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Anion-exchange behavior of Rf in HCl and HNO$$_{3}$$ solutions

塩酸並びに硝酸系におけるRfの陰イオン交換挙動

羽場 宏光; 塚田 和明  ; 浅井 雅人  ; 後藤 真一*; 豊嶋 厚史; 西中 一朗; 秋山 和彦; 平田 勝 ; 市川 進一; 永目 諭一郎 ; 正司 譲*; 重川 充*; 小池 智幸*; 岩崎 充宏*; 篠原 厚*; 金子 哲也*; 丸山 俊史*; 小野 佐和子*; 工藤 久昭*; 大浦 泰嗣*; 末木 啓介*; 中原 弘道*; 阪間 稔*; 横山 明彦*; Kratz, J. V.*; Sch$"a$del, M.*; Br$"u$chle, W.*

Haba, Hiromitsu; Tsukada, Kazuaki; Asai, Masato; Goto, Shinichi*; Toyoshima, Atsushi; Nishinaka, Ichiro; Akiyama, Kazuhiko; Hirata, Masaru; Ichikawa, Shinichi; Nagame, Yuichiro; Shoji, Yuzuru*; Shigekawa, Mitsuru*; Koike, T.*; Iwasaki, M.*; Shinohara, Atsushi*; Kaneko, Tetsuya*; Maruyama, T.*; Ono, Sawako*; Kudo, Hisaaki*; Oura, Yasuji*; Sueki, Keisuke*; Nakahara, Hiromichi*; Sakama, Minoru*; Yokoyama, Akihiko*; Kratz, J. V.*; Sch$"a$del, M.*; Br$"u$chle, W.*

われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム(Rf)の溶液化学実験を進めている。まず、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Thの放射性トレーサーを製造し、バッチ法により1.1-13.1M HNO$$_{3}$$並びに1.0-11.5M HCl系における陰イオン交換分配係数を系統的に測定した。また、Rfの単一原子の化学実験を行うために、繰り返し実験が可能な迅速イオン交換分離装置(AIDA)を開発した。原研タンデム加速器を用いて、$$^{nat}$$Ge($$^{18}$$O,xn),$$^{nat}$$Gd($$^{18}$$O,xn)並びに$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応によってそれぞれ $$^{85}$$Zr,$$^{169}$$Hf並びに$$^{261}$$Rfを製造し、4.0-11.5M HCl並びに8.0M HNO$$_{3}$$系における陰イオン交換実験を行った。塩酸系では、7.0-11.5Mの範囲でRfの分配係数は塩酸濃度の増加とともに急激に増加し、陰イオン塩化物錯体([Rf(OH)Cl$$_{5}$$]$$^{2-}$$,[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$)の形成を示唆した。また、樹脂への吸着性の強さは、Rf$$>$$Zr$$>$$Hfの順であることがわかった。一方、8.0M HNO$$_{3}$$系では、Rfは同族元素ZrとHfと同様に陰イオン交換樹脂に対して低い吸着性を示し、ThやPuと全く異なることがわかった。

We have investigated the sorption behavior of element 104 rutherfordium (Rf) on an anion exchange resin from HCl and HNO$$_{3}$$ solutions. In the HCl experiments, the distribution coefficients of Rf increase with an increase of HCl concentration from 7.0 M to 11.5 M, indicating that anionic species such as [Rf(OH)Cl$$_{5}$$]$$^{2-}$$ or [RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$ are formed. This sorption behavior of Rf is typical of the group-4 elements Zr and Hf, and is quite different from that of the pseudo-homologue Th. It is also noted that the distribution coefficients decrease in the order Rf, Zr, Hf at 9.0 M HCl, which is consistent with the expected order of ionic radii. On the other hand, Rf appears to behave like Zr and Hf in 8 M HNO$$_{3}$$ not like Pu and Th.

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