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報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2020-032, 97 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-032.pdf:4.16MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原発炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO$$_{2}$$-SUS系やUO$$_{2}$$-Zr(ZrO$$_{2}$$)-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00564_1 - 19-00564_14, 2020/06

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。そのため、本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)や気相固相界面における水酸化セシウム(CsOH)の分解反応に対する質量作用の法則を組合せることで、SS304中のケイ素濃度や気相中の水酸化セシウム濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2019-035, 61 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-035.pdf:2.9MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO$$_{2}$$-SUS系やUO$$_{2}$$-Zr(ZrO$$_{2}$$)-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

論文

CeO$$_{2}$$を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価

高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*

日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12

揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO$$_{2}$$)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO$$_{2}$$母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

報告書

マイナーアクチノイド化合物熱拡散率測定装置の整備(受託研究)

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 湊 和生; 木崎 實

JAERI-Tech 2005-051, 13 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-051.pdf:1.38MB

マイナーアクチノイド(MA)化合物の熱拡散率を測定するための装置を整備した。不活性雰囲気のグローブボックス内に、レーザフラッシュ法熱拡散率測定装置を設置することにより、$$alpha$$崩壊核種のMA化合物の熱拡散率測定を可能にした。また、試料の形状に最適化した試料ホルダーを用いることにより、40mg程度の微小試料の測定を可能にした。さらに、この装置の性能を確認するため、タンタル,ニッケル及びセリウム酸化物の測定を行った。その結果、本装置で得た熱拡散率の値は、文献値及び汎用の熱拡散率測定装置により測定した値とほぼ一致し、微小なMA化合物の熱拡散率測定に本装置が有用であることを確認した。

論文

A Multi-exciton model for the electronic sputtering of oxides

松波 紀明*; 福岡 修*; 志村 哲生*; 左高 正雄; 岡安 悟

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 230(1-4), p.507 - 511, 2005/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:60.27(Instruments & Instrumentation)

高エネルギー重イオン照射に伴い高密度電子励起による固体内原子変位の機構解明を目的として東海研タンデム加速器を用いて各種の高エネルギーイオンビームを用い自己保持カーボン補修によりスパッタリング収量を測定し、また、電流測定法によりイオン照射による放出電子と放出イオン収量の測定を行った。試料は電子構造の異なる種々の酸化物(酸化珪素,酸化マグネシウム,スピネル,ジルコニアなど)であり、照射イオン種(Ni, Ar, Xeなど)と照射エネルギー(60-200MeV)は電子的阻止能を連続的に変化させて照射するために選んだ。スパッタリング測定の結果、電子励起スパッタリングは弾性散乱に基づく計算値に対して最大1000倍大きい、スパッタリング収量は電子阻止能のべき乗に比例する、べき乗の指数とスパッタリング収量は物質依存性があり、収量に関しては酸化物のバンドギャップに関係していることなど電子励起スパッタリングの存在と特性がわかった。電流測定法によりスパッタリング粒子の約10%は正イオンであることがわかった。イオン放出量が少ないことから、電子励起モデルの一つであるクーロン爆発モデルは妥当でないことがわかった。そこでthermal spikeモデルの妥当性とともに、self-trapped excitonモデルの適応性について議論する。

論文

Stability of lanthanide oxides in LiCl-KCl eutectic melt

林 博和; 湊 和生

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.422 - 426, 2005/02

 被引用回数:28 パーセンタイル:72.74(Chemistry, Multidisciplinary)

塩化リチウム-塩化カリウム溶融共晶塩中での酸化ランタニド(Ln$$_2$$O$$_3$$)の安定性を調べた。ランタン,ネオジム,ガドリニウムの酸化物を塩化リチウム-塩化カリウム溶融共晶塩中において723Kで1日加熱保持し、生成物をX線回折によって同定した。ランタン系ではすべて、ネオジム系では一部が酸化塩化物(LnOCl)となった。一方、ガドリニウム系では酸化塩化物はほとんど見られなかった。Ln$$_2$$O$$_3$$+2Cl$$^-$$=2LnOCl+O$$^{2-}$$という反応の平衡は固体化合物(Ln$$_2$$O$$_3$$とLnOCl)と酸化物イオン(O$$^{2-}$$)の生成自由エネルギーに依存する。得られた各種ランタニド系での化学平衡実験結果から塩化リチウム-塩化カリウム溶融共晶塩中の酸化物イオン(O$$^{2-}$$)の生成自由エネルギー(化学ポテンシャル)を導出した。

報告書

福島第二原子力発電所3号機シュラウドサンプル(2F3-H6a)に関する調査報告書(受託研究)

福島第二3号機シュラウドサンプル調査実施チーム

JAERI-Tech 2004-044, 92 Pages, 2004/05

JAERI-Tech-2004-044.pdf:15.18MB

本報告は、福島第二原子力発電所3号機炉心シュラウド下部リングH6a溶接部外側から採取したき裂を含む材料サンプル(東京原子力株式会社が平成13年度に実施した調査の際に日本核燃料開発株式会社に保管した試料の一部)について、日本原子力研究所が第三者機関として東海研究所の照射後試験施設(ホットラボ等)において各種の検査・評価を実施し、き裂発生の原因究明に資する知見を取得することにより、調査結果の透明性を確保することを目的として実施した。本調査の結果、以下のことが明らかとなった。(1)き裂は溶接金属から約3~9mm離れた位置に3箇所観察され、最大深さは約8mmであった。(2)2箇所のき裂破面を観察した結果、き裂破面のほぼ全面が粒界割れであったが、き裂開口部には約300$$mu$$m範囲に粒内割れが観察された。(3)表面から約500$$mu$$m深さまで、最高Hv400を超える硬化層が形成されていた。また、溶接金属から約3mmまでの表面層には溶接熱影響による軟化が見られた。(4)き裂の内部には、開口部からき裂の先端までほぼ全体にわたり酸化物が観察され、その酸化物は主として鉄の酸化物であった。(5)合金中に主要元素濃度の揺らぎが見られたが、き裂との間に相関性は認められなかった。本調査の結果と、溶接によりき裂付近に発生していたと考えられる引張残留応力及び炉水の溶存酸素濃度等を考慮すると、き裂は炉心シュラウド下部リング外表面の加工層において主として粒内型の応力腐食割れ(SCC)により発生後、SCCとして結晶粒界を経由して進展したと結論される。

報告書

福島第二原子力発電所2号機シュラウドサンプル(2F2-H3)に関する調査報告書(受託研究)

シュラウド・再循環系配管サンプル調査チーム; 中島 甫*; 柴田 勝之; 塚田 隆; 鈴木 雅秀; 木内 清; 加治 芳行; 菊地 正彦; 上野 文義; 中野 純一; et al.

JAERI-Tech 2004-015, 114 Pages, 2004/03

JAERI-Tech-2004-015.pdf:38.06MB

東京電力(株)福島第二原子力発電所2号機においては、原子力安全・保安院の指示によりシュラウド溶接部の目視点検を実施し、炉心シュラウド中間胴/中間部リング溶接線H3外面にひび割れを発見した。本調査は、東京電力(株)が日本核燃料開発(株)にて実施するき裂を含む材料サンプルの調査・評価に関して、原研が第三者機関として調査計画の策定段階から加わり、調査中には随時試験データの評価や試験現場への立会を実施し、最終的に得られた調査データを入手し原研独自の調査報告書を作成することにより、調査の透明性を確保することを目的として実施した。本調査の結果と溶接により発生する引張残留応力及び炉水中の比較的高い溶存酸素濃度を考慮すると、このき裂は応力腐食割れ(SCC)であると考えられる。応力腐食割れの発生原因については、さらに施工法の調査などを行い検討する必要がある。

報告書

女川原子力発電所1号機シュラウドサンプル(O1-H2)に関する調査報告書(受託研究)

シュラウド・再循環系配管サンプル調査チーム

JAERI-Tech 2004-012, 62 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-012.pdf:16.4MB

東北電力(株)女川原子力発電所1号機(沸騰水型)では、第15回定期検査の際に、炉心シュラウド中間部リングH2及び下部リングの溶接線近傍にき裂が確認された。本調査は、東北電力(株)が日本核燃料開発(株)にて実施するき裂を含む材料サンプルの調査・評価に関して、原研が第三者機関として加わり、最終的な調査データを入手し、原研独自の報告書を作成することにより、調査の透明性を確保することを目的として実施した。本調査により、以下のことが明らかになった。(1)中間部リングの外表面近傍には150$$sim$$250$$mu$$m程度の深さまで硬化層が存在した。(2)き裂の内部には腐食生成物が付着しており、腐食が粒内へ進行した部位も見られた。(3)中間部リング外表面近傍から100$$mu$$m程度の深さの領域では主として粒内割れが観察され、200$$mu$$m程度の深さより内部の領域では、粒界割れが観察された。(4)結晶粒界には、熱鋭敏化材に見られるようなCr濃度の顕著な低下傾向がなかった。(5)中間部リング材料の化学組成は、JIS規格SUS304Lに相当する組成であった。本調査の結果と、溶接によりき裂部付近に発生していたと考えられる引張残留応力及び炉水中の溶存酸素濃度等を考慮すると、き裂は応力腐食割れ(SCC)であると結論される。

報告書

柏崎刈羽原子力発電所1号機シュラウドサンプル(K1-H4)に関する調査報告書(受託研究)

シュラウド・再循環系配管サンプル調査チーム

JAERI-Tech 2004-011, 64 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-011.pdf:14.65MB

東京電力(株)柏崎刈羽原子力発電所1号機では、第13回定期検査中に、原子力安全・保安院の指示でシュラウド溶接部の目視点検を実施し、原子炉圧力容器内のシュラウド中間部胴溶接部H4にひび割れが確認された。本調査は、東京電力(株)が日本核燃料開発(株)にて実施するき裂を含む材料サンプル調査・評価に関して、原研が第三者機関として調査計画の策定段階から加わり、調査中には随時試験データの評価や試験現場への立会を実施し、最終的に得られた調査データを入手し、原研独自の調査報告書を作成することにより、調査の透明性を確保することを目的として実施した。本調査の結果、溶接残留応力及び炉水中の溶存酸素濃度を考慮すると、き裂は、浅い加工層を有する表面で応力腐食割れ(SCC)により発生した後、SCCとして内部へ分岐しながら結晶粒界を経由して3次元的に成長し、き裂の一部は溶接金属内部へ進展していったと結論される。

報告書

福島第一原子力発電所4号機シュラウドサンプル(1F4-H4)に関する調査報告書(受託研究)

シュラウド・再循環系配管サンプル調査チーム

JAERI-Tech 2004-004, 74 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-004.pdf:31.62MB

東京電力(株)福島第一原子力発電所4号機(沸騰水型,定格出力78.4万kW)において、第12回定期検査(平成5年9月$$sim$$平成6年2月)の自主点検の際に、炉心シュラウド中間部胴H4溶接部にき裂が発見された。本研究は、東京電力(株)が日本核燃料開発(株)にて実施するき裂を含むSUS304Lの材料サンプルの調査・評価に関して、原研が第三者機関として加わり、最終的に得られた調査データを入手し、原研独自の調査報告書を作成することにより、調査の透明性を確保することを目的として実施した。本研究により、以下の結論が得られた。(1)観察したき裂のほぼ全体が粒界割れであった。き裂内部には腐食生成物が付着し、一部は粒内に成長していた。また、2次き裂の一部は溶接金属に達していた。(2)表面近傍のビッカース硬さは300程度に高くなっていた。また、照射による母材の硬化が認められた。(3)結晶粒界ではCr濃度の低下とNi及びSi濃度の増加が観察された。これら合金元素の濃度変化は照射により誘起された拡散,偏析過程により生じたものと考えられる。本研究の結果と、溶接によりき裂付近に発生していたと考えられる引張残留応力及び炉水中の溶存酸素濃度等を考慮すると、このき裂は応力腐食割れ(SCC)であると結論される。

論文

Charge disproportionation and magnetic properties in perovskite iron oxides

葛下 かおり; 森本 正太郎*; 那須 三郎*

Physica B; Condensed Matter, 329-333(1-4), p.736 - 737, 2003/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:47.17(Physics, Condensed Matter)

ぺロブスカイト型鉄酸化物の物理的性質はFeO$$_6$$八面体のネットワークに関係している。SrFeO$$_3$$では起こらない電荷分離(2Fe$$^{4+}rightarrow$$Fe$$^{3+}$$ + Fe$$^{5+}$$)が、SrのLaへの置換や次元性の変化によるFeO$$_6$$八面体のネットワークの切断により発現する。また、Sr$$_3$$Fe$$_2$$O$$_7$$のFeを40%Coに置換すると、磁性は反強磁性から強磁性へと変化し電荷分離も抑制される。

論文

Behavior of simulated spent fuel in subcritical water

峯尾 英章; 鈴木 公; 森田 泰治

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.334 - 338, 2003/00

使用済燃料から核分裂生成物(FP)を抽出溶媒等を全く用いずに分離する方法として亜臨界水を用いる方法を検討した。二酸化ウランに燃焼度45,000MWdt$$^{-1}$$に見合う量のFP元素(Sr, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Ba, La, Ce, Pr, Nd及びSm)酸化物を含む12.728gの模擬使用済燃料を、核分裂性物質金属成分の模擬として52mgのMo-Ru-Rh-Pd合金とともに10mlの反応容器に装荷し、亜臨界水を通過させた。亜臨界水の温度は523, 573, 623及び663Kで圧力は29MPaである。溶解量は温度が上昇するとともに減少した。523Kにおいて、Ba, Mo及びPrは5%以上が溶解し、SrやRhは1%程度が溶解した。Zrの溶解率は0.3%程度であった。その他のランタノイド(La, Ce, Nd及びSm)は0.1%溶解しウランと同程度であった。この結果から亜臨界水により使用済燃料のFPの一部の分離が可能であることが示唆された。今後、より小さな粒径での試験を実施する。

論文

Preparation of epitaxial TiO$$_{2}$$ films by PLD for photocatalyst applications

八巻 徹也; 住田 泰史; 山本 春也; 宮下 敦巳

Journal of Crystal Growth, 237-239(Part1), p.574 - 579, 2002/04

本研究では、KrFエキシマーレーザー蒸着によってサファイア(0001)基板上に TiO$$_{2}$$エピタキシャル膜を作製し、蒸着に用いるレーザーの強度を変化させたときの膜の結晶構造,表面形態について調べた。X線回折や顕微ラマン分光による分析結果から、(100)配向したルチル相に(001)配向のアナターゼ相がわずかに混合した膜が得られることを明らかにした。膜中における両相の混合比(アナターゼ/ルチル)はレーザー強度の減少とともに増大し、アナターゼ相の相対的な含有量を製膜条件で制御できることが示された。原子間力顕微鏡での観察によれば、最小のレーザー強度で作製した膜の表面は比較的大きな粒子から成りラフネスも大きかった。この膜は、その高いアナターゼ相含有量と大きな表面積によって、有機色素の光分解反応に対し高い活性を示した。

論文

Formation of AgCl nanocluster by sequential implantation

高広 克巳*; 永田 晋二*; 山本 春也; 山口 貞衛*; 楢本 洋

JAERI-Review 99-025, TIARA Annual Report 1998, p.143 - 145, 1999/10

Ag及びClイオンをSiO$$_{2}$$$$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$に室温で注入して、その存在状態を、RBS、X線回折、光吸収で調べた研究であり、以下の結論を得た。(1)室温注入でも、AgとClは固相反応して、AgClの超微粒子を形成した。(2)Clは、AgClの形成に関係するだけでなく、Ag自身の析出過程にも影響する。

論文

TRU燃料挙動予測とデータベースの現状

小川 徹

消滅処理研究の現状; 新しい原子力技術の可能性を求めて, 0, p.117 - 124, 1994/08

マイナーアクチノイド消滅処理における燃料挙動解析上の着眼点とデータベースの現状について、酸化物、窒化物、合金、溶融塩の各系について概観した。

論文

Dissolution of ThO$$_{2}$$-based oxides in nitric acid solutions at elevated temperatures

赤堀 光雄; 白鳥 徹雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(6), p.539 - 545, 1994/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:76.33(Nuclear Science & Technology)

高密度ThO$$_{2}$$及び(Th,U)O$$_{2}$$粒子の硝酸による高温溶解挙動を、NaF添加量0~0.05mol/l、溶解温度120~200$$^{circ}$$Cの条件で調べた。高温にすることによりThO$$_{2}$$系酸化物の溶解は促進され、また溶解速度は温度、NaF濃度及びUO$$_{2}$$組成に依存する。溶解温度が低い場合、粒子表面に不溶性の四フッ化物(ThF$$_{4}$$またはUF$$_{4}$$)が形成され、溶解を阻害する。さらに、高温溶解の見掛けの活性化エネルギーを得た。

論文

A Computer simulation study of the structural similarities between fluoroberyllate and alkaline earth silicate melts

梅咲 則正*; 大野 英雄; 五十嵐 一男*; 古川 和男*

Journal of Non-Crystalline Solids, 150, p.302 - 306, 1992/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.05(Materials Science, Ceramics)

溶融珪酸塩と溶融アルカリフロオロベリリウム酸塩の構造は極めて良い類似性を示すことが、X線回折ならびに分子動力学法計算機シミュレーションにより証明された。このことは、高温高圧下での実験が困難なマントル主成分であるアルカリ土類珪酸塩の研究を350-800$$^{circ}$$Cの比較的低温領域でアルカリフルオロベリリウム酸塩(RF-BeF$$_{2}$$:R=Li,Na,K)を用いてシミュレーション可能であることを示している。

論文

硫酸-セリウム(IV)溶液中における高クロム含有酸化物の溶解挙動

諏訪 武; 栗林 伸英; 立川 圓造

防食技術, (36), p.127 - 133, 1987/00

原子力施設の化学除染法の開発との関連で、硫酸-セシウム(IV)(SC)溶液中における高クロム含有酸化物の溶解挙動を検討した。Cr$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{6}$$Ni$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{6}$$Fe$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{8}$$O$$_{4}$$のCr,Ni,Fe各成分の溶解速度はSC溶液の酸化還元電位とpHに大きく依存する。各成分の溶解速度の大きさは、0.25MH$$_{2}$$SO$$_{4}$$単独溶液ではFe$$>$$$$>$$Ni$$>$$Cr=0であり、SC溶液ではCr$$>$$$$>$$Ni$$>$$Feである。CrとNiの溶解速度は酸化性溶液で増加する。Crの溶解速度はCe$$^{4}$$$$^{+}$$濃度の一次に比例して増加する。クロム含有酸化物を溶解するのに必要なCe$$^{4}$$$$^{+}$$量は酸化物の量とそれらの成分が明らかになれば計算できる。即ち、溶解はレドックス反応に支配され、酸化物中のFe(II)とCr(III)はFe(III)とCr(VI)に酸化されるが、Ni(II)とFe(III)は関与しない。

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