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論文

Numerical analysis for FP speciation in VERDON-2 experiment; Chemical re-vaporization of iodine in air ingress condition

塩津 弘之; 伊藤 裕人*; 杉山 智之; 丸山 結

Annals of Nuclear Energy, 163, p.108587_1 - 108587_9, 2021/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

In the late phase of severe accident in light water reactor nuclear power station, re-mobilization of fission products (FPs) has a significant impact on the source term because most portion of FPs is retained in reactor coolant system and/or containment vessel. Recently, VERDON-2 experiment showed noticeable re-vaporization, which was one of the re-mobilization phenomena, of iodine under air ingress condition, but this mechanism has not been identified yet. The present study numerically investigated the FPs behaviors in VERDON-2 experiment with the mechanistic FPs transport analysis code incorporating thermodynamic chemical equilibrium model in order to further understand nature for FPs behavior, especially iodine re-vaporization under air ingress condition. Consequently, this analysis reproduced the deposition profile of cesium, one of important FPs in the source term, along the thermal gradient tube (TGT) in the experiment, which revealed that cesium was transported as CsOH in early phase of FP release from fuel, and then formed Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ and Cs$$_{2}$$Te after the release of molybdenum and tellurium was activated. Regarding iodine as another important FP, formation of CsI was predicted in steam condition. The CsI was transported and partly deposited and condensed onto the TGTs and other components of the VERDON facility. Under the air ingress condition, the present analysis showed the agreement for iodine re-vaporization in the experiment and revealed its mechanism; the deposits of iodide were chemical re-vaporized as molecular iodine (I$$_{2}$$) gas by redox reaction with competitive elements such as molybdenum, chromium and tellurium.

報告書

JAEA-TDB-RN in 2020; Update of JAEA's thermodynamic database for solubility and speciation of radionuclides for performance assessment of geological disposal of high-level and TRU wastes

北村 暁

JAEA-Data/Code 2020-020, 164 Pages, 2021/03

JAEA-Data-Code-2020-020.pdf:3.11MB
JAEA-Data-Code-2020-020-appendix(DVD-ROM).zip:0.56MB

高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物地層処分の性能評価に用いるJAEA熱力学データベース(JAEA-TDB)のうち、放射性核種溶解挙動評価部分(JAEA-TDB-RN)について、地球化学計算部分(JAEA-TDB-GC)を包含する形で更新を実施した。今回の更新では、従来の選定値が標準状態における反応の平衡定数(対数値log$$_{10}$$$$K^{circ}$$)だけであったのに対して、ギブズ標準自由エネルギー変化($$Delta_{rm f}$$$$G^{circ}_{rm m}$$),標準モルエンタルピー変化($$Delta_{rm f}$$$$H^{circ}_{rm m}$$),標準モルエントロピー($$S^{circ}_{rm m}$$),比熱容量($$C$$$$^{circ}$$$$_{rm p,m}$$),反応の自由エネルギー変化($$Delta_{rm f}$$$$G^{circ}_{rm m}$$),反応のエンタルピー変化($$Delta_{rm r}$$$$H^{circ}_{rm m}$$)および反応のエントロピー変化($$Delta_{rm r}$$$$S^{circ}_{rm m}$$)を追加することで、大幅な選定値の拡充を行うとともに、298.15K以外の温度における溶解挙動評価が実施できるよう整備が行われた。また、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)がレビュー、選定および集約した鉄についての最新の熱力学データを取り込んだ。さらに、JAEA-TDB-GCと選定値の内部整合性を図るために、多くの反応のlog$$_{10}$$$$K^{circ}$$について再計算を実施した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを提供した。

論文

Role of the hydroxo group in the coordination of citric acid to trivalent americium

Tamain, C.*; Bonato, L.*; Aupiais, J.*; Dumas, T.*; Guillaumont, D.*; Barkleit, A.*; Berthon, C.*; Solari, P. L.*; 池田 篤史; Guilbard, P.*; et al.

European Journal of Inorganic Chemistry, 2020(14), p.1331 - 1344, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

水溶液中における三価アメリシウム(Am(III))とクエン酸(Citric acid)の配位・錯形成反応について、可視吸収分光, NMR, X戦吸収分光(EXAFS), TRLFS、及び電気泳動測定を実施し、溶液中に生成している化学種の数、種類、及びその配位・錯形成状態についての検討を行った。当該実験結果はさらに量子化学計算の結果とも組み合わせ、生成化学種の詳細な配位・錯体構造について検討した。

論文

地層処分システムの性能を評価するための熱力学データベースの整備; OECD/NEAのTDBプロジェクトと国内外の整備状況

北村 暁

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 62(1), p.23 - 28, 2020/01

高レベル放射性廃棄物や地層処分相当TRU廃棄物などの地層処分システムの性能を評価することを目的として、廃棄体が地下水に接触したあとの放射性核種の溶解および錯生成挙動を評価するために使用する熱力学データベース(TDB)が国内外で整備されている。本報告では、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が実施している国際プロジェクトを中心に、わが国および欧米各国で整備されているTDBを概説する。

論文

Preliminary evaluation of local structure and speciation of lanthanoids in aqueous solution, iron hydroxide, manganese dioxide, and calcite using the L$$_{3}$$-Edge X-ray absorption near edge structure spectra

太田 充恒*; 田中 万也; 津野 宏*

Journal of Physical Chemistry A, 122(41), p.8152 - 8161, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.88(Chemistry, Physical)

本研究では、L$$_{3}$$吸収端XANESスペクトルを用いて水溶液, 鉄水酸化物, マンガン酸化物及び炭酸カルシウム中のランタノイドの局所構造解析を行った。XANESスペクトルピークの半値幅(FWHM)はランタノイドの配位数の増加とともに減少した。しかし、こうした関係は厳密ではなく、むしろ化学形(配位子)の違いによるものと考えられた。そこでFWHMの大小関係を5d電子軌道の結晶場理論や縮退の観点から評価した。その結果、FWHMの系統的な変化は配位子によって引き起こされる結晶場分裂により説明できることが明らかとなった。本研究の結果は、XANESスペクトルの半値幅を用いることによりEXAFSのような直接的な局所構造解析法よりもより簡便にランタノイドの化学種解析を行うことができることを示した。

論文

Time-dependent chemical compositions of $$^{13}$$N and $$^{15}$$O induced in air by the operation of a high energy electron accelerator

遠藤 章; J.Henshaw*; M.A.Mignanelli*

Health Physics, 74(4), p.456 - 464, 1998/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:25.2(Environmental Sciences)

高エネルギー電子加速器施設における内部被ばく線量評価に必要な基礎データを得るために、光核反応により空気中に生成される$$^{13}$$N,$$^{15}$$Oの化学形を計算シミュレーション手法を用いて解析した。電磁カスケードコードEGS4を用い、100MeV電子が銅ターゲットに入射した時の空気中での制動放射線スペクトル、エネルギー吸収量を計算した。これを基に$$^{13}$$N,$$^{15}$$O,放射線分解生成物の生成速度を求め、これらの反応により生成される化学種の濃度を、FACSIMILEコードを用いて計算した。$$^{13}$$N,$$^{15}$$Oが、放射線場における化学反応により、時間と共にどのような化学形に変化するかを明らかにし、これが内部被ばく線量評価に及ぼす影響について検討した。

論文

Solid-aqueous phase equilibria of uranium(VI) under ambient conditions

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 75(3), p.159 - 167, 1996/00

0.1M NaClO$$_{4}$$、液温25$$^{circ}$$C、pH2.8~4.6(8.0及び0.3%CO$$_{2}$$分圧)及びpH3.8~7.0(0.03%CO$$_{2}$$分圧)溶液のU(VI)固液相平衡について研究した。pH7以下の8.0%CO$$_{2}$$分圧下でUO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)、0.3%及び0.03%CO$$_{2}$$分圧下でUO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)が溶解度制限固相として存在することを確認した。pH7以上の溶液中で、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)からのNaを含む結晶化度の低い固相への相転移が観られた。熱力学的溶解度積として、UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)のlog K°$$_{sp}$$=-14.91$$pm$$0.10、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)のlog K°$$_{s}$$=4.68$$pm$$0.14(0.3%CO$$_{2}$$)、log K°$$_{s}$$=5.14$$pm$$0.05(0.03%CO$$_{2}$$)を算出した。時間分解しレーザー誘起蛍光法による分光学的スペシエーションを利用して、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)の溶解度の評価について議論し、錯形成定数log K'$$_{35}$$=-17.14$$pm$$0.13を得た。

報告書

The Aqueous solubility and speciation analysis for uranium, neptunium and selenium by the geochemical code (EQ3/6)

武田 聖司; 島 茂樹; 木村 英雄; 松鶴 秀夫

JAERI-Research 95-069, 47 Pages, 1995/11

JAERI-Research-95-069.pdf:1.65MB

高レベル放射性廃棄物の処分サイトにおいて想定される地下水の化学特性に対し、地球化学コードEQ3/6により、U、Np、Seの溶解度と化学種の推定を行った。また、各研究機関の溶解度及び化学種に関する報告と解析結果の比較検討を行った。溶解度の解析から、人工バリア内において想定される地下水の化学特性の変化に対する各元素の溶解度特性を定量的に評価することができた。また、酸化雰囲気の中性あるいはアルカリ側の地下水において炭酸濃度の上昇がU、Npの溶解度の上昇をもたらし、炭酸濃度が溶解度に及ぼす影響の程度を把握することができた。化学種については、人工バリアにおける支配的な溶存化学種が推定でき、天然バリアでは還元雰囲気から酸化雰囲気に地下水特性が変化する間の溶存化学種の変化を予測することができた。

報告書

Study on the photoacoustic spectroscopy capabilities with remote detection for monitoring of actinide species in nuclear fuel reprocessing solutions

S.I.Sinkov*; 木原 武弘; 藤根 幸雄; 前田 充

JAERI-Tech 95-016, 48 Pages, 1995/03

JAERI-Tech-95-016.pdf:1.7MB

溶液中微量成分を遠隔的に計測するため、光ファイバーを用いたレーザ光音響分光システムの開発を進めている。複合レンズによる調光、板状圧電素子を有する角型セルの適用について試験を行った。このシステムを用いて、硝酸ウラニル(UNH)溶液中におけるPu模擬物質(Pu(III)、Pu(IV)、Pu(VI)と同じ波長域で吸収ピークを有する物質)の測定を行い、硝酸及びUNHの影響を避けた525-562nmにおいて検出下限(吸収係数)1~3$$times$$10$$^{-5}$$cm$$^{-1}$$までの微濃度まで測定できることを示した。また、光ファイバー出口での調光を省略したシステムについても検討を行い、測定前の調整作業を大幅に簡略できる可能性を示した。

論文

Speciation of uranium in aqueous solutions and in precipitates by photoacoustic spectroscopy

木村 貴海; J.G.Serrano*; 中山 真一; 高橋 和夫*; 武石 秀世

Radiochimica Acta, 58-59, p.173 - 178, 1992/00

沈殿、吸着などの微量アクチノイドの自然環境中での化学挙動を研究するためには、溶液および固体中での化学種の存在状態分析が必要である。そのため、光音響分光法を用いた状態分析法の開発を進めている。水溶液中の微量溶存種の分析のためのフーリエ変換レーザー誘起光音響分光法(FT-LPAS)、沈殿・吸着種の酸化状態および化学形分析のための紫外・可視近赤外光音響分光法(UV-VIS-NIR PAS)およびフーリエ変換赤外光音響分光法(FT-IRPAS)を、NaHCO$$_{3}$$/NaClO$$_{4}$$)溶液中およびこれらの溶液から生成した沈殿中のウランの状態分析に適用した結果を報告する。

論文

Application of laser induced photoacoustic spectroscopy system to the determination of transuranic elements

木原 武弘; 藤根 幸雄; 松井 哲也*; 北森 武彦*; 前田 充; 坂上 正治*

Solvent Extraction 1990, Part A, p.497 - 502, 1992/00

レーザー光音響分光法(LIPAS)に基づいた燃料再処理プロセスでのTRUスペシエーションシステムの研究を行なった。核種はNp(V)であり、二種類の異なったセル(バッチ型及びフロー型)で行なった。前報ではバッチ型セルを用いた測定を行ない、その検出限界は1.15$$times$$10$$^{-6}$$ cm$$^{-1}$$と従来法に比べて三桁高感度であった。本報ではフロー型セルを用いて行なった結果を報告する。その検出限界は2.45$$times$$10$$^{-5}$$ cm$$^{-1}$$であったが、光音響波検出器であるPZT素子の硝酸による腐のため信号が安定しないという問題が起った。フロー型セルの特性を把握するため、水溶液系で非放射性の希土類元素(ネオジウム)を用いた実験も行なった。セル形状によるヘルムホルム共鳴が発生すること、光音響波は約120kHzであること等が分った。またこの時の検出限界は3.14$$times$$10$$^{-5}$$ cm$$^{-1}$$であり、さらに光音響スペクトルも測定した。

論文

Applications of photoacoustic spectroscopy to speciation of lanthanide elements in aqueous solutions and of solid phase

中山 真一; 木村 貴海

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(8), p.780 - 783, 1991/08

水溶液-吸着媒-沈殿という系におけるアクチニドおよびランタニド元素の化学種の同定(スペシエーション)のために、光音響分光法の開発に着手し、本報ではネオジム(Nd)に適用した結果を示す。水溶液中のNdの溶存種については、レーザー誘起光音響分光法(LPAS)を用いて、1MHClと1MNa$$_{2}$$CO$$_{3}$$溶液中におけるNd化学種のスペクトルを得、異なる化学種の存在を確認した。また水溶液中において生成したNdの沈殿種に対しては、紫外・可視・近赤外光音響分光法ならびにフーリエ変換赤外音響分光法を用いて、化学種の同定を試みた。X線回折法では同定できない試料に対してこれらの光音響分光法は有効である。

論文

Development of photoacoustic spectroscopy for speciation of actinide elements in aqueous solution and in solid phase

木村 貴海; 中山 真一

3rd Int. Symp. on Advanced Nuclear Energy Research; Global Environment and Nuclear Energy, 6 Pages, 1991/00

溶液および固体中でのアクチニド元素の化学種の分析のために、光音響分光法を用いた状態分析法の開発を進めている。今回はレーザー誘起光音響分光法(LPAS)、紫外可視・近赤外光音響分光法(UV-VIS-NIR PAS)、およびフリーエ変換赤外光音響分光法(FT-IR PAS)を、水溶液中および水溶液から生成した沈殿中のU(IV)、U(VI)の分析に適用した結果を報告する。

論文

Long-lived radionuclide transport; An In-situ field column study

D.R.Champ*; J.O.Jirovec*; J.L.Young*; 熊田 政弘

Transport and Mass Exchange Processes in Sand and Gravel Aquifers; Field and Modelling Studies,Vol. 2, p.725 - 736, 1991/00

放射性廃棄物処分場からの核種の移行を予測するためには移行に及ぼす種々の過程を十分に理解することが必要である。その方法としては、バッチ法や室内でのカラム法が行われているが、本報では長寿命核種をもつTc、I、Pu、Np、Amについて野外で原位置カラム実験を行いバッチ法の結果と比較した。実験はカナダ盾状地を被覆している砂質滞水層中で実施した。滞水層から未攪乱の砂質コアを採取してカラムを作成し、コアを採取した深さにカラムを設置して地表からRIを含む地下水を注入した。ヨウ素以外のTcやアクチニド核種はカラム内に強く吸着した。カラム内に吸着した核種の分布を調べることにより、アクチニド核種はいくつかの化学形で移行していることが分かった。

論文

地下水中におけるネプツニウムの化学挙動

中山 真一

日本原子力学会誌, 32(10), p.970 - 974, 1990/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.26(Nuclear Science & Technology)

放射性廃棄物の処分において、アクチニド元素の地球化学的挙動の予測は重要な課題である。アクチニド元素の地球化学的挙動には、地下水の化学的性質が大きく影響する。酸化性地下水とでネプツニウムの溶解度や化学種の分布が非常に異なるという計算例を示して、地下水の化学とアクチニド元素の地球化学に関する研究の重要性を述べた。

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