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論文

Anion-exchange behavior of Rf in HCl and HNO$$_{3}$$ solutions

羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 後藤 真一*; 豊嶋 厚史; 西中 一朗; 秋山 和彦; 平田 勝; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.143 - 146, 2002/06

われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム(Rf)の溶液化学実験を進めている。まず、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Thの放射性トレーサーを製造し、バッチ法により1.1-13.1M HNO$$_{3}$$並びに1.0-11.5M HCl系における陰イオン交換分配係数を系統的に測定した。また、Rfの単一原子の化学実験を行うために、繰り返し実験が可能な迅速イオン交換分離装置(AIDA)を開発した。原研タンデム加速器を用いて、$$^{nat}$$Ge($$^{18}$$O,xn),$$^{nat}$$Gd($$^{18}$$O,xn)並びに$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応によってそれぞれ $$^{85}$$Zr,$$^{169}$$Hf並びに$$^{261}$$Rfを製造し、4.0-11.5M HCl並びに8.0M HNO$$_{3}$$系における陰イオン交換実験を行った。塩酸系では、7.0-11.5Mの範囲でRfの分配係数は塩酸濃度の増加とともに急激に増加し、陰イオン塩化物錯体([Rf(OH)Cl$$_{5}$$]$$^{2-}$$,[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$)の形成を示唆した。また、樹脂への吸着性の強さは、Rf$$>$$Zr$$>$$Hfの順であることがわかった。一方、8.0M HNO$$_{3}$$系では、Rfは同族元素ZrとHfと同様に陰イオン交換樹脂に対して低い吸着性を示し、ThやPuと全く異なることがわかった。

論文

Nuclear fuel reprocessing of (U, Pu)O$$_{2}$$ fuel

井上 明彦

Nuclear Technology, 90, p.186 - 190, 1990/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.34(Nuclear Science & Technology)

二酸化ウラニウム燃料及び、ウラン・プルトニウム混合酸化物燃料の再処理法を提案した。その方法は、燃料の酸化プロセスと、粉砕した燃料(U$$_{3}$$O$$_{8}$$とPuO$$_{2}$$)の硝酸溶解プロセスから成り立つ。PuO$$_{2}$$を溶解するためには、電気的還元により、硝酸ウラニール溶液より製造したウラナス硝酸溶液を利用する。この方法は、ピューレックス法より、高価な溶媒抽出法を使用しないため、経済的な利点がある。又この方法は、プルトニウムが単体として回収できないので、核燃料の物理的防護の観点において、ピューレックス法より優れている。

論文

Desorption behavior of plutonium from anion-exchange resin with HNO$$_{3}$$-HI mixed acid solution

臼田 重和; 桜井 聡; 平田 勝; 梅澤 弘一

Sep. Sci. Technol., 25(11-12), p.1225 - 1237, 1990/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:72.14(Chemistry, Multidisciplinary)

硝酸溶液中の強塩基性陰イオン交換樹脂に強固に吸着しているプルトニウムを溶離するため、硝酸-ヨウ化水素酸混合溶液を用いてプルトニウムの脱着挙動を調べた。プルトニウムの脱着は、混合酸溶液中の硝酸濃度が高くなる程増加した。しかし、ヨウ化水素酸は樹脂中で硝酸濃度とともに分解する傾向にあり、2.5Mを超えると溶離が困難であった。この混合酸溶出液中のプルトニウムの酸化状態は、3価及び4価の混合であった。硝酸溶液中の陰イオン交換樹脂に吸着しているプルトニウムを効果的に溶離するには、1MHNO$$_{3}$$-0.1MHI混合溶液が溶離液として適当であった。以上の結果をふまえ、ミクロ量及びマクロ量双方に対するプルトニウムの精製法を確立した。

論文

Rapid anion exchange separation of berkelium with (III) mineral acid-methyl alcohol mixtures

臼田 重和; 吉川 英樹*; 間柄 正明; 初川 雄一

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Letters, 117(6), p.329 - 336, 1987/06

$$^{4}$$He+$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Am反応で$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{3}$$$$^{,}$$$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{4}$$BK(半減期:4.5,4.35時間)を合成し、3価BKの鉱酸-メタノール混合溶媒による陰イオン交換挙動を調べた。塩酸を含む混合溶媒を用いると、BKはAm及びCmとCf及びFmグループの中間に溶離された。この系を用いて主なFP及びAlキャッチャーフォイルからの高温下でのBKの分離と、$$alpha$$及びX線スペクトル測定のための試料調製を5分以内に行うことができた。硝酸を含む混合溶液でのBKの吸着挙動についても検討し、Ceからの迅速分離法を確立した。

論文

Rapid anion exchange separation of fermium with mineral acid-methl alcohol mixed media

臼田 重和; 篠原 伸夫; 吉川 英樹*; 市川 進一; 鈴木 敏夫

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 116(1), p.125 - 132, 1987/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:60.86(Chemistry, Analytical)

$$^{1}$$$$^{2}$$C+$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$Pu及び$$^{1}$$$$^{6}$$O+$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$U反応で合成した$$^{2}$$$$^{5}$$$$^{0}$$Fm(半減期:30分)の高温下での陰イオン交換分離法について、鉱酸-メタノール混合溶媒を用いて検討した。Fmは硝酸-メタノール溶媒系では、他の超プルトニウム元素、ターゲット物質及びAlキャッチャーフォイルから陰イオン交換クロマトグラフィーにより分離された。塩酸-メタノール溶媒を用いると、FmはCfとともに、Al,Am,Cm,Pu,U及び主なF.P.から分離できた。これらの分離系は、Fmの高速分離が可能でしかも迅速$$alpha$$放射能測定用試料調製に適す。

論文

Mechanism of the oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ in HNO$$_{3}$$ solution

井上 明彦

Journal of Nuclear Materials, 138, p.152 - 154, 1986/00

 被引用回数:18 パーセンタイル:3.97(Materials Science, Multidisciplinary)

二酸化ウランの硝酸水溶液中における酸化的溶解反応の実験的、速度論的研究から、その溶解機構を明らかにした。酸化的溶解反応は、UO$$_{2}$$固相中でのウランの+4から+6への原子価変換が律速となって進行する。これに、対応してHNO$$_{3}$$中ではHNO$$_{2}$$を含む連鎖的還元反応が起こると結論される。律速反応においてはU-O結合電子が硝酸水溶液中のH$$^{+}$$+HNO$$_{2}$$へ移相されると推察した。

報告書

酸分解による可燃性放射性廃棄物の減容処理

松鶴 秀夫; 土尻 滋; 森山 昇; 小林 義威; 吾勝 常勲

JAERI-M 9530, 17 Pages, 1981/06

JAERI-M-9530.pdf:0.74MB

可燃性廃棄物の減容処理法として酸分解をとりあげ、イオン変換樹脂、フィルタスラッジ、ポリエチレン等の廃棄物に対する適応性を検討した。その結果、従来検討されてきたH$$_{2}$$SO$$_{4}$$-HNO$$_{3}$$反応系にくらべて、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$-H$$_{2}$$O$$_{2}$$反応系はよりすぐれた分解率を与える事が明らかとなった。

論文

Radiation effects on the extraction of americium(III) with di (2-ethylhexyl) phosphoric acid

館盛 勝一

J.Radioanal.Chem., 50(1-2), p.133 - 142, 1979/00

ジ2エチルヘキシルリン酸(DEHPA)によるAm(III)の抽出に対する放射線の効果を、種々の条件下で抽出剤を$$gamma$$線照射することにより調べた。DEHPAをそのまま照射すると、モノ2エチルヘキシルリン酸が生成することにより、Amの抽出は上昇した。DEHPAをn-パラフィン(NPH)希釈剤に溶解して照射した場合には、前者と類似の効果が観測された。ところが、0.5MDEHPA-NPHを硝酸溶液と撹拌混合しながら$$gamma$$線照射したところ、照射線量が200Wh・l$$^{-}$$$$^{1}$$を越えた場合にAmおよびNdの分配比が減少する事がわかった。この結果を説明するために種々の系における放射線分解生成物を分析定量し、有機相-水相混合系においては、MEHPAが生成後、水相に移行し、そこで加水分解と放射線分解により容易にH$$_{3}$$PO$$_{4}$$に変化する事を見出した。生成したH$$_{3}$$PO$$_{4}$$は、Am(III),Nd(III)と錯体を形成し、それらの抽出を妨害することもわかった。

論文

Carbon sources and formation mechanisms of organic iodides in nitric acid solutions

佐伯 正克; 沼倉 研史*; 立川 圓造

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 25(9), p.407 - 414, 1974/09

 被引用回数:8

無?体$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを含む硝酸溶液を加熱または$$gamma$$線照射することにより、CH$$_{3}$$Iを主生成物とする有機ヨウ素が生成する。CO$$_{2}$$の炭素源としての可能性を同位体希釈法を用いて調べた。その結果および種々の炭素化合物の添加実験から、本実験系における有機ヨウ素の炭素源は、硝酸中に含まれる有機系高分子不純物であることが分った。さらに、蒸留精製した硝酸による実験結果およびHe気流中と、O$$_{2}$$気流中における結果の比較から、有機ヨウ素は、有機化合物の分解で生じた分裂片と$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I°とのラジカル反応で生成していると結論した。

論文

Method for suppressing formation of organic iodides by reaction of carrier-free iodine-131 in HNO$$_{3}$$ solutions

沼倉 研史*; 佐伯 正克; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(12), p.762 - 764, 1973/12

無担体$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを硝酸溶液中で加熱反応することにより、最大約10%の収率で放射性有機ヨウ素が生成する。放射性有機ヨウ素の生成量は反応温度に著しく依存し、56$$^{circ}$$Cでは0.1%以下の収率となる。硝酸を他の酸に変えることによっても生成量は減少し、特にHCl,HNO$$_{3}$$とHClの混酸およびHClO$$_{4}$$中では0.01%以下の収率となる。さらに$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{7}$$I担体を加えることにより、収率は減少し、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの10$$^{4}$$倍の担体添加で無担体の場合の1/100となる。実際の応用に関し、反応温度および酸の変換は使用済燃料の溶解速度、反応容器の腐食等の点で問題があるが、担体の添加はこのような制約がない。

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