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廃炉環境国際共同研究センター; 工学院大学*
JAEA-Review 2024-015, 99 Pages, 2024/09
JAEA-Review-2024-015.pdf:5.42MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、少量燃料デブリの取り出し把握に必要な直接的なデータを世界で初めて取得して評価・検討を行っていくことを目的とする。SEM-EDS等やTEM-EDSでは同位体識別やPu、Bの分析ができない。一方、ICP-MS等のバルク分析では微小視野での情報が欠落する。つまり、既存の方法では、燃焼率指標情報(
NdとUの組成比)、中性子毒物Gdや中性子吸収物質Bの存在比などの局所分析データを含めて燃料デブリ性状を把握するための分析手段がないことが大きな課題である。JAEA大洗研究所に導入した同位体マイクロイメージング装置(工学院大学開発)は放射性の微小試料に断面加工を行いながら同位体組成などの局所的な定量データが多量に得られ、燃料デブリの性状を正しくかつ迅速に把握できる。令和4年度は、ホット試料の分析と併せて、同位体マイクロイメージング装置の実用性の向上のための改良を令和3年度に引き続き行った。具体的には、同位体マイクロイメージング内にホット試料を導入し、数十
m程度の粒子に対して複数回FIB断面加工を行い、粒子の表面から内部にかけて、成分イメージングを行った。その結果、
Zrと
U
Oが同じ分布で存在していることが確認された。また、CとFe、Uの分布がそれぞれ分離して存在していることが確認された。また、
U、Uの同位体比についてもホット試料から粒子単位で測定することに世界で初めて成功した。
M
ri, A.*; Mazurek, M.*; 太田 久仁雄; Siitari-Kauppi, M.*; Eichinger, F.*; Leuenberger, M.*
Minerals (Internet), 11(10), p.1072_1 - 1072_17, 2021/10
被引用回数：4 パーセンタイル：31.18(Geochemistry & Geophysics)The porosity and pore geometry of rock samples from a coherent granodioritic rock body at the Grimsel Test Site in Switzerland was characterised by different methods using injection techniques. Results from in situ and laboratory techniques are compared by applying in situ resin impregnation techniques as well as rock impregnation and mercury injection under laboratory conditions. In situ resin impregnation of the rock matrix shows an interconnected pore network throughout the rock body, providing an important reservoir for pore water and solutes, accessible by diffusion. Porosity and pore connectivity do not vary as a function of distance to brittle shear zones. In situ porosity is about half the porosity value that was determined on rock samples in the laboratory. This could be due to that such samples were affected by artefacts created since core recovery. The extrapolation of laboratory measurements to in situ conditions requires great care and may not be feasible in all cases.
舘 幸男; 伊藤 剛志*; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*
Water Resources Research, 54(11), p.9287 - 9305, 2018/11
被引用回数：6 パーセンタイル：26.88(Environmental Sciences)亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する割れ目表面の変質層の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化を組み合わせた包括的なアプローチによって調査された。5種類のトレーサーを用いた透過拡散試験,バッチ収着試験,通液試験を含む室内試験によって、移行遅延の程度はHDO, Se, Cs, Ni, Euの順に大きくなること、割れ目表面近傍に拡散に対する抵抗層が存在すること、拡散において陽イオン加速と陰イオン排除の効果が重要であることが確認された。X線CT及びEPMAによる観察から、割れ目周辺の鉱物分布の微視的な不均質性が把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される3層モデルを構築し、それぞれの層の間隙率、収着・拡散パラメータを与えることで、通液試験で得られた全てのトレーサーの破過曲線と割れ目近傍のトレーサー濃度分布を良好に解釈することができた。
Soler, J. M.*; Landa, J.*; Havlov
, V.*; 舘 幸男; 蛯名 貴憲*; Sardini, P.*; Siitari-Kauppi, M.*; Eikenberg, J.*; Martin, A. J.*
Journal of Contaminant Hydrology, 179, p.89 - 101, 2015/08
被引用回数：42 パーセンタイル：82.03(Environmental Sciences)マトリクス拡散現象は結晶質岩中の核種移行遅延プロセスとして重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場において花崗岩マトリクス中の原位置長期拡散(LTD)試験を行った。試験孔内にHTO, Na 
, Cs を含むトレーサ溶液を循環させ、2年半の間、トレーサ濃度の減衰が観測された。拡散期間終了後に、オーバーコアリングによって、岩石中のトレーサ分布が分析された。岩石中の拡散深さは、HTOで20cm、Na で10cm、Cs で1cm程度であった。これらのデータセットに対し、拡散・収着モデルによる解釈が、複数のチームによって、異なるコードを用いて実施され、実効拡散係数(De)と岩石容量因子(
)が導出された。複数のチームによる評価結果は、観測データを概ね再現可能であり、掘削影響による表面部分のDeとの値が、岩石マトリックス部に比べて大きいことを示唆した。一方で、HTOの結果は実験データと解析結果に大きな乖離が認められ、この点は今後の詳細な検討が必要である。
宮部 昌文; 大場 正規; 加藤 政明; 若井田 育夫; 渡部 和男
JAERI-Tech 2005-043, 27 Pages, 2005/08
JAERI-Tech-2005-043.pdf:2.51MB
多段階共鳴電離法による難分析核種の分析では、発振波長を同位体の共鳴波長に素早く正確に同調でき、長時間一定に維持することのできるレーザー光源が不可欠である。本研究では、これまでに開発した周波数基準レーザーとエタロン干渉計によるレーザーの波長安定化システムを、デジタル回路とコンピューターを用いて制御する方式に改造し、発振波長を簡単に切り替えられるシステムを開発した。さらに、本システムの波長同調性能や波長安定度を、ヘテロダイン計測法や、カルシウム原子の多段階共鳴蛍光分光法を用いて測定し、分析用光源として十分な性能を有することを確認した。
Caのイオン化ポテンシャルの高精度測定宮部 昌文; 大場 正規; 加藤 政明; 若井田 育夫; 渡部 和男
JAERI-Research 2004-023, 17 Pages, 2004/11
JAERI-Research-2004-023.pdf:2.71MB
単一モード連続発振の外部共振器半導体レーザーを用いた3段階共鳴イオン化分光法により、カルシウム40のイオン化ポテンシャルを高精度で決定した。基底状態のカルシウム原子を
(
P
)系列と
(F
)系列の
=20-150の高リドベルグ状態に励起して、得られた準位エネルギーをリドベルグリッツの拡張公式で近似することにより、イオン化ポテンシャルを従来より1桁高い精度で49305.9240(20)cm
と決定することができた。
井口 哲夫; 渡辺 賢一*; 萩田 利幸*; 野瀬 正一; 原野 英樹; 伊藤 和寛
JNC TY9400 2000-019, 34 Pages, 2000/05
JNC-TY9400-2000-019.pdf:0.79MB
レーザー共鳴イオン化分光法は、近年、超高感度の微量元素分析や効率的な同位体分離などの先端技術として脚光を浴びており、レーザー性能の向上と相まって、さらに広範な工学応用への展開が見込まれている。本研究は、このレーザー共鳴イオン化分光と質量分析計からなるRIMS(Resonance Ionization Mass Spectrometry)を活用し、従来のXe,KrなどのFPガスモニタリングによる破損燃料検出及び位置決め法(Failed Fuel Detection and Location:FFDL)の高精度化及び高性能化とともに、技術革新の可能性を検討するものである。平成8年度から11年度に渡って、核燃料サイクル機構先行基礎工学分野における協力研究の下で、東京大学工学系研究科原子力工学研究施設に設置された高速中性子科学研究設備(共同利用設備)のレーザー共鳴イオン化質量分析システムを用い、Xe,Krの検出限界やS/N比などの基本性能を明らかにする基礎実験と理論的評価とともに、高速実験炉「常陽」のカバーガス分析を対象とする実証試験を行った。その結果、本研究で提案するRIMS-FFDL法は、従来のFFDL法と比較して、感度、S/N比、迅速検出性の基本的な要求性能を同時に満たすことができ、さらに「もんじゅ」で使われるタグガス法と組み合わせると、オンラインで簡便にFPガス同位体比分析が行える画期的なFFDLシステムの構築が可能との結論が得られた。
宮部 昌文; 大場 正規; 若井田 育夫
JAERI-Research 97-078, 28 Pages, 1997/10
JAERI-Research-97-078.pdf:0.9MB
共鳴電離分光法を用いてガドリニウムのリドベルグ系列の質量分解電離スペクトルを観測した。6つのイオン状態に収束する系列を、J=0,1の10個の第2励起準位から測定した結果、多くの系列で摂動のない長い系列構造を見出すことができた。この構造の収束極限を解析することにより、ガドリニウムの第1イオン化ポテンシャルの値を、従来より1桁以上高い精度で決めることができた。また、同時に得られた各リドベルグ準位の同位体シフトから、第1イオン化ポテンシャル及び励起イオン準位の同位体効果について新しい知見を得た。
宮部 昌文; 若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 有澤 孝
Laser Advanced Materials Processing,Vol. 2, p.1239 - 1243, 1992/06
レーザー多段階光電離分光法は、レーザー同位体分離や超微量分析の基礎プロセスとして重要である。その検出効率やエネルギー効率を向上させるためには、電離効率の高い電離スキームを探索することが必要であるが、各々のスキームで最適な光強度を導いて最も効率の高いスキームを決定するいわゆる最適化計算に関する研究はこれまでほとんど行われてこなかった。そこで我々は、多段階スキームを1段階スキームに近似することにより、多段階電離効率を最適化する簡単な方法を考案した。また、その近似精度を確認するため、実際の2段階スキーム断面積を測定し計算値との比較を行った。
宮部 昌文; 若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 有澤 孝
Resonance Ionization Spectroscopy 1992 (Institute of Physics Conf. Series Number 128), 0, p.139 - 142, 1992/00
多段階光電離法(RIS)は、レーザー同位体分離や微量分析の基礎プロセスとして重要である。その検出効率やエネルギー効率を向上させるためには、電離効率の高い電離スキームを探索することが必要であるが、多くのスキームの中から最も効率の高いスキームを選び出したり、各々のスキームでその最適な光強度を導いたりするいわゆる最適化計算に関する研究はこれまでほとんど行われてこなかった。そこで我々は多段階スキームを1段階スキームに近似することにより、多段階電離効率を最適化する簡単な方法を考案した。またその近似精度を確認するため、実際の2段階スキーム断面積を測定し、計算値との比較を行った。
宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 長谷川 秀一*
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故に関わる放射能計測では、純
崩壊核種で、Zrなどによる同重体干渉も生じるSrの計測(放射化学的分析法, ICP質量分析法)に、熟練と時間のかかる化学分離操作が求められることが大きな問題となっている。本研究では、元素や同位体の原子構造の違いを利用して、特定同位体のみを高効率でイオン化できる多段階共鳴イオン化法と、イオンを長時間捕捉・計測可能なレーザートラップ分光法を組み合わせることで、迅速かつ高感度なSr分析法の開発を目指している。本報告では、探索した電離効率, 同位体選択性の高い3段階電離スキームを用いて、同位体毎のSr原子の電離特性や分析特性について検討した。
Soler, J. M.*; Martin, A. J.*; Lanyon, G. W.*; Havlov, V.*; Siitari-Kauppi, M.*; 舘 幸男
no journal, ,
原位置の擾乱の少ない結晶質岩中のマトリクス拡散を現実的に評価することを目的に、スイスのグリムゼル原位置試験場において原位置長期拡散(LTD)プロジェクトを進めている。現在2回目の原位置拡散試験(モノポール2)を実施中である。1回目の原位置試験(モノポール1)の結果及び室内拡散試験の結果に基づき、モノポール2試験の予測解析を実施し、トレーサー注入孔及び観察孔中のモニタリングデータと比較した。非収着性トレーサー(HTO, Cl)については、室内での透過拡散試験から導出された拡散パラメータによって、モニタリングデータ、特に注入孔のデータがより良く説明された。収着性のCsとBaの初期の濃度減少は、これらの元素の高い収着性の影響を示すものである。モノポール1試験で得られたCsのパラメータは、モノポール2にも適用可能であった。しかしながら、Baについては、予測される以上に収着の影響が大きいと評価された。
舘 幸男; 伊藤 剛志; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*
no journal, ,
亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する亀裂表面の不均質性の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化によって調査された。亀裂とマトリクス部におけるトレーサー移行挙動が透過拡散試験や通液試験を含む一連の室内試験により評価された。X線CT及びEPMAによる観察から、亀裂の開口幅や連続性、及び亀裂近傍の鉱物分布の不均質性が定量的に把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される不均質な亀裂表層モデルを適用することによって、トレーサーの破過曲線を解釈することができた。
舘 幸男; 伊藤 剛志*; 深津 勇太; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Hu, Q.*; Martin, A. J.*
no journal, ,
In order to develop a realistic model and reliable parameters for long-term safety assessments of geological disposal, it is necessary to understand and quantify the effects of heterogeneities found around the fractures on RN transport processes in fractured crystalline rocks. This paper presents a comprehensive approach developed for coupling laboratory tests, microscopic observations and modeling in order to understand and quantify tracer transport processes occurring in natural fracture, using different types of fractured granodiorite sample from the Grimsel Test Site (GTS), Switzerland. Laboratory tests including through-diffusion, batch sorption and flow-through tests using five tracers with different retention properties indicated that tracer retention was consistently in the sequence of HDO 
Se Cs Ni Eu. Microscale heterogeneities around the fracture were clarified and quantified by coupling X-ray computed tomography and electron probe microanalysis. Realistic model incorporating heterogeneities around the fracture and their properties provided a much better interpretation for breakthrough curves of all tracers.
