. Tellurite fibers containing nanodiamond with concentrations up to 0.7 ppm-weight were fabricated, while reducing the loss by more than an order of magnitude down to 10 dB/m at 600-800 nm.

論文

Replica symmetry breaking for the Ising spin glass within cluster approximations

横田 光史

Physica A, 363(2), p.161 - 170, 2006/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:55.93(Physics, Multidisciplinary)

スピングラス転移温度近傍におけるイジングスピングラス模型をクラスター近似を用いて調べた。スピングラス秩序パラメーター関数及び磁場中においてレプリカ対称性が破れるAT線を求めた。

論文

Femtosecond time-resolved solvation process of a solution; Constraints of vibrational degrees of freedom in the supercooled state

村上 洋

Chemical Physics Letters, 417(4-6), p.550 - 554, 2006/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:82.36(Chemistry, Physical)

溶媒和過程は溶液中の化学反応や生体高分子などの生体機能に重要な役割を果たすと考えられている。本研究の目的は溶液中分子の溶媒和過程を液体状態からガラス転移温度付近までの温度領域でフェムト秒からナノ秒の時間領域で調べることである。溶液中分子の電子励起状態の溶媒和過程は時間分解蛍光スペクトルの時間的ピークシフトから調べることができる。われわれはフェムト秒レーザーによるup-conversion法を用い、エタノール・メタノール混合液(体積比4:1)中色素分子を対象に室温から170Kまでの温度領域で時間分解蛍光スペクトルの測定を行った。すべての温度で三つの緩和過程が存在した。約0.1psの過程は媒質の振動的な運動,数ピコ秒の過程はいわゆる「速い$$beta$$緩和」、時定数が温度低下とともに増加する過程は拡散的な運動に起因すると考えられる。緩和過程の温度変化の結果は二つの速い緩和成分の原因となる溶媒和過程の一部の速度が低下するとして理解される。これは過冷却状態での強い水素結合ネットワークの下で振動的な自由度が束縛されるためと考えられる。

論文

Temperature dependence of the transmission loss in KU-1 and KS-4V quartz glasses for the ITER diagnostic window

西谷 健夫; 杉江 達夫; 森下 憲雄; 横尾 典子*

Fusion Engineering and Design, 74(1-4), p.871 - 874, 2005/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:30.82(Nuclear Science & Technology)

ITERの分光計測用の窓材としては2種類のロシア製溶融石英、KU-1とKS-4Vが候補になっている。KU-1はOH基を約800ppm添加することにより耐放射線性を高めており、逆にKS-4Vは不純物を極力少なくすることにより耐放射線性を高めている。ITERにおける窓の取付け位置の線量は数MGyであり、そのような線量領域の照射効果の温度依存性のデータはほとんどなかった。そこで、原研高崎研究所のCo-60$$gamma$$線照射施設を用い、KU-1とKS-4Vの透過率変化を室温,100,200,300$$^{circ}$$Cの4点において、10MGyの線量まで測定した。試料寸法は$$phi$$16mm$$times$$8mmである。190$$sim$$2500nmの波長域で測定したが、400nm以上では有意な変化は見られなかった。KS-4Vでは100$$^{circ}$$C以上においてほとんど温度依存性がみられないが、215nmにおいても70%近い透過率を保っている。これに対し、KU-1では温度依存性が大きく、高温ほど透過損失が小さいが、室温$$sim$$200$$^{circ}$$Cでは215nmにおいて1%以下に減衰している。以上のことからITERの分光計測用窓材としてはKS-4Vが優れており、100$$^{circ}$$C程度で加熱して使用すれば、さらに透過損失の増加を抑制できることがわかった。

論文

Parametric survey on possible impact of partitioning and transmutation of high-level radioactive waste

大井川 宏之; 横尾 健*; 西原 健司; 森田 泰治; 池田 孝夫*; 高木 直行*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

高レベル放射性廃棄物の分離変換技術を導入することによる地層処分場の面積低減効果を、燃料組成や再処理までの冷却期間をパラメータとした幾つかの場合について考察した。マイナーアクチノイド(MA)をリサイクルすることによる処分場面積の低減効果は、MOX軽水炉の使用済燃料を長期間冷却する場合において顕著であることがわかった。これは、長寿命で発熱性の高い$$^{241}$$Amが蓄積していることに起因する。MAに加えて核分裂生成物を分離することで、UO$$_2$$燃料,MOX燃料ともに70-80%の処分場面積低減が期待でき、この効果は再処理及び群分離までの冷却期間には依存しないことがわかった。

論文

Viscosity and density measurements of melts and glasses at high pressure and temperature by using the multi-anvil apparatus and synchrotron X-ray radiation

大谷 栄治*; 鈴木 昭夫*; 安藤 良太*; 浦川 啓*; 舟越 賢一*; 片山 芳則

Advances in High-Pressure Technology for Geophysical Applications, p.195 - 209, 2005/09

本論文は第3世代放射光SPring-8でのX線ラジオグラフィーと吸収法による高温高圧での珪酸塩融体とガラスの粘性及び密度測定技術についてまとめたものである。X線ラジオグラフィーその場観察による落下球法は、珪酸塩融体の粘性を高温下で6GPaを超える圧力まで測定することを可能にした。われわれは粘性測定の実験技術の詳細と、アルバイトやジオプサイド-ジェダイド系などの幾つかの珪酸塩の測定結果を紹介する。X線吸収法が、バサルトガラスや鉄ナトリウム珪酸塩ガラスの高温下で圧力5GPaまでの密度測定に適用された。これらのガラスの密度測定の結果は、この方法が高温高圧での珪酸塩融体の密度測定に有用であることを示している。

論文

Intermediate glassy phase for the mean-field Potts glass model in a field

横田 光史

Physics Letters A, 344(2-4), p.211 - 219, 2005/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

外場中のポッツグラス模型に対する平均場理論において、外場方向の秩序変数に対するレプリカ対称解の安定性を調べた。ポッツ成分の数が4以上のときに、外場と垂直方向のグラス秩序が形成されるよりも高い温度でレプリカ対称性の破れが起こっていることを示した。レプリカ対称性の破れ方も求めた。

論文

Structural studies on liquids and glasses under high pressure and high temperature

片山 芳則; 稲村 泰弘*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 238(1-4), p.154 - 159, 2005/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:52.4(Instruments & Instrumentation)

多くの物質が結晶状態で異なった構造を持ち、圧力の変化によって一次の構造相転移を起こすことはよく知られている。一方、液体やガラスの状態では、圧力誘起構造変化は単調であると考えられてきた。最近の放射光光源の発達によって、高温高圧条件下における液体やガラスの構造研究を行うことが可能になった。これらの研究は、液体やガラス状態での変化が必ずしも単調でないことを明らかにした。われわれは、液体リンと石英ガラスの最近の結果について報告する。

論文

Replica symmetry breaking for the mean-field Potts glass model in a field

横田 光史

Progress of Theoretical Physics Supplement, (157), p.90 - 93, 2005/06

外場中のポッツグラス模型は、分子からなる結晶における方向性グラスにストレスがかった場合などのモデルと考えられる。このモデルに対する平均場理論をグラスのランダムネスに対する平均をとる数学的操作であるレプリカ法を用いて調べた。温度を下げていくと、外場と垂直方向への凍結によるグラス転移が起こる。その転移温度近くでのレプリカ対称性の破れのパターンを解析的に求めた。レプリカ対称性の破れのパターンは多くの凍結状態の間の関係を示している。ポッツ成分の数が3のときは、連続的なレプリカ対称性の破れがおこる。ポッツ成分の数が4のときは、1ステップの不連続的なレプリカ対称性の破れとなる。さらに、ポッツ成分の数が5以上の場合には、グラスオーダーパラメーターが不連続となるような転移となることを示した。これらの結果は、グラス転移の性質は定性的にはゼロ磁場の場合と対応するが、その対応はポッツ成分の数をシフトすることで得られるものであることを示している。

論文

Phase transitions of the mean-field Potts glass model in a field

横田 光史

Physical Review B, 70(17), p.174422_1 - 174422_14, 2004/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.35(Materials Science, Multidisciplinary)

外場中のポッツグラス模型は、分子からなる結晶における方向性グラスにストレスがかかった場合などのモデルと考えられる。このモデルにおける相転移を相互作用のランダムネスに対する平均をとる数学的操作であるレプリカ法を用いた平均場理論で調べた。横方向のグラス転移温度は外場が小さく実効的強磁性相互作用が小さいときには、外場の大きさに比例することを示した。これは、ベクトルスピングラスでのGabay-Toulouse線として知られている振舞いとは定性的に異なっている。レプリカ対称解の安定性を横方向のグラスオーダーパラメーターがゼロの高温相で調べると、上述の相転移線が一つの安定線であるとともに、もう一つの安定線があることがわかる。この2つの安定線のうち後者がポッツ成分の数が4以上ではより高温で不安定となるので、普通のグラス相のほかに新しい相として磁場方向のグラス秩序のみを持つ中間グラス相が現れることがわかった。また、横方向にグラス秩序を持つ低温相への相転移はポッツ成分の数が5以上ではオーダーパラメーターに飛びがあるような独特なものになることが示された。

論文

Laser pattern profile emitted through optical glass fiber bundle with load

山内 俊彦

Japanese Journal of Applied Physics, 43(9A), p.6473 - 6474, 2004/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

自由電子レーザー等のレーザー用光学バンドルファイバーを通ったHe-Neレーザーの出力分布は、ファイバーに加えられた負荷に強く依存する(横モード変調)。出力分布半径の増分は、負荷とともに指数関数的に増加する。これはマイクロベンディングに起因していると考えられる。一方、遅延時間もまた負荷とともに指数関数的に増加する。この遅延時間は、ピコ秒程度と小さい。

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