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論文

Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:5.92(Nuclear Science & Technology)

Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験,2; 改良型MA回収フローシートを対象とした評価

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02

JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB

高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験

木部 智; 藤咲 和彦*; 安倍 弘; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2015-021, 40 Pages, 2016/02

JAEA-Research-2015-021.pdf:2.3MB

PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。これまでに、小型ミキサセトラを用いたMA回収試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価しているが、油水間の不十分な相分離に起因するものと考えられる各元素の回収率の低下等の問題が確認されている。そのため本試験では次世代センターと基礎工センターの連携の下、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。本試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと同様の挙動を示す希土類元素では、ミキサセトラを用いた際と同等の抽出挙動が得られ、相分離性の違いにもとづく影響は認められなかった。逆抽出効率は若干低下する傾向が認められたが、これは遠心抽出器特有の二相混合時間の短縮が一因として示唆される。

論文

Separation of Np from U and Pu using a salt-free reductant for Np(VI) by continuous counter-current back-extraction

伴 康俊; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10

Purex工程におけるNp移行挙動管理のため、Np(VI)を塩フリー試薬でNp(V)に還元してU及びPuから分離する手法が考えられている。Np(VI)及びPu(IV)に対する還元反応速度の観点から、アリルヒドラジンはNp(VI)の選択的還元剤として期待が持たれる。アリルヒドラジの適用性を検討するために、3段のU-Pu回収段,7段のNp分離段からなるミニミキサセトラを用いたNp(VI)の連続逆抽出試験を行った。実験結果は供給液中に含まれていたNpのうち少なくとも90%がU及びPuから分離されたことを示しており、アリルヒドラジンがNp(VI)の選択的還元剤として有効であることが確認された。

報告書

シュウ酸ブチルアミン洗浄剤の劣化溶媒洗浄特性(融合研究)

今泉 浩文; 伴 康俊; 佐藤 真人; 朝倉 俊英; 森田 泰治

JAERI-Research 2005-025, 94 Pages, 2005/09

JAERI-Research-2005-025.pdf:13.61MB

使用済燃料の再処理において、溶解,分離・抽出後にて発生した劣化溶媒中のリン酸ジブチル(DBP)・金属イオンを洗浄する手法として、無塩で焼却処分,電気分解が可能なシュウ酸ブチルアミンを用いた洗浄試験を実施しその特性を把握した。試験では、模擬劣化溶媒を用いたコールド試験にて、洗浄特性及び洗浄挙動の把握を行い最適洗浄条件を摘出し、その洗浄条件をもとに、実劣化溶媒を用いた連続洗浄試験を実施した。コールド試験では、模擬劣化溶媒として30%TBP/70%nDDに約2000ppmのDBPと金属イオンとしてZrイオンを添加した溶媒を、同容積のpH,濃度を変えたシュウ酸ブチルアミン溶液と混合し、その洗浄効果を確認した。その結果、0.25M濃度でのシュウ酸ブチルアミン(pH2)で金属イオンを、0.25Mシュウ酸ブチルアミン(pH4)でDBPを洗浄する方法がもっとも効果的でありDBP, Zrイオン共約95%の洗浄効果を得られた。この洗浄条件をもとに、実劣化溶媒を使い小型ミキサーセトラを用いた連続洗浄試験を実施し、洗浄特性データを取得した。なお、本研究は、核燃料サイクル開発機構と原研との融合研究「高度化湿式再処理要素技術開発研究」の一環として実施したものである。

報告書

ARTISTプロセスにおける元素分離シミュレーション; 表計算による向流抽出器の分離シミュレーション

山口 五十夫*; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二; 山岸 功; 松村 達郎; 木村 貴海

JAERI-Tech 2005-037, 56 Pages, 2005/07

JAERI-Tech-2005-037.pdf:2.31MB

溶媒抽出法による再処理では、大量処理と連続運転性に優れたミキサーセトラー型溶媒抽出器が多用されている。そこでARTISTプロセス開発で得られたデータをもとに、使用済み核燃料を用いてミキサーセトラーを運転した場合、各フラクションに分布する金属イオンの割合を、向流接触抽出計算式を表計算に組み込んでシミュレーションした。しかし、前出の向流接触抽出計算式は、ミキサーセトラー内の各ステージにおいて酸濃度変化等の影響で金属イオンの分配比が変化した場合の計算に対応していない。そのため、抽出剤の酸抽出分配比より、ミキサーセトラー内の各ステージの平衡酸濃度を求め、その酸濃度に対応した金属イオンの分配比から、ミキサーセトラーの各フラクションに分布する金属イオンの割合を求める計算法を開発した。これらの計算法は各フラクションに分布する金属イオンの割合ばかりでなく、M$$cdot$$S内の各ステージに分布する金属イオンの割合も求めることができる。

論文

Extraction behavior of TRU elements in the nuclear fuel reprocessing

宝徳 忍; 朝倉 俊英; 峯尾 英章; 内山 軍蔵

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.313 - 316, 2002/11

PUREXプロセスの抽出工程における放射性核種の閉じ込め性に関する研究を行い、工程内でのウラン,プルトニウム及びほかのTRU元素の移行挙動の調査を行った。使用済燃料試験をNUCEFの再処理プロセス試験設備を使用し、3台の抽出機によって、ウラン,プルトニウムなどの濃度分布データを取得した。その結果、ウラン,プルトニウム,アメリシウムについてはその99%以上が想定された製品溶液中に移行したが、ネプツニウムはそれぞれの製品溶液中に分散した。(抽出残液に11%,FP溶液に23%,Pu溶液に36%,U溶液に30%)、また、この結果を計算コードによってシミュレーションしたところ、概ね実験結果と一致したが、一部の工程で実験結果と若干の差が見られた。これらについては、さらに計算結果が一致するよう、今後考察を行う必要がある。

論文

Development of a new neptunium separation process by using photochemical reduction in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 木原 武弘; 宝徳 忍; 藤根 幸雄; 前田 充

Radiochimica Acta, 81(1), p.29 - 32, 1998/00

核燃料再処理工程において、ネプツニウムを6価(Np(VI))から5価(Np(V))に光還元することで選択的に効率良く分離するプロセスについて検討した。実験は、Np(VI)-U(VI)-30%TBP(リン酸トリブチル)-70%$$eta$$DD($$eta$$-ドデカン)-3M硝酸溶液系で行い、Np(VI)の還元率及び分離率を測定した。光化学セルを組み込んだミキサセトラ型抽出器を用いた、UとNpの相当分離実験において、Uとともに供給したNpの約90%がNp(V)に光還元され、また水相に抽出されて、ウランと分離された。本実験の結果は、Np(VI)を光還元的Np(V)にし、U等と分離する方法として有効であることを示している。

論文

Behavior of tritium in the Purex process

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 前田 充; 杉川 進; 辻野 毅

Solvent Extr. Ion Exch., 13(1), p.59 - 82, 1995/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.95(Chemistry, Multidisciplinary)

ピューレックス再処理工程におけるトリチウムの閉じ込めプロセスを評価検討するためにトリチウムのリン酸トリブチル(TBP)による抽出挙動を調べた。回分抽出実験ではU-30%TBP/n-ドデカン(nDD)-HNO$$_{3}$$-H$$_{2}$$O系におけるトリチウムの分配比を、また、6段のミキサセトラ型抽出器(内部循環式)を用いた化学工程実験では、トリチウム洗浄工程におけるトリチウムの除染係数をそれぞれ測定した。実験の結果、(1)大部分のトリチウムは水及び硝酸の化学形でTBPに抽出されること,(2)有機相中トリチウムの約1%は有機溶媒の分解生成物に固定化されること,(3)有機相ウラン濃度=85g/dm$$^{3}$$,水相硝酸濃度=3M,O/A(有機相流量と水相流量の比)=25の条件で6段の洗浄段で約500のトリチウムの除染係数が得られることがわかった。

論文

Simulation code SAFE for analyzing transient solvent extraction behavior

前田 充; 藤根 幸雄; 矢野 肇*; 山上 純夫*

Transactions of the American Nuclear Society, 66, p.78 - 80, 1992/11

運転時の異常な過渡変化事象の解析に利用するため、新しい抽出工程過渡事象解析コードSAFEの整備を行った。本コードの主な特徴は、現実的評価を可能とする精密なモデルを採用すると共に、パルスカラムとミキサセトラなど型式の異なる抽出器を複数組み合わせた抽出システムにおける工程状態の動的変化を解析する機能にある。解析可能な状態量は、抽出器内における濃度分布、流動状態分布及び温度分布である。パルスカラムのモデルについては、工学規模の環状バッフルプレートカラムによる流動特性試験の結果を利用した。また、同装置で得られた異常及び過渡時における流動及び抽出特徴の試験結果と計算結果とを比較することによりコード機能の検証を行った。計算結果と試験結果は良い一致を示し、改良が必要だが、SAFEコードが複雑な過渡時抽出挙動を正確に予測できる高い可能性を有することを確認した。

論文

Aerosols released in accidents in reprocessing plants

M.Y.Ballinger*; P.C.Owczarski*; 橋本 和一郎; 西尾 軍治; S.Jordan*; W.Lindner*

Nuclear Technology, 81, p.278 - 292, 1988/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:41(Nuclear Science & Technology)

原子力施設における種々の事故条件下でのエアロゾル挙動に関する実験及びコード開発についてNuclear Technology誌で特集号を組むことになった。原研からは、再処理施設の火災試験結果及び解析に関して発表する。本論文は、「再処理施設における事故時のエアロゾル放出」の一部をなすものであり、西独及び米国の研究者が同章の共著となる。本論文では、原研における実験結果に基づき、再処理施設におけるセル内溶媒火災条件下でのHEPAフィルタの目詰まり現象、エアロゾル捕集効率、及び模擬放射性物質の放出移行挙動について解明すると共に、原研で開発した燃焼モデルを用いた解析を行った。その結果、想定火災事故時の安全評価は十分な裕度をもつことを示した。

報告書

溶媒抽出器内在庫量計算モデルの検討と溶媒抽出器内在庫量計算プログラムSEPHIS-Jの開発

井原 均; 西村 秀夫; 猪川 浩次; 井戸 勝*

JAERI-M 86-168, 90 Pages, 1986/11

JAERI-M-86-168.pdf:2.27MB

再処理工場に対する改良保証措置手段としてのニア・リアル・タイム(N・R・T)計量管理を実用化する場合の開発課題として重要な溶媒抽出器内の在庫量推定法を既存のコ-ド計算モデルについて検討し、N・R・T計量管理に使用可能な SEPHIS-Jコ-ドを開発した。米国をはじめ各国で開発が行なわれている在庫計量計算コ-ドと開発したSEPHIS-Jとの定常、非定常計算の比較からSEPHIS-Jが推定精度及び計算時間などから、施設の小型計算機で利用するには優れている事を示した。また、現実の運転条件に近い 供給ストリ-ムのパラメ-タを変化させた解析から、保証措置及び運転管理に及ぼす影響について考察している。

口頭

Evaluation of the flowsheet with TDdDGA by counter-current trials using mixer-settlers and centrifugal contactors

佐野 雄一; 木部 智; 坂本 淳志; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

TDdDGA/n-ドデカンを用いたMA回収フローシートについて、遠心抽出器を適用した際のFP元素の抽出・逆抽出挙動を取得し、ミキサセトラを適用して取得した挙動との比較を行った。試験中、エントレインメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAの模擬となる希土類元素に関しては、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。溶媒の変更による逆抽出反応速度の向上と遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

口頭

Continuous extraction and separation of Am$$^{3+}$$ and Cm$$^{3+}$$ using a high-performance ligand

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 樋川 智洋; 松村 達郎

no journal, , 

分離変換技術の開発において、高レベル放射性廃液(HLLW)中からのマイナーアクチノイド(MA)の分離回収は非常に重要な研究課題である。HLLW中からMAを分離した後、さらにAmとCmの相互分離が必要である。高い実用性を持つ抽出剤ADAAMによって、AmとCmとの分離係数5.5が得られた。ADAAMを抽出剤に用い、多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、AmとCmとの相互分離に成功した。

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