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論文

Corrosion in nuclear fuel reprocessing plants; Corrosion in boiling nitric acid

加藤 千明

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.4, p.528 - 563, 2020/08

使用済み燃料の再処理プラントに使用されるPUREXプロセス法では、核分裂生成物,ウラン,プルトニウムの分離に硝酸が使用される。このPUREXプロセスは、使用済み燃料から生じる酸化性金属イオンを含む高濃度の硝酸溶液を高温で用いられるため、非常に腐食性が高くなる。本解説では、硝酸のユニークな化学的性質を最初に説明する。その次に、沸騰伝達における硝酸における酸化力の発現プロセスを、酸化還元電位と沸騰硝酸の熱力学的モデルを使用して説明する。最後に、再処理環境に固有の腐食挙動と腐食促進メカニズムを、溶液化学の観点から説明する。

論文

Solvent extraction behaviors of minor nuclides in nuclear fuel reprocessing process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 峯尾 英章; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 246(3), p.683 - 688, 2000/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:43.49

現行PUREX法及び改良PUREX法(PARC法)におけるネプツニウムやテクネチウムなどの微量成分の溶媒抽出挙動を使用済燃料を用いたケミカルフローシート実験により調べた。PARC法の実験結果はn-ブチルアルデヒドがNp(VI)の還元分離試薬として有効であることを示した。

報告書

核燃料リサイクルシステム内の核種移行率に関する研究

藤井 俊行*; 山名 元*

JNC-TJ9400 2000-003, 36 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-003.pdf:1.36MB

低除染でのリサイクルシステムにおいて設計上不可欠の情報である放射性核種の移行率に関する研究の一環として、放射能は低いがリサイクル燃料の性能への影響が多い元素であるモリブデンとパラジウムの、PUREX、TRUEX抽出条件下での分配特性を実験的に調べ、その化学的なメカニズムの同定を行った。吸光分光分析を抽出実験と並行することにより、抽出錯体種の同定および抽出メカニズムを検討した。この結果により、モリブデンとパラジウムのPUREX、TRUEX工程内での抽出移行および分配特性に関する知見を得た。

報告書

無配管化を目指した湿式再処理プロセスの合理化検討

半沢 正利*; 森岡 信男*; 麓 弘道*; 西村 建二*; 近沢 孝弘*

JNC-TJ9400 2000-001, 112 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-001.pdf:6.67MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、配管施工に係わるコストを大幅に削減できるパイプレスプラントの概念を導入し、且つ溶媒抽出法以外の湿式分離法も考慮した新しいプロセスの可能性を探ることを目的としている。そのため、まず、沈殿法、晶析法、イオン交換法及びパイプレスプラントについて文献調査を行い、これを基に、以下の湿式分離法を採用したプロセス要件に適合するプロセスフロー案の検討を実施した。(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセス(2)シュウ酸沈殿法プロセス(3)マイルドな条件の再処理法プロセス(晶析+沈殿法)(4)晶析+イオン交換法プロセス(5)晶析+溶媒抽出法プロセス上記検討プロセス及び従来プロセスについて、パイプレスプラントへの適合性、安全性、経済性、資源の有効利用性、核不拡散性及び運転・保守・補修性の観点から得失評価を行い、最も合理的なプロセスとして(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセスを選定した。選定プロセスについて、臨界安全評価を行うとともに物質収支図、プロセスフローダイアグラム、主要機器リスト及び移動槽・ステーションの配置概念図を作成することにより、主要物質の物流/物量、主要機器の概念/大きさ及び数量等を明らかにした。

報告書

微量生成物のプロセス内挙動に関する研究(IV)

古閑 二郎*; 新里 卓史*

JNC-TJ8400 2000-054, 48 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-054.pdf:1.23MB

再処理プロセスの運転において生成する微量成分のプロセス内挙動について数値シミュレーションを行なう上で、市販のダイナミカルシステムツールである"STELLA"の適用の可能性を検討した。前年度までの検討対象であったアジ化水素酸について、ヒドラジンと亜硝酸との反応から生成するアジ化水素酸について抽出器内の濃度の時間変化を"STELLA"でシミュレーションした。本シミュレーションでは、MIXSET-Xで各抽出器内の主要成分の定常濃度を求めた後、ヒドラジンと亜硝酸との反応から生成するアジ化水素酸について各抽出器内の濃度の時間変化を決定した。シミュレーションの結果は、前年度までの結果と同様であった。本研究の結果から、"STELLA"は微量成分のプロセス内挙動の数値シミュレーションに適用できることがわかった。

報告書

動力炉・核燃料開発事業団研究開発課題評価委員会平成10年度新規研究開発課題評価用資料

not registered

PNC-TN1000 98-004, 21 Pages, 1998/07

PNC-TN1000-98-004.pdf:0.86MB

東海再処理工場は、これまでの約20年間の操業運転及び関連する研究開発により、軽水炉燃料再処理が安定して行えることを国内において実証してきたところであるが、東海再処理工場を今後とも研究開発の場として活用してゆくことは、ホットフィールドの有効利用の観点で重要である。○高燃焼度燃料再処理に関するフィールド試験原子力発電所においては燃料の高燃焼度化、高富化度化(MOX、FBR燃料)の方向にあり、したがって、これらの燃料の再処理研究に重点を移してゆくことが今後の東海再処理工場の重要な使命となる。このため東海再処理工場本体を用いた本技術開発を、小型試験設備における補完データ採取と併せて実施してゆく。当面の課題としては、これらの燃料のひとつの方向である高燃焼度化に対する再処理工程への影響調査を行っていく。○運転保守技術改良に関するフィールド試験従来東海再処理工場の安定運転を主たる目的として実施してきた運転・保守技術の効率化については、将来の高燃焼度、高富化度燃料の再処理が行われる再処理工場においても重要なテーマである。このため、これらの運転・保守技術に関して、高燃焼度燃料再処理研究に移行する東海再処理工場において、さらなる改良項目の摘出あるいは解決を行っていく。

報告書

微量生成物のプロセス内挙動に関する研究(II)

松本 史朗*; 田嶋 靖憲*; 古閑 二郎*; 宮原 由香理*

PNC-TJ1609 98-001, 26 Pages, 1998/02

PNC-TJ1609-98-001.pdf:0.7MB

再処理プロセスの運転において生成、消滅する微量成分、特にアジ化水素酸のプロセス内挙動について数値シミュレーションによる検討を行った。アジ化水素酸のマスフローシミュレーションについて、前年度までに開発されたコードに、放射線およびテクネシウムの存在下でのヒドラジンと硝酸イオンとの反応によるアジ化水素酸の生成およびその分解を組み込み、抽出器の全体での物質収支式を解くように改良を行った。またシミュレーションに使用するモデルプラントについても東海再処理工場を対象として、現実に近い条件を設定して検討した。シミュレーションの結果、溶媒洗浄工程廃液中のアジ化水素酸の濃度はプロセスの値とほぼ一致しており、その値は安全基準と考えられている濃度の1/10であることを示している。

報告書

先進湿式MOXプラントのコスト評価

紙谷 正仁; 小島 久雄

PNC-TN8410 97-220, 33 Pages, 1997/12

PNC-TN8410-97-220.pdf:1.63MB

動燃では、PUREX法をベースとした低除染再処理と簡易な燃料製造法からなる「先進湿式MOX」の概念を提案している。これは再処理/燃料製造/炉の設計境界条件を大幅に合理化あるいは変更し、湿式MOXサイクルを金属燃料サイクル並の簡素なサイクルに変更しようという構想である。この概念では、核燃料物質を低除染でリサイクルすることで抜本的な再処理の簡素化を行う。これに伴って燃料製造工程も遠隔保守セル構造となることから、再処理・燃料製造を一体化した施設内に配置し、廃液処理設備やユーティリティ等を共有することで設備合理化を図る。本報告は、こうした基本コンセプトのもとに施設概念を構築し、建設費の評価を行った結果をまとめたものである。建設費の評価は、現行技術で建設した場合の「現行プラント」、現在継続されているR&Dを反映し、現行の高除染サイクル技術を高度化した場合の「基準プラント」、先進湿式MOXの概念を採用した場合の「先進プラント」の各ケースについて行った。その結果、現行プラント(処理能力;50/y)の建設費を1した場合、基準プラント(50/y)、先進プラント(100t/y及び50/y)の建設費は、それぞれ0.60,0.66,0.50と評価された。

報告書

再処理技術開発部アクチニドプロセス・分析開発室における技術開発; 成果報告書(平成8年度)

田中 康正

PNC-TN8410 97-216, 305 Pages, 1997/03

PNC-TN8410-97-216.pdf:15.27MB

再処理技術開発部アクチニドプロセス・分析開発室において平成8年4月より平成9年3月の期間に実施した技術開発に係わる成果の概要について取りまとめた。アクチニドプロセス・分析開発室では,先進的核燃料リサイクルにおける核燃料分離技術の開発及びそれらに係わる分析技術の開発を推進してきている。今年度は,ピューレックスプロセス高度化開発,TRUEX法,SETFICS法等のマイナーアクチニド分離回収技術開発,新抽出剤の開発,フォトメータ,抽出錯体構造解析,RETF関連分析確証試験等の分析技術開発,所内各部室の研究開発支援分析,先進的核燃料リサイクル技術開発を進めるためにCPF設備改造に係わる設計及び補修工事等を実施してきた。本報では,これらの技術開発の経緯と主要な成果について取りまとめたものである。

報告書

平成8年度安全研究成果発表会(核燃料サイクル分野-状況等とりまとめ-)

not registered

PNC-TN1100 97-003, 114 Pages, 1997/03

PNC-TN1100-97-003.pdf:6.97MB

平成8年11月28日、29日の両日、核燃料施設、環境放射能及び廃棄物処分を対象とした平成8年度安全研究成果発表会を動燃アトムワールド(東海事業所)で開催した。核燃料サイクル分野の安全研究成果発表会は平成元年以来、毎年開催され、今回は第8回にあたる。本発表会は従来、職員相互の意見交換の場として、社内の発表会として開催されたが、平成8年より公開の発表会とし、社外(科技庁、大学、原研、電力、メーカ)からも多数の方々の参加をいただき、学識経験者等のご意見、ご要望を広く拝聴する方式で開催することとした。本発表会の発表課題は、動燃事業団が「安全研究基本計画」にもとづいて実施している核燃料施設、環境放射能、廃棄物処分及び確率論的安全評価(核燃料施設に係るもの)分野の安全研究課題(全76課題)の中から、安全研究委員会の各分科会での検討を踏まえて選定された18課題である。平成7年度の成果について各課題の発表を行った。発表会の第1日目は核燃料施設分野の安全研究成果発表、第2日目は環境放射能分野及び廃棄物処分分野の安全研究成果発表が行われた。発表課題を1)廃棄物処理、回収ウランに関する研究、2)核燃料施設の運転安全性向上に関する研究、3)核燃料施設の安全評価に関する研究、4)環境放射能安全研究、5)廃棄物処分安全研究の5セッションに分けて発表を行なうとともに、特別セッションとして「プルトニウム燃料工場の運転実績と安全」を発表した。また、冨安東京工業大学教授より「マイルドな条件による再処理法」と題してご講演いただいた。発表会の第1日目、第2日目の最後には安全研究委員会分科会主査による総括及び講評、参加者による講評が行われ、盛況のうちに発表会を終了した。本資料は、今後の安全研究の推進・評価に資するため、各発表における質疑応答、冨安教授の特別講演、安全研究委員会分科会主査による総括及び講評、参加者による講評等について取りまとめたものである。

報告書

先進的湿式プラントの設計研究(II) (1)再処理燃料製造施設一体化の検討

石井 保*

PNC-TJ8211 97-002, 145 Pages, 1997/03

PNC-TJ8211-97-002.pdf:8.95MB

先進的湿式プラントは、高速炉燃料サイクルコストの大幅な低減を目指したプラントであり、晶析法と改良型PUREX法とを中心とした再処理施設と、ゲル化転換・振動充填方式による酸化物粒子燃料の製造を行う燃料製造施設とを合体させた、一体型の燃料サイクルプラントである。本設計研究は、昨年度実施された『先進的湿式プラントの設計研究』の成果をもとに、再処理・ 燃料製造施設一体化と、再処理施設のうちの前処理工程の設備構成に関して、更に詳細な検討を行うことを目的として、下記の評価・検討を実施したものである。(1)再処理・燃料製造施設一体化の得失評価本プラントの付帯工程のうち、廃液処理工程および低放射性固体廃棄物処理工程の設備構成の再検討を行うとともに、この再検討結果等に基づいて、本プラントとして、再処理施設と燃料製造施設とを一体化した場合の得失を検討・評価した。(2)前処理工程の検討処理対象燃料であるコア燃料とブランケット燃料との混合を、前処理工程で行う場合の設備構成について、混合位置や混合方法をパラメータとする複数のケースを設定し、各ケースを経済性、取扱い性(運転管理の容易性等)、安全性、実証性等の観点から比較・評価して、本プラントに適すると考えられる設備構成を検討した。

報告書

先進的湿式プラントの設計研究(II) (2)主分離工程の構成検討

御手洗 征明*

PNC-TJ8010 97-001, 81 Pages, 1997/03

PNC-TJ8010-97-001.pdf:3.18MB

先進的湿式プラントは、高速炉燃料サイクルコストの大幅な低減を目指したプラントであり、晶析法と改良型PUREX法とを中心とした再処理工程と、ゲル化転換・振動充填方式による酸化物粒子燃料の製造を行う燃料加工工程とを合体させた、一体型の燃料サイクルプラントである。本設計研究は、昨年度までに評価・検討したプラントの概念設計研究の成果をもとに、再処理の主分離工程に関して更に詳細な検討を実施することを目的として、以下の検討を実施したものである。(1)除染係数の調査(2)主分離工程の検討(3)昨年度検討の主要機器のCADデータ化

報告書

CMPOを用いた溶媒抽出による三価のアクチニドとランタニドの分離(6)-第二回向流多段抽出ホット試験-

駒 義和; 渡部 雅之; 野村 和則; 小山 智造; 岡本 文敏*; 田中 康正

PNC-TN8410 96-258, 46 Pages, 1996/09

PNC-TN8410-96-258.pdf:1.9MB

CMPO-TBP混合溶媒を用いた三価アクチニド(An(3))/ランタニド(Ln)分離技術の開発の一環として、PUREX法に関する試験で発生した実廃液を用いた向流多段抽出試験を行った。抽出・洗浄・硝酸逆抽出、An(3)逆抽出及びLn逆抽出の4つの工程から成る基本フローシートに基づき実施した。本試験では、硝酸逆抽出工程へのHAN溶液の適用性、An(3)逆抽出工程での低濃度塩析剤溶液の使用によるAn(3)回収率の向上、低酸度の供給液を用いた際のFPの挙動を主に調べた。以下の事実が明らかとなった。比較的低い硝酸濃度(1.3M)の供給液を用いたが、Am、Cm及び希土類は99.8%以上抽出された。硝酸逆抽出液として0.4MHAN(pH2.0)を適用し、装荷溶媒からの硝酸のみを除去できることを確認した。また、硝酸逆抽出工程に洗浄部を設けることにより、非抽出金属の水相への損失を0. 1%未満とすることができた。An(3)製品には、AmとCmの他に一部のSm及びEu、ほとんどのYが同伴した。逆抽出液の溶媒に対する流量比(O/A比)を大きく設定したため、一部のAmがLn廃液に移行した。Ruは回収されなかった。洗浄溶媒中に硝酸が含まれていたが、明確な蓄積は認められなかった。Ln逆抽出工程では、溶媒中の三価金属が支障なく回収された。Ruは残留するため、アルカリ洗浄等の操作がさらに必要である。今後の課題としては、An(3)逆抽出工程の最適化、硝酸銀を含む廃液の処理・再利用が挙げられる。

報告書

クラウン化合物による金属イオンの溶媒抽出(2)-湿式分離研究成果報告-

野村 和則; 渡部 雅之*; 佐野 雄一*; 小山 智造; 根本 慎一*; 小沢 正基*; 岡本 文敏*

PNC-TN8410 96-206, 36 Pages, 1996/07

PNC-TN8410-96-206.pdf:1.4MB

本試験では,DC18C6による硝酸酸性系でのSrの抽出に関して,抽出及び逆抽出時間の測定ならびにSrの分配に対する温度依存性の評価を行った。また,DC18C6-Sr錯体構造についてNMRスペクトルの測定を行った。さらに,新たに入手した数種のクラウン化合物を用いた分配基礎試験を実施,硝酸酸性系での抽出剤としての可能性を調べた。以下に,本試験結果の主な概要を示す。・DC18C6-CH2Cl2-硝酸系におけるSrの抽出及び逆抽出とも,その反応は速やかに行われるものとみなせる。・DC18C6-CH2Cl2-硝酸系におけるSrの抽出反応は,反応全体としては発熱反応であり,温度が低い方が抽出に有利である。・DC18C6-Sr錯体のNMRスペクトルを測定し,1つのSrに対して一分子のDC18C6が配位していることが補完できた。・新たに入手したクラウン化合物のうち,C15C5がAgに対して抽出能を示した。以上の結果から,大環状化合物のうちクラウン化合物に属するDC18C6によるSrの抽出機構について,さらに詳細な評価を行うことができ,硝酸酸性系で使用する抽出剤として優れた性質を有することを明かとした。このことは,硝酸環境におけるクラウン化合物の核種分離試薬としての可能性をさらに進めたものであると評価ができる。また,今回新たに調査したクラウン化合物のうち,C15C5によりAgを硝酸溶液系から抽出できることがわかり,新抽出剤としての可能性がさらに広がった。

報告書

再処理技術開発部 アクチニドプロセス・分析開発室における技術開発-成果報告書(平成7年度)-

田中 康正

PNC-TN8410 96-284, 245 Pages, 1996/03

PNC-TN8410-96-284.pdf:6.26MB

再処理技術開発部アクチニドプロセス・分析開発室において平成7年4月より平成8年3月の期間に実施した技術開発に係わる成果の概要について取りまとめた。アクチニドプロセス・分析開発室では、高速炉燃料再処理技術の高度化を目的としたプロセス技術開発、及びそれらに係わる分析技術開発を推進してきている。また、先進的核燃料リサイクルにおける湿式核種分離技術の開発も進めている。今年度は、Pu及びNpの共抽出等のピューレックスプロセス高度化試験、TRUEX法、SETFICS法等のマイナーアクチニド分離回収技術開発、新抽出剤の開発、$$alpha$$モニタ、抽出錯体構造解析、RETF関連分析確証試験等の分析技術開発、所内各部室の研究開発支援分析、先進的核燃料リサイクル技術開発を進めるためにCPF設備改造に係わる詳細設計等を実施してきた。本報では、これらの技術開発の経緯と主要な成果について取りまとめた。また、技術開発の進展に不可欠な施設の維持・管理・利用及び改造計画についても、合わせて示した。

報告書

アジ化水素酸の工程内挙動に係る研究(3)

not registered

PNC-TJ1609 96-001, 36 Pages, 1996/02

PNC-TJ1609-96-001.pdf:0.89MB

アジ化水素酸の再処理プロセス内における定量的挙動の解明は、プロセスの安全性の一層の向上および安全裕度の明確化のために必要である。また、将来、ソルトフリープロセスあるいは、マイナーアクチノイドの分離等のプロセス設計において、そのプロセスの安全性を検討するためにアジ化水素酸の挙動を把握しておく必要がある。本研究では、昨年度開発したマスフローシミュレーションコードを改良し、抽出工程内の硝酸水溶液および抽出溶媒中に存在するアジ化水素酸のマスフローを計算した。また、既往のプロセスデータとの比較により、計算精度向上に必要なパラメータの抽出を行なった。さらに、典型的な湿式再処理プロセスを想定し、モニタリングに必要なサンプリングポイントについても検討を行なった。

報告書

溶媒劣化に関する基礎研究(1)

富樫 昭夫; 岡本 文敏; 菅沼 隆; 市毛 良明

PNC-TN8410 94-254, 158 Pages, 1994/06

PNC-TN8410-94-254.pdf:2.34MB

Purex法再処理プロセスにおいて使用するTBP・ドデカンは、放射線や酸の存在下において相乗効果的に劣化する。プロセス・分析開発室では、溶媒の劣化によるプロセスへの影響を予測評価するための基礎データを整備することを目的として、溶媒劣化に関する基礎的な研究を進めている。今回、その一環として、(1)溶媒劣化物分析法の確立試験、(2)新規TBP劣化物の同定試験、(3)溶媒の劣化に与える酸、放射線等複数因子による影響把握試験、(4)劣化溶媒のウラン抽出特性の把握試験、(5)酸、放射線等の共存下における劣化物の生成速度評価試験、(6)アルカリ等によるTBP劣化物の洗浄試験を実施した。得られた成果を以下に示す。(1)TBPの劣化物として新たにりん酸ジブチル2オキソブチル、りん酸ジブチル3ヒドロキシブル、りん酸ジブチル2ニトロオキシブチル、りん酸ジブチル3ニトロオキシブチルの4物質を同定した。(2)ガスクロマトグラフィによる溶媒劣化物の分析法を確立した。本法におけるTBP劣化物4種の定量下限は約2ppmであった。また、再現精度(C.V)は、試料中にTBP劣化物が約2000ppm含まれる場合、約5%であった。(3)新たに同定した4種のTBP劣化物は、硝酸のみの存在下では生成せず、放射線の存在下で生成すること、また、共存する金属イオン、還元剤等の種類によって生成量が異なることを明らかにした。なお、照射線量と劣化物の生成量には相関関係が成立することから、共存する物質及びその濃度が決定されれば、その生成量から溶媒の照射履歴を推定することが可能である。(4)高濃度硝酸を接触させ、2$$times$$105Gyの$$gamma$$線を照射した劣化溶媒においてもウランの抽出性能には影響はないが、逆抽出性能が低下した。また、未照射でも溶媒中に硝酸が装荷されることによりウランの逆抽出性能が低下することが分かった。さらに、溶媒の劣化は硝酸などの接触による化学的な劣化よりも放射線劣化が支配的であることが分かった。(5)新たに見出したTBP劣化物4種の生成速度は、照射線量、硝酸濃度及び共存物質によって異なるが、およそ0$$sim$$50ppm/hであった。特に硝酸装荷濃度による影響は顕著であり、硝酸装荷量の違いにより5$$sim$$10倍の生成速度変化が生じることが分かった。(6)新たに見出したTBP劣化物4種のうち、りん酸ジブチル2オキソブチルは水酸化

報告書

CPFにおける高速炉燃料リサイクル試験; 高速炉使用済燃料の溶解性に関する研究

根本 慎一; 坂井 敏幸*; 算用子 裕孝; 菊池 憲治; 岩崎 伊佐央*; 栗林 正和*; 松島 和美*

PNC-TN8410 93-283, 86 Pages, 1993/11

PNC-TN8410-93-283.pdf:2.38MB

CPFにおけるホット試験は1982年9月30日に実施した高速炉使用済燃料ピンのせん断作業を皮切りに、これまでの約10年間、ピューレックス法を基本として高速炉燃料再処理に関した各プロセス試験を進めてきた。今回、これらのホット試験のうち、燃料の溶解試験に着目して総合的に評価・解析を加え、シミュレーションコードに反映できる溶解反応速度式を導出することができた。以下にその基本データについての概要を示す。高速炉使用済燃料の溶解速度は、反応表面積および系の硝酸濃度に比例する。また、温度に関してはアレニウスの式で補正できる。溶解速度=速度定数・反応表面積・(硝酸濃度)SUP1.7・e/SUP-E/RT (1)溶解速度は硝酸濃度の1.7乗に比例し、未照射UO/SUB2ペレットの傾向とほぼ同じである。(2)アレニウスプロットにより求めた見かけの活性化エネルギーは11kcal/molであり、UO/SUB2の溶解で報告されている同エネルギーにほぼ近い。(3)燃焼度の影響については、溶解反応速度式に反映できるような形での整理はできなかったが、溶解速度は硝酸濃度の低い系では燃焼度の増加に伴って低下する傾向にあること、また、8M程度の高濃度硝酸系では見かけ上ほぼ一定になることが観察された。(4)溶解速度の変化より溶解反応にかかわる有効表面積を推定し、せん断片および粉末の表面積変化を数式化した。(5)せん断片の"つぶれ"の影響については、約30%以上確保することによりほぼ一定の溶解速度を得ることができる。

報告書

再処理プロセスの高度化に関する研究; ピューレックスプロセスにおけるNpの回収と除去

根本 慎一; 算用子 裕孝; 駒 義和; 坂井 敏幸*; 岡本 隆*; 富樫 昭夫

PNC-TN8410 93-282, 69 Pages, 1993/11

PNC-TN8410-93-282.pdf:1.23MB

ピューレックス再処理プロセスでNpをPu・Uと共に安定にかつ高効率で回収する方法について検討した。この検討結果をもとにCPFで予備試験を実施し、一つの方向を見出すに至った。検討および予備試験で得られた主要ポイントを以下に示す。(1)共存する亜硝酸は第一サイクルの洗浄部でNp(VI)を抽出性の低いNp(V)に還元させ、回収率の低下をまねく。(2)亜硝酸は条件によりNp(VI)の還元剤として、または、Np(V)の酸化促進剤としての役割を果たす。(3)高率で安定にNpを回収するには、亜硝酸の影響を無視できるプロセス開発が重要である。一方、CPFのデータから、(4)溶解液中に存在する多量のPuは、加温条件下においてNpの酸化に効果的役割を示すことが期待できる。(5)Pu(VI)の存在はNp(VI)の安定剤的効果を示すことが期待できる。これは、Pu(VI)共存系でNpはほぼ全量がPu・Uと共に抽出回収され、抽出器内での亜硝酸との反応に起因するNpのアキュムレーションも観察されなかったことによる。以上、現段階ではメカニズムまで論ずるに十分なデータは確保していないが、高度化ピューレックスプロセス技術開発の一環としてのNp共抽出についての一つの開発方向を見出すことができた。すなわち、現状のピューレックスプロセスではPuをUと共に抽出するためその原子価を最も抽出性の高い4価としてきたが、本研究ではPuの原子価を6価もしくは4価との混合系とすることによりNp(VI)と亜硝酸との反応を阻止し、安定に高率でNpを共抽出できる可能性があることを明らかにするとともに、CPFで予備的試験を行い、その見通しを実験的に確認した。

報告書

Purexプロセス溶液からの白金族元素の電気化学的除去(2)

小泉 健治; 小沢 正基; 富樫 昭夫

PNC-TN8410 93-006, 38 Pages, 1992/12

PNC-TN8410-93-006.pdf:0.7MB

Purexプロセスの抽出工程において、白金族はクラッド発生の原因と考えられている他、一部のRuはU及びPuとともに抽出される。一方、白金族は希少金属であるため、これらを溶解液及び濃縮高レベル廃液(以下、HLLWという)から除去・回収することは、再処理プロセスに有効である。白金族元素等の除去・回収技術の確立を目的として、前報では各白金族の析出開始電位と硝酸濃度、電極材料の関係、ならびにPd及びRuの最適析出電位の存在などを明らかにした。本報では、最適析出電位に与える共存イオンの影響及び析出速度に与える共存イオン及び液温の影響などを検討した。ガラス製電解セル200mlに、対照電極として白金線、参照電極に飽和カロメルを用いて電解装置とした。作用電極はTi及びTaとし、単味白金族を含む硝酸溶液及びこれらのU共存溶液を用いた。ポテンシャルスイープ法により、電気化学的挙動の把握を行った。本試験より、以下の結果を得た。1)白金族元素の析出速度には、電位依存性が認められる。2)Pd及びRuは、Uが共存した場合も最適析出電位は存在する。3)析出速度は、Uの共存により低下する。4)析出初期では、電極材料によって析出速度に与える液温の効果が異なる。5)析出後期では、電極材料による違いは無くなり、液温を上げることにより析出速度は増加する傾向がある。

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