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論文

メソスケール気象モデルと結合した大気化学物質輸送モデルの開発と三宅島火山ガスの大気拡散への適用

西沢匡人*; 茅野政道

大気環境学会誌, 39(1), p.31 - 42, 2004/01

http://ci.nii.ac.jp/naid/110003841053

大気化学物質の動態を詳細にシミュレートするために、メソスケール気象モデルと結合した大気化学物質の輸送モデルを開発し、三宅島雄山からの火山ガスの大気拡散に適用した。このモデルは、気象場の計算のためにPSU/NCAR MM5を使用し、MM5に大気化学物質の移流,拡散,化学反応,沈着過程を追加したものである。本論文では、2000年8, 9月の関東,中部,関西地方における三宅島火山ガスの挙動と気象条件との関連、及び二酸化硫黄(SO $_{2}$ )濃度分布に対する三宅島火山ガスの影響を調べた。結合モデルによって得られた結果を観測値と比較したところ、モデルは気象場,三宅島火山ガスの到達による地上SO $_{2}$ 濃度の上昇,硫酸イオンの湿性沈着量をおおむね再現することができた。また、三宅島火山ガスの本州本土への輸送において、日本周辺に位置していた低気圧,台風,前線,移動性高気圧といった総観規模の気象現象が重要な役割を果たしていることが明らかになった。さらに、SO $_{2}$ 濃度分布に対する三宅島火山ガスの影響は計算領域全体にわたって見られた。

論文

高濃度SO $_{2}$ 含有燃焼排煙の電子ビーム処理における脱硫反応

広沢昌二郎*; 小嶋拓治; 橋本昭司; 鈴木良治*; 青木慎治*

Radioisotopes, 51(8), p.285 - 295, 2002/08

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.51.285

リグナイト炭燃焼排煙(SO $_{2}$ (5500ppm),NO(390ppm),H $_{2}$ O(22%))を用いた電子ビームによる排煙処理の実験を実施し、1-2kGyで90%以上の脱硫率を得た。これはリグナイト燃焼排煙の処理に対する電子ビームの適用が可能であることを示している。電子ビーム照射によるラジカル反応によって除去される脱硫量は高々数百ppmであること、また照射無しで脱硫を生じさせるサーマル反応による脱硫量は全脱硫量の半分程度であることから、これら以外の脱硫反応が示唆された。サーマル反応に類似の液滴表面上でのSO $_{2}$ とアンモニアの同時取り込み反応を提唱した。液滴エアロゾルを生成するうえで、25 $^{circ}C$ で60%の潮解相対湿度(DRH)を持つ硝酸アンモニウムが重要な役割を担っていることを指摘した。硝酸アンモニウムのDRH は温度とともに及び硫酸アンモニウムとの複塩化とともに減少し、液滴エアロゾルの形成を促進していると考えられる。

論文

三宅島火山性ガスのリアルタイム広域拡散予測と解析

古野朗子; 永井晴康; 梅山信昭; 茅野政道

大気環境学会誌, 37(1), p.23 - 34, 2002/01

http://ci.nii.ac.jp/naid/110003840994

平成12年7月に噴火した三宅島雄山は大量の火山ガスを放出し続けており、これに起因するSO $_{2}$ 濃度上昇が東北から関西までの広い範囲で報告されている。本論文では、東海、関東地区を対象とした定常的な大気拡散予測を行うとともに、昨年10月から12月までの環境測定値との比較によって信頼性を検証した。さらに秋季の中部地方へのSO $_{2}$ の移流メカニズムの考察、三宅島からのSO $_{2}$ 放出量推定を行った。拡散予測は、大気力学モデルによる気象場計算と粒子拡散モデルによる大気中濃度計算の組み合わせで行った。その結果、全般的に精度の高い実時間予測ができ、実時間予測システムとしての有用性が実証された。また、詳細計算を行うためには、降雨洗浄の効果を計算に含めることが重要であることがわかった。予測計算の結果とモニタリングデータの比較から推定した放出量は、2~5万t/dayであり、三宅島のSO $_{2}$ 放出量測定値と矛盾しない結果となった。濃度上昇は、主に日本を覆っていた移動性高気圧が中心を日本の東海上に移し、気圧の谷が近づきつつあるパターンで発生した。平成12年10月下旬から11月上旬までの期間において高濃度出現が相次いだのは、この時期としては異常に太平洋高気圧の勢力が強く、日本付近が停滞前線や低気圧の影響を受けやすかったことに対応していると考えられる。

論文

2000年8月28日に関東地方で発生した異臭騒ぎと三宅島噴火との関連; 数値シミュレーションによる考察

永井晴康; 寺田宏明; 茅野政道

天気, 48(4), p.11 - 14, 2001/04

http://ci.nii.ac.jp/naid/110001814417

SPEEDIとWSPEEDIを基盤に、さまざまな環境汚染に対応することを目的に推進している環境中物質循環予測研究の一環として、8月28日に関東西部を中心に発生した異臭騒ぎと三宅島噴火との関連を、コンピュータシミュレーションにより詳細に解析した。その結果、28日未明から明け方にかけて三宅島から放出されたSO $_{2}$ 等の火山性ガスが、夜間の安定した南風に乗って高濃度のまま関東地方の上空に達し、その後日中の強い日差しによる大気混合により一部で急激に地上に下降して内陸に運ばれたことがわかった。また計算結果と測定結果の比較から、SO $_{2}$ の放出量は数千から1万トン程度であったと推定した。

報告書

SPEEDIによる三宅島火山性ガスの大気拡散シミュレーション

永井晴康; 古野朗子; 寺田宏明; 梅山信昭; 山澤弘実; 茅野政道

JAERI-Research 2001-012, 28 Pages, 2001/03

JAERI-Research-2001-012.pdf:1.77MB

原研では、原子力事故時に放射性物質の大気拡散をリアルタイムで予測するために開発した計算システムSPEEDIとWSPEEDIを基盤に、さまざまな環境汚染に対応できるような環境中物質循環予測研究を推進している。今回、その一環として三宅島火山性ガスの広域拡散シミュレーションを行っている。2000年8月28日の関東西部での三宅島の火山性ガスによる異臭騒ぎ以降、現在まで、以下のような火山性ガスの広域拡散シミュレーションを行ってきた。(1) 8月28日に火山性ガスが高濃度のまま関東地方西部に到達するメカニズムの解明と放出量の推定。(2) 9月13日の東海、関西地域における異臭騒ぎでの火山ガスの到達メカニズムの解明。(3) 東海、関東地区を対象に気象データ収集から図形出力まで自動化した定常的な拡散予測を継続。本報告は、上記の一連の活動をまとめたものである。

報告書

Electron beam flue gas treatment; Research cooperation among JAERI, IAEA and INCT

環境・資源利用研究部

JAERI-Research 96-053, 114 Pages, 1996/10

JAERI-Research-96-053.pdf:3.81MB

日本原子力研究所(JAERI)、国際原子力機関(IAEA)、ポーランド核化学・技術研究所(INCT)は、1993年1月から1997年3月までの間、電子ビームによる排煙処理の研究協力を実施中である。本研究協力の第1期は、1993年1月から1995年3月にかけて、高崎とワルシャワで開催された情報交換会議(調整会議)ならびに研究者の相互交流による実験と討議を通じて行われた。本共同研究を通じて、カベンチンの石炭燃焼熱供給所からの排煙の電子ビーム処理に関し、有用な成果が得られた。本報告書は、この三者の共同研究の主要な成果をまとめたものである。

論文

Reactions of sulfur dioxide with ammonia; Dependence on oxygen and nitric oxide

広田耕一; J.Maekelae*; 徳永興公

Industrial & Engineering Chemistry Research, 35(10), p.3362 - 3368, 1996/00

https://doi.org/10.1021/ie950560k

被引用回数：18 パーセンタイル：72.08(Engineering, Chemical)

SO $_{2}$ とNH $_{3}$ の反応へのO $_{2}$ (0-20%)及びNO(0-300ppm)の影響について、反応温度40-60 $^{circ}$ Cの範囲で実験を行った。その結果、O $_{2}$ 及びNOはこの反応を促進することが分かった。また、FT-IRによる反応生成物の分析結果より、O $_{2}$ 及びNOはSO $_{2}$ を酸化し、肥料として使用可能な(NH $_{4}$ ) $_{2}$ SO $_{4}$ 、すなわち硫安の生成も促進することが分かった。反応開始温度はO $_{2}$ またはNOの存在下では、それらの濃度が高い程高温側へシフトすることも確認された。反応により生成するエアロゾルは反応温度が低い程、すなわちSO $_{2}$ とNH $_{3}$ の反応が進む程、その量及び粒径は多くそして大きくなったが、エアロゾルとして除去されたSO $_{2}$ はほんの数%であり、残りは反応容器表面に吸着した。

論文

電子ビームによる石炭燃焼排煙処理技術

橋本昭司; 徳永興公

OHM(総合電気雑誌), 82(9), p.55 - 59, 1995/09

電子ビームによる燃焼排煙中の硫黄酸化物(SO $_{2}$ )並びに窒素酸化物(NOx)の除去の原理について解説すると共に、原研、中部電力(株)、(株)荏原製作所が中部電力新名古屋火力発電所構内で共同実施した石炭燃焼排煙処理パイロットプラント試験の概要並びにその成果、及び経済性検討結果を紹介する。

報告書

電子ビームによる排煙処理パイロット試験結果

南波秀樹; 徳永興公; 橋本昭司; 田中雅*; 小倉義己*; 土居祥孝*; 青木慎治*; 井筒政弘*

JAERI-Tech 95-013, 6 Pages, 1995/03

JAERI-Tech-95-013.pdf:0.57MB

本報告書は、乾式で同時に脱硫・脱硝ができる電子ビーム照射式排煙処理法の技術的確立を図ることを目的として、中部電力(株)新名古屋火力発電所の構内に、実際の石炭燃焼排煙(12000m $^{3}$ N/h)を用いたパイロットプラントを建設し、平成4年11月から平成5年12月にかけて行った実証試験の成果をまとまたものである。

論文

Pilot-scale test for electron beam purification of flue gas from coal-combustion boiler

橋本昭司; 南波秀樹; 徳永興公; 青木慎治*; 土居祥孝*; 井筒政弘*; 田中雅*; 小倉義己*

1995 SO $_{2}$ Control Symp., Book 3, 0, 10 Pages, 1995/03

処理規模12000m $^{3}$ N/hの電子線排煙処理を1992年11月、中部電力新名古屋火力発電所構内に建設し、パイロット試験を1年余にわたって実施した。SO $_{2}$ の除去率を94%、NO $_{x}$ については80%を目標とし、検討を行った結果、電子線量、排煙温度、アンモニア添加量などのコントロールにより効率良く、これらの有害物を除去できることを明らかにした。また、粉末状の副生物の除去は、静電式集じん器により効果的に行えることを明らかにした。

論文

電子ビームによる石炭火力発電所排煙処理実証試験

土居祥孝*; 林和昭*; 井筒政弘*; 渡邊茂治*; 南波秀樹; 徳永興公; 橋本昭司; 田中雅*; 小倉義己*

エバラ時報, (166), p.56 - 64, 1995/00

原研、中部電力、荏原製作所の共同研究のため、処理規模12000m $^{3}$ /hrの電子ビーム排煙処理パイロットプラントを中部電力新名古屋火力発電所構内に建設した。電子ビーム量、ガス温度、アンモニア吹込み量等の諸条件を変えて試験を行い、電子ビーム法により従来の排煙処理法で得られる最高水準以上のSO $_{2}$ 、NO $_{x}$ 除去効果が得られることを確認した。また、副生物は窒素肥料として極めて有効であることを明らかにした。

論文

電子ビームによる排煙処理の基礎研究

南波秀樹

原子力工業, 41(7), p.20 - 23, 1995/00

http://ci.nii.ac.jp/naid/40001073657

電子ビームを用いた排煙処理技術の開発は我が国で始まり、有望な乾式の同時脱硫・脱硝法として注目を集めている。この電子ビーム法による排煙処理に関し、石炭燃焼排煙を例にとり、その基礎的な反応機構を中心に、基礎研究の成果について述べる。電子ビームによる脱硫・脱硝反応においては、生成するラジカルが重要な役割をはたしている。NOならびにSO $_{2}$ のラジカルとの反応のG値は、標準的な石炭燃料排煙では、NOが約14、SO $_{2}$ が約6と見積もられる。このラジカルによる反応以外に、脱硫の場合は、照射しなくともアンモニアを添加するだけで、脱硫のおこる「サーマル反応」が存在する。

論文

Development of electron beam flue gas treatment technology

田中雅*; 小倉義己*; 土居祥孝*; 青木慎治*; 井筒雅弘*; 徳永興公; 南波秀樹

Proc. of Power-Gen Asia 94,Conf. Papers, 1, p.457 - 465, 1995/00

原研、中部電力、荏原製作所は乾式で同時除去のできる電子線排煙処理技術の開発を行っている。中部電力新名古屋火力発電所の構内に12000m $^{3}$ N/hの排煙を処理するパイロットプラントを建設し、1992年11月から1993年12月にかけて実石炭燃焼排煙を用いた実際的な適用性試験が行われた。この試験の結果、目標とする脱硫率(94%)、脱硝率(80%)を達成した。本実証試験により、本技術の可能性とシステムとしての信頼性が確認された。

論文

Pilot-scale test for electron beam purification of flue gas from coal-combustion boiler

南波秀樹; 徳永興公; 橋本昭司; 田中雅*; 小倉義巳*; 土居祥孝*; 青木慎治*; 井筒政弘*

Radiation Physics and Chemistry, 46(4-6), p.1103 - 1106, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0969-806X(95)00331-Q

被引用回数：36 パーセンタイル：93.78(Chemistry, Physical)

原研、中部電力、荏原製作所は共同で、名古屋の新名古屋火力発電所構内の石炭燃焼ボイラーからの排煙(12000Nm $^{3}$ /hr)を電子線を用いて処理するパイロット試験を行った。14ヵ月間の運転を通して、この方法は適当な運転条件(線量、温度)を設定することにより、SO $_{2}$ (250-2000ppm)とNO $_{x}$ (140-240ppm)の広い濃度領域で、従来技術以上の高い効率でSO $_{2}$ とNO $_{x}$ を同時に除去できることが実証された。このパイロットプラントは操作が容易で、充分な制御性と耐久性を持ち、重大な問題もなく長期間の運転が行えた。この処理で生成する副生物(硫酸アンモニウム、硝酸アンモニウム)は良好な品質を持つ窒素肥料であることが実証された。

論文

Pilot-scale test for electron beam purification of flue gas from a municipal waste incinerator with slaked-lime

広田耕一; 徳永興公; 宮田定次郎; 佐藤章一; 長田容*; 須藤雅弘*; 土井猛*; 澁谷榮一*; 馬場重和*; 羽富俊典*; et al.

Radiation Physics and Chemistry, 46(4-6), p.1089 - 1092, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0969-806X(95)00328-U

被引用回数：10 パーセンタイル：68.83(Chemistry, Physical)

松戸市クリーンセンターの都市ゴミ燃焼排煙を用いて消石灰添加・電子ビームによるNO $_{x}$ 、SO $_{2}$ 、HClの排煙処理プラント試験を行った。その結果、70%のNO $_{x}$ 及び100%のSO $_{2}$ 、HClが照射温度150 $^{circ}$ C、消石灰モル比2、吸収線量10kGyの条件で除去出来ることがわかった。また、NO $_{x}$ の除去率は、照射温度が低く、消石灰モル比が大きい程高いことがわかった。

論文

Kinetics of SO $_{2}$ removal from flue gas by electron beam technique

H.Maetzing*; 南波秀樹; 徳永興公

Radiation Physics and Chemistry, 42(4-6), p.673 - 677, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0969-806X(93)90350-4

被引用回数：16 パーセンタイル：80.42(Chemistry, Physical)

排煙中のSO $_{2}$ の除去機構を調べるために、OHラディカルによる気相中でのSO $_{2}$ の酸化反応、ならびにエアロゾル表面における不均一SO $_{2}$ 酸化反応の研究を行った。不均一酸化反応の実験においては、NOならびにアンモニアを含まない模擬ガス中にSO $_{3}$ を添加し、生成する硫酸ミストのエアロゾルの存在下でのSO $_{2}$ の除去量を測定した。この結果、SO $_{2}$ の除去は観測されず、アンモニアの存在しない場合には、エアロゾル表面でのSO $_{2}$ の不均一酸化反応は無視できることが分った。このことは、アンモニアを含まない場合の電子線照射によるSO $_{2}$ の除去機構は、気相均一系における反応で説明できることを示す。気相均一系での実験では、不均一系と同じ模擬ガスに電子線照射を行ない、線量、温度、水分濃度の関数として、SO $_{2}$ の除去量を測定した。この気相均一系での反応に関し、実験結果とコンピューターシミュレーションとの比較を行った。

論文

Phase relation and thermodynamic properties of cubic fluorite-type solid solution, Ba $_{y/2}$ Y $_{y/2}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ (x0,x=0,x0)

藤野威男*; 山下利之; 大内金二

Journal of Nuclear Materials, 183, p.46 - 56, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(91)90469-N

被引用回数：9 パーセンタイル：69.02(Materials Science, Multidisciplinary)

イットリウムの共存下でUO $_{2}$ 中へのバリウムの固溶挙動とBa $_{0.05}$ Y $_{0.05}$ U $_{0.90}$ U $_{2+x}$ の酸素ポテンシャルを測定した。He中、真空中及び水素中、1000~1400 $^{circ}$ Cで作製したBa $_{y/2}$ Y $_{y/2}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ 固溶体は、0≦y≦0.1の範囲で単相となることを見出した。固溶体の格子定数変化をBaとYの濃度の式で表したとき、Y濃度依存性は計算値と良く一致するのに対し、Ba濃度依存性は計算値よりもずっと小さいことがわかった。この固溶体は3価又は4価の金属を含む他の固溶体よりも高い酸素ポテンシャルを示した。Go $_{2}$ -O/M曲線における急激な立上りを示すO/M比は1.917であった。これは他の大部分の固溶体でみられる値2.0よりもかなり小さい値である。また、本固溶体のGo $_{2}$ は900~1300 $^{circ}$ Cの範囲で温度に対し直線的に変化せず、得られたSo $_{2}$ 及びHo $_{2}$ は温度依存性を示すことがわかった。912 $^{circ}$ CでのSo $_{2}$ とHo $_{2}$ は、より高温での値と比べずっと小さな値を示すことがわかった。

報告書

Radiation chemical studies on the electron-beam treatment of exhaust gases

鷲野正光; 徳永興公; 西村浩一; 鈴木伸武

JAERI 1265, 17 Pages, 1980/03

JAERI-1265.pdf:0.84MB

排煙の電子線処理技術に関して民間で行われてる中間規模試験を支援する目的で、高崎研究部で行った排煙規模ガスによる放射線化学的研究をまとめた。低濃度のSO $_{2}$ およびNO放射線によって誘起される反応を乾燥状態または水分を含む窒素と酸素の混合物中で研究した。SO $_{2}$ は水分を含む混合物中においてのみ硫酸に酸化された。NOは乾燥した混合物中だはNO $_{2}$ への酸化およびNO $_{2}$ の還元が同時におこり、放射線化学的定常状態に近ずく。水分を含む系中ではNOは容易に酸化されてNO $_{2}$ を経て硝酸を生ずる。アンモニアを混合物中に添加するのとNO除去反応が促進されるとともに、NO $_{2}$ および硝酸の生成が制御された。この研究成果の反応機構を指定した。反応は放射線の間接効果によって起り、主成分に吸収された放射線エネルギーは効率よく稼動してSO $_{2}$ およびNOx除去反応に利用される。

論文

Radiation treatment of exhaust gases, XII; NO removal in moist NO-SO $_{2}$ -O $_{2}$ -N $_{2}$ mixtures containing NH $_{3}$

鈴木伸武; 西村浩一; 徳永興公

Journal of Nuclear Science and Technology, 17(11), p.822 - 830, 1980/00

https://doi.org/10.3327/jnst.17.822

被引用回数：11 パーセンタイル：73.10(Nuclear Science & Technology)

電子線照射によるNH $_{3}$ を含むNO-SO $_{2}$ -H $_{2}$ O-O $_{2}$ -N $_{2}$ 混合系におけるNOの除去に関する研究を行った。NOの除去はNH $_{3}$ の添加によって著しく促進され、同時にSO $_{2}$ が除去された。この場合、NO $_{2}$ ,N $_{2}$ O,NH $_{4}$ NO $_{3}$ ,(NH $_{4}$ ) $_{2}$ SO $_{4}$ の生成が観測された。また、NOの除去はH $_{2}$ OおよびSO $_{2}$ の存在によって促進され、3~19.5%の酸素によってはほとんど影響されなかった。NOx(NO+NO $_{2}$ )の除去率は80~150 $^{circ}$ Cの温度範囲では温度の低下とともに大きくなった。NOの除去速度は3.110 $^{4}$ ~2.410 $^{6}$ rad/Sの線量率範囲では線量率に無関係であった。NH $_{3}$ の添加によるNO除去の促進はNH $_{3}$ とOHラジカルの反応によって生成するNH $_{2}$ ラジカルによるNOの効果的な分解に起因するものである。 NO $_{2}$ の収量はNH $_{3}$ の添加によって減少し、N $_{2}$ Oの収量は増加した。

論文

Radiation treatment of exhaust gases, 11; NO removal in NO-H $_{2}$ O-O $_{2}$ -N $_{2}$ mixtures containing SO $_{2}$

鈴木伸武; 西村浩一; 徳永興公

Journal of Nuclear Science and Technology, 17(5), p.390 - 392, 1980/00

https://doi.org/10.3327/jnst.17.390

被引用回数：9 パーセンタイル：82.52(Nuclear Science & Technology)

電子線照射によるSO $_{2}$ を含むNO-H $_{2}$ O-O $_{2}$ -N $_{2}$ 混合系におけるNOの除去に関する研究を行った。NOの除去はSO $_{2}$ の存在によって著しく促進され、NO $_{2}$ の生成は抑制された。この場合、同時にSO $_{2}$ の除去が観測された。SO $_{2}$ によるNO除去の促進は主にNO $_{2}$ の消費によるNO再生の抑制に起因するものであり、SO $_{2}$ によるNO $_{2}$ 生成の抑制は主に生成H $_{2}$ SO $_{4}$ 中へのNO $_{2}$ ,N $_{2}$ O $_{3}$ ,N $_{2}$ O $_{5}$ の溶解に起因するものである。また、これらの事実はNOとSO $_{2}$ の共存が電子線照射による排ガス中のNOx(NO+NO $_{2}$ )の除去のためには好都合であること、NOxとSO $_{2}$ が同時に除去できることを示している。

論文

特集・脱硝技術の展望とその問題点; 放射線照射法

町末男

化学工場, 18(5), p.31 - 33, 1974/05

脱硫技術に関する展望の特集号の一部として放射線照射法について、原研における著者らの研究の現状と将来について紹介した。電子線照射による化石燃料の燃焼排ガス中のSO $_{2}$ NO $_{x}$ 除去に関し、回分式装置および流過式装置による実験の結果をのべ、本プロセスの特徴を明らかにした。