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報告書

中性子多重相関計数法の数理的基礎; ウラン・プルトニウム混合二酸化物の例

細馬 隆

JAEA-Research 2015-009, 162 Pages, 2015/08

JAEA-Research-2015-009.pdf:22.3MB

プルトニウム転換技術開発施設では、米国エネルギー省の支援を受けて中性子同時計数法による計量装置の開発・設置・改良を行い、20年にわたり計量管理と保障措置対応に用いてきた。中性子計数による測定の対象は今後、従来とは異なる自発核分裂性核種を含む高質量のウラン・プルトニウム混合二酸化物に拡がると思われる。そこで、中性子多重相関計数法の数理的基礎について現場での経験を含めて再考するとともに、次の点について基礎を拡充した; (a)確率母関数を用いた七重相関までの多重相関分布式の代数的導出; (b)モンテカルロ法に代えて試料内部の任意の点から表面の任意の点までの平均距離とこの間での誘導核分裂反応の確率を用いた漏れ増倍率の評価; (c)Poisson過程が持つ2つの異なる時間軸と同時計数の仕組みの関連付け、結果として確率過程に由来するほぼ同時中性子の導出と評価。分布式については「組合せ」に基づく新しい表現を併記し、実際に取り扱ったウラン・プルトニウム混合二酸化物をスペクトルや平均自由行程の例とした。

論文

An Investigation into dissolution rate of spent nuclear fuel in aqueous reprocessing

峯尾 英章; 磯貝 光; 森田 泰治; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:66.45(Nuclear Science & Technology)

軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。

論文

Investigation of vaporization behavior of hyper-stoichiometric uranium dioxide by Knudsen effusion mass spectrometry

中島 邦久; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 317(2-3), p.243 - 251, 2003/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.64

クヌーセン法を用いた超化学量論組成ウラン二酸化物UO$$_{2+x}$$の質量分析測定を1673、1773、1873Kの温度で行い、UO$$_{2+x}$$上のUO$$_{3}$$(g)分圧及び酸素分圧のO/Uに依存性を測定した。さらに、UO$$_{3}$$(g)の標準生成自由エネルギーについても評価した。測定された酸素分圧は、過去に報告されている実測値や経験式から予測される値と一致した。また、UO$$_{3}$$(g)の生成自由エネルギーについては、推奨値と一致することがわかった。

論文

Heat capacity measurements on unirradiated and irradiated fuel pellets

天谷 政樹*; 宇根 勝巳*; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 294(1-2), p.1 - 7, 2001/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:30.76

未照射及び照射済UO$$_{2}$$ペレット試料の比熱容量を測定した。ペレットの高温比熱容量データは、定常運転時の燃料温度変化や事故時の燃料温度評価を行ううえで、不可欠な物性値の一つである。本測定技術により未照射アルミナ及び未照射UO$$_{2}$$試料の比熱容量を測定し、文献値と比較した結果、測定精確度は約5%と見積もられた。JRR-3M炉で焼度約40GWd/tまで照射した微小UO$$_{2}$$試料の比熱容量について測定を行った結果、2回目以降の測定値は、模擬FP添加ペレットの値とほぼ一致した。

論文

Thermal conductivities of irradiated UO$$_{2}$$ and (U,Gd)O$$_{2}$$

湊 和生; 白鳥 徹雄; 芹澤 弘幸; 林 君夫; 宇根 勝巳*; 野北 和宏*; 平井 睦*; 天谷 政樹*

Journal of Nuclear Materials, 288(1), p.57 - 65, 2001/01

 被引用回数:15 パーセンタイル:24.25

照射した燃料の熱伝導率は、燃料温度に直接かかわる物性であり、重要である。円盤状のUO$$_{2}$$及びUO$$_{2}$$-10wt%Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を作製し、約4%FIMAまで照射した後、レーザフラッシュ法により熱拡散率を測定した。照射済み試料の熱伝導率は、未照射試料に比べて減少したが、約1800Kまで熱拡散率を測定した後の試料では、点欠陥の回復により、熱伝導率の一部回復が認められた。照射中の温度の急上昇において1273K以上を経験した試料では、熱伝導率の一部回復の幅が小さかった。これは、熱伝導率の減少に寄与している照射による点欠陥が、高温で照射中に回復したためであることを明らかにした。

論文

Effects of grain size and PCI restraint on the rim structure formation of UO$$_{2}$$ fuels

宇根 勝巳*; 野北 和宏*; 須澤 洋二郎*; 林 君夫; 伊藤 邦雄*; 栄藤 良則*

International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, 2, p.775 - 785, 2000/00

平成9年度まで旧燃料研究部燃料照射研究室と日本核燃料開発(NFD)の間で実施した共同研究の成果を含む発表である。NFDがOECDハルデン炉により被覆管拘束下で照射した燃料(平均60GWd/t)と、上記共同研究としてJRR-3により85-90GWd/tの高燃焼度照射した無拘束ディスク状燃料の状態を照射後試験によって調べ、比較検討した。無拘束(ディスク状)では、リム構造を形成する気泡が直径5~6$$mu$$mに異常成長していたのに対して、被覆管拘束下(ハルデン炉)では最大1.5-2$$mu$$mであり成長が抑制されていた。気孔率も無拘束の14-18%に対して、拘束下では7-8%と低かった。結論として、PCI拘束はリム構造形成に大きな影響を与え、その結果スエリング、FPガス放出、燃料温度に大きな影響を与える。

論文

Radiation damage in UO$$_{2}$$ bombarded with iodine and nickel ions at energies around 100 MeV

林 君夫; 菊地 啓修; 福田 幸朔

Advances in Science and Technology, 24, p.439 - 446, 1999/00

軽水炉燃料の高燃焼度時の組織変化(リム効果)に関連して、UO$$_{2}$$を核分裂片に相当するエネルギーのヨウ素及びニッケルイオンで照射した。核的及び電子的エネルギー付与の深さ方向分布をSRIM-96コードで計算した。異なったイオン種について、X線回折法で求めた表面における格子定数変化は、核的エネルギー付与のみを考慮したdpaの計算値によって妥当なスケーリングを行うことができた。しかし同時に、そのスケーリング結果は、電子的エネルギー付与による欠陥生成が付加的に生じていることを示唆した。

論文

Nonuniformity effect on reactivity of fuel in slurry

奥野 浩; 酒井 友宏*

Nuclear Technology, 122(3), p.265 - 275, 1998/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.3(Nuclear Science & Technology)

最大反応度が、燃料重要関数を一定にする燃料分布において実現されることは良く知られている。ラグランジの未定定数法を用いて平均ウラン濃度あるいは全ウラン質量が保存されるという制限を取込んだ。多群中性子輸送方程式を解くS$$_{N}$$法計算コードANISN-JRを含む計算プログラムOPT-SNを開発した。特に裸や部分的に反射された燃料体系で、従来より用いてきた拡散近似に基づく解法よりも信頼できる結果が得られた。OPT-SNを5wt%$$^{235}$$U濃縮の二酸化ウランと水の混合物(スラリー)が全方向水で覆われている場合、半方向だけ覆われている場合、まったく覆われていない場合の計算に適用した。全方向水反射体が付いた球形状、無限長円柱形状及び無限平板形状のUO$$_{2}$$-H$$_{2}$$Oスラリーについて計算を実施し、不均一効果の程度が平均ウラン濃度の増加に従い大きくなる傾向にあることを明らかにした。これらの体系では、不均一効果の程度は平均ウラン濃度4000gU/lで約6%$$Delta$$k/kに上がった。反射体が片側のみに付いた平板燃料体系では、700gU/lと低い燃料濃度でも不均一効果の程度は6%$$Delta$$k/k以上となる。

論文

Radiation damage of UO$$_{2}$$ by high-energy heavy ions

林 君夫; 菊地 啓修; 福田 幸朔

Journal of Nuclear Materials, 248, p.191 - 195, 1997/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:26.59

軽水炉燃料の高燃焼度照射時に観察されるリム効果は、低温領域における核分裂片損傷効果によるものと考えられている。この照射損傷プロセスを解明するため、原研タンデム加速器で高エネルギーの重イオンをUO$$_{2}$$に照射して、表面構造変化(SEM)および格子定数変化(X線回折)を調べた。100MeVヨウ素イオン照射では、製造時の気孔の消滅、溶融に似た状態が観察された。100MeVのヨウ素とニッケルの照射効果を比較すると、核的エネルギー付与のみから求めたdpaで規格化した格子定数変化率は、表面での電子的エネルギー付与がより大きいヨウ素イオン照射のほうが大きかった。そのほか、表面での格子定数変化率の入射イオンエネルギー依存性などにおいても、電子的エネルギー付与による格子欠陥生成を示唆する結果が得られた。

論文

Non-uniformity effect on reactivity of fuel in slurry

奥野 浩; 酒井 友宏*

PHYSOR 96: Int. Conf. on the Physics of Reactors, 4, p.L74 - L82, 1996/00

燃料インポータンス分布平坦化の原理に基づき最大反応度を得るために、計算プログラムOPT-SNを開発した。このプログラムは、中性子輸送方程式を解くに当たってはANISNコードを含んでいる。水反射体が付いた場合及び付かない場合におけるウラン濃縮度5wt%のスラリーに対する臨界計算を実施した。反射体が付いた体系については、以下のことが明らかになった。(1)中性子増倍率の増加割合(不均一効果)は、平均ウラン濃度700から4000gU/lの範囲において最大約6%であった。(2)不均一効果は、燃料が平板形状の場合に円柱及び球形状よりも一般的に大きい。平板状燃料で反射体が片側にのみ付いている体系の最適燃料分布は燃料領域中に反射体領域を自ら形成する。この分布は、沈澱において現われるかもしれない。

報告書

鋼及びステンレス鋼の反射体節約に関する計算

小宮山 和真*; 奥野 浩

JAERI-Research 94-047, 39 Pages, 1994/12

JAERI-Research-94-047.pdf:0.89MB

はじめに、米国ORNLで実施された4.98wt%濃縮フッ化ウラニル水溶液(ウラン濃度909gU/l)の臨界実験を解析した。溶液は、0.079cm厚のSUS304製円筒容器に入り、その外側を厚さ0~5cmの間で7通りに厚さを変えた鋼で巻いている。解析にはJACSコードシステムを用いた。この実験体系に対する中性子増倍率の計算誤差は約-2.1%$$Delta$$kで、鋼反射体の厚さに依存しないことが分った。次に、鋼反射体を取り除き、その代わりに燃料領域の直径を増やして臨界計算を行い、鋼の反射体節約$$delta$$$$_{ST}$$を求めた。その結果、$$delta$$$$_{ST}$$=0.87T-0.064T$$^{2}$$(T:鋼の厚さ)の関係を得た。そのほか、「臨界安全ハンドブック」の記載データからステンレス鋼SUS304の反射体節約$$delta$$$$_{SS}$$を求めた。4wt%濃縮UO$$_{2}$$-H$$_{2}$$Oの均質混合燃料で、ウラン濃度が600~4000gU/lの間で増加すると反射体節約も増加する傾向が得られた。

報告書

MCNPコードによるペレット・溶液混在低濃縮ウラン燃料臨界実験の解析

小林 友也*; 荒川 拓也*; 奥野 浩

JAERI-Data/Code 94-018, 36 Pages, 1994/12

JAERI-Data-Code-94-018.pdf:1.09MB

連続エネルギーモンテカルロ法計算コードMCNP-4Aを評価済み核データ・ファイルJENDL-3.1と組合わせて、$$^{235}$$U濃縮度4.3wt%二酸化ウラン燃料棒が可溶性ガドリニウムを含む同濃縮度の硝酸ウラニル水溶液中に部分的に没している12体系の臨界実験を解析した。中性子増倍率の計算値は平均で0.955となったが、1よりこのように小さくなった主な原因は、実験報告書に記された燃料溶液等の組成の不正確さにあると推定された。このため、燃料ペレット、燃料溶液、ステンレス鋼、ガドリニウムの組成データについて吟味し、より正確な値を採用したと思われるOECD/NEAの国際ベンチマーク問題に従って解析した結果、中性子増倍率の計算値は平均で0.986となり、かなり1に近付いた。

報告書

ペレット・溶液混在低濃縮ウラン燃料臨界実験に対するJACSコードシステムの検証計算

奥野 浩; 野村 靖

JAERI-Data/Code 94-014, 33 Pages, 1994/10

JAERI-Data-Code-94-014.pdf:0.98MB

溶解槽模擬体系の臨界実験が米国PNLで実施された。$$^{235}$$U濃縮度4.3wt%二酸化ウラン燃料棒の三角格子配列が可溶性ガドリニウムを含む同濃縮度の硝酸ウラニル水溶液中に部分的に没している体系である。この実験体系12件をJACSコードシステムを用いて解析した結果は既に報告したが、中性子増倍率を0.95より低く算出した例が8件あった。その原因を明らかにするため、再計算を実施すると共に、OECD/NEAで出題された国際ベンチマーク問題の解析・検討を行った。この結果、次の3点が明かになった。(1)以前行った一部の計算にはダンコフ補正法の適用について誤りがあったと考えられ、今回の計算の方が平均で1.3%$$Delta$$kだけ中性子増倍率が増加した。(2)実験報告書では硝酸ウラニル水溶液の組成に矛盾があり、遊離硝酸濃度を0と取扱うことにより整合性がほぼとれる、(3)このような取扱いを行った実験体系12件に対しJACSコードシステムを用いて得られる中性子増倍率の平均値は0.980となった。

論文

Performance of ZrC-coated particle fuel in irradiation and postirradiation heating tests

小川 徹; 福田 幸朔; 鹿志村 悟; 飛田 勉; 小林 紀昭; 角 重雄; 宮西 秀至; 高橋 五志生; 菊池 輝男

Journal of the American Ceramic Society, 75(11), p.2985 - 2990, 1992/11

 被引用回数:35 パーセンタイル:16.18(Materials Science, Ceramics)

ZrC被覆UO$$_{2}$$粒子は有望な高温ガス炉用燃料である。熱分解炭素とZrCとによって多層被覆を施した粒子燃料を最高約4%FIMAまで照射した。高速中性子照射量は2$$times$$10$$^{25}$$/m$$^{2}$$を越えた。寿命末期の核分裂生成物放出量は極く僅かであって、黒鉛マトリックスのU汚染で説明できた。照射後の破損率は実質的に0であった。最高2400$$^{circ}$$Cまでの照射後加熱試験では、同温度で約6000秒保持してようやく破損が発生した。

論文

Effect of fuel grain size on reactivity

奥野 浩; 内藤 俶孝; 桜井 良憲*

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(10), p.958 - 960, 1991/10

核燃料施設で取扱われる粉末燃料の粒径がどの程度小さければ臨界安全評価上均質とみなしてよいかを明らかにするため、反応度が燃料粒径にどのように依存するかを調べた。粉末燃料は5wt%濃縮の二酸化ウランとした。評価条件として冠水状態を設定した。中心に球状燃料を配置した水の立方体セルの3次元無限配列を計算対象とした。水対燃料体積比は、均質系で最適減速になるように選んだ。計算には連続エネルギーモンテカルロ臨界計算コードVIMを使用した。計算の結果、中性子増倍率は燃料球直径の増加に伴い増大するが、その主因は共鳴を逃れる確率の増大にあることが明らかになった。さらに、共鳴を逃れる確率の均質系に対する増加傾向は、共鳴積分に対する燃料粒径の依存性を検討することにより説明されることが明らかになった。

報告書

二酸化ウラン燃料粒径の反応度に及ぼす効果; 連続エネルギーモンテカルロ法による計算

桜井 良憲*; 奥野 浩; 内藤 俶孝

JAERI-M 91-137, 35 Pages, 1991/09

JAERI-M-91-137.pdf:0.88MB

粉末あるいはスラリー燃料の反応度非均質効果を調べるため、小さな3次元セルについての臨界計算を実施した。計算対象は$$^{235}$$U濃縮度5wt%の二酸化ウラン球状燃料無限格子配列-水体系で、水と燃料の体積比を一定のまま燃料球直径を0(均質)から6mmの間で変化させた。中性子輸送方程式を連続エネルギーモンテカルロ法で解いて、反応率を計算した。さらに、無限増倍率、四因子及びそれらの均質系からの変化割合を得た。均質系から比均質系に移ると無限増倍率は増加した。この反応度増加が、主に共鳴を逃れる確率pによるものであることを確認した。さらに、たとえば0.3%の反応度上昇が無視できるとすれば、均質と見なせる寸法は100$$mu$$m程度になることが分った。

報告書

二酸化ウラン燃料粒径の反応度に及ぼす効果; 衝突確率法計算コードを用いた超多群計算による検討

奥野 浩; 奥田 泰久*

JAERI-M 91-107, 49 Pages, 1991/08

JAERI-M-91-107.pdf:1.09MB

粉末状またはスラリー状燃料の非均質効果を調べるために小さな1つの燃料塊とその周囲の水からなる微小な燃料セルの反応度を計算する。燃料の種類は低濃縮の二酸化ウラン燃料で、冠水状態を想定する。水と燃料の体積比を一定のまま燃料塊の大きさに応じてセルを小さくしていく。燃料塊の大きさ0の極限を均質と見なす。超多群エネルギーの中性子輸送方程式を衝突確率法で解く方法を用いて反応率を計算する。衝突確率の計算はRABBLEコード(高速群側)及びTHERMOSコード(熱群側)を球状セルに拡張して実施する。無限増倍率及び四因子と、その均質系からの変化割合を求める。低濃縮度(3~10wt%)の二酸化ウラン球状燃料と水からなる配列系では、平均濃度が同一としてそれを均質とみなすと、燃料粒径が2mmでも反応度を2%程度低く見積ること及びその主因子は共鳴を逃れる確率にあることが計算の結果明らかになった。

報告書

二酸化ウランにおけるパラジウムの移行挙動

高田 実*; 大橋 弘士*; 諸住 高*; 小川 徹; 福田 幸朔

JAERI-M 90-113, 46 Pages, 1990/07

JAERI-M-90-113.pdf:3.74MB

本研究は原研・大学プロジェクト共同研究の一環として行われたものである。本研究ではUO$$_{2}$$中にPd及びPd+Moを添加した試料を調製し、1800$$^{circ}$$Cで高温加熱することによりPd析出物がどのように生長するかをEPMA及び金相学的に調べた。さらに、UO$$_{2}$$表面にPdを蒸着させ、1400$$^{circ}$$Cで長時間加熱した後、Pdの拡散をEPMAで調べた。

論文

Electrical conductivity of oxygen deficient urania-yttria solid solutions

大道 敏彦; 竹下 英文; 福島 奨; 前多 厚

J.Nucl.Mater., 151, p.90 - 94, 1987/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.34

酸素空孔を含むf.c.c型ウラニア-イットリア固溶体の電気伝導度を室温から400$$^{circ}$$Cにわたってチッ素(99.99%up)中で測定した。約200$$^{circ}$$C以上で電気伝導度は酸化のために上昇し、温度上昇、下降時の伝導度-温度曲線に差異が見られた。伝導度の値を固溶体中のU$$^{5}$$$$^{+}$$に局在したホールをキャリアと仮定して、スモールポーラロンモデルで評価した。酸素空孔はキャリアの移動を防げるような作用をする。

報告書

照射済みUO$$_{2}$$ペレットの加熱による炉外EP放出実験

石渡 名澄; 永井 斉

JAERI-M 85-199, 16 Pages, 1985/12

JAERI-M-85-199.pdf:0.68MB

LWRの燃料損傷事故条件下での燃料からのFP放出割合については、NUREG-0772において貝体的な数値データが提出された。上出の数値データを評価するため、相対的に小規模の実験装置を用いる測定方法を開発した。1500$$^{circ}$$C以上の温度範囲において、燃料からのFPのCsの放出割合は相対的に大きいので、高周波誘導加熱炉を含む実験装置を用いて、照射済みUO$$_{2}$$ペレットからの$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csの放出割合を測定した。照射済みUO$$_{2}$$ペレットはNSRR及びJMTR-RABBITを用いて製作した。加熱実験において、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csの放出割合は、NSRR照射のペレットでは0.51(Ar、12.2分加熱、1500~2080$$^{circ}$$C)、RABBIT照射のペレットでは、それぞれに0.63、0.59、0.81及び0.78(Ar、10.7分加熱、1500~1740$$^{circ}$$C;Ar、32.8分加熱、1500~2255$$^{circ}$$C;Ar+蒸気、22.0分加熱、1500~2230$$^{circ}$$C;Ar+蒸気+H$$_{2}$$、14.0分加熱、1500~2030$$^{circ}$$C)であった。

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