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論文

UO $_{2}$ dissolution in bicarbonate solution with H $_{2}$ O $_{2}$ ; The Effect of temperature

McGrady, J.; 熊谷友多; 北辻章浩; 桐島陽*; 秋山大輔*; 渡邉雅之

RSC Advances (Internet), 13(40), p.28021 - 28029, 2023/09

https://doi.org/10.1039/D2RA08131H

使用済核燃料の埋設処分において、キャニスタが破損して核燃燃料が地下水と接触すると、水の放射線分解により発生した酸化性物質とUO $_{2}$ が反応する。炭酸水素イオンが存在する地下水中での、H $_{2}$ O $_{2}$ によるUO $_{2}$ の酸化溶解がこれまでに研究されてきた。埋設されたキャニスタ周辺の温度は、時間や配置場所により変化するが、これまでに酸化溶解の温度効果は明らかにされていない。種々の炭酸水素イオン濃度と温度条件下でのUO $_{2}$ 表面におけるH $_{2}$ O $_{2}$ の反応とU溶解を調べた。炭酸水素イオン濃度や温度によりUO $_{2}$ 表面でのH $_{2}$ O $_{2}$ の反応機構が変化し、これによりUO $_{2}$ の溶解速度が変化することが分かった。これは、UO $_{2}$ 表面に生成される化学種の違いに起因することが示唆された。

論文

The Kinetics and mechanism of H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition at the U $_{3}$ O $_{8}$ surface in bicarbonate solution

McGrady, J.; 熊谷友多; 渡邉雅之; 桐島陽*; 秋山大輔*; 北村暁; 紀室辰伍

RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08

https://doi.org/10.1039/D1RA05580A

被引用回数：5 パーセンタイル：35.86(Chemistry, Multidisciplinary)

The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO $_{3}$ $^{-}$ ) concentrations in the groundwater, as well as H $_{2}$ O $_{2}$ produced by water radiolysis. To understand the dissolution of U $_{3}$ O $_{8}$ by H $_{2}$ O $_{2}$ in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon H $_{2}$ O $_{2}$ addition (300 M) to U $_{3}$ O $_{8}$ /bicarbonate mixtures. As the H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition at the U $_{3}$ O $_{8}$ surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate ( 5 mM HCO $_{3}$ $^{-}$ ) to oxidative at high bicarbonate ( 10 mM HCO $_{3}$ $^{-}$ ). Catalytic H $_{2}$ O $_{2}$ at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.

報告書

核燃料調製設備の運転記録

石仙順也; 関真和; 阿部正幸; 中崎正人; 木田孝; 梅田幹; 木原武弘; 杉川進

JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。

報告書

NUCEFにおけるウラン系臨界実験に関する分析の現状

芳賀孝久*; 軍司一彦; 深谷洋行; 薗田暁; 坂爪克則; 境裕; 新妻泰; 冨樫喜博; 宮内正勝; 佐藤猛; et al.

JAERI-Tech 2004-005, 54 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-005.pdf:2.06MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)においては、硝酸ウラニル溶液を用いた臨界実験が実施されている。NUCEFの分析設備では、臨界実験,溶液燃料の調製,管理及び保障措置に必要な溶液燃料の分析を実施している。分析試料数は年間約300程度であり、分析項目は、ウラン濃度分析,遊離酸濃度分析,ウラン同位体組成分析,核分裂生成物(FP)核種濃度分析,リン酸トリブチル(TBP)濃度分析,不純物濃度分析等となっている。本報告書は、これまでのウラン系臨界実験に適応してきた分析方法と分析の品質管理についてまとめたものである。

論文

An Investigation into dissolution rate of spent nuclear fuel in aqueous reprocessing

峯尾英章; 磯貝光; 森田泰治; 内山軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02

https://doi.org/10.3327/jnst.41.126

被引用回数：7 パーセンタイル：45.03(Nuclear Science & Technology)

軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。

論文

Reactivity effect measurement of neutron interaction between two slab cores containing 10% enriched uranyl nitrate solution without neutron isolater

外池幸太郎; 三好慶典; 大久保清志

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(4), p.238 - 245, 2003/04

https://doi.org/10.3327/jnst.40.238

被引用回数：2 パーセンタイル：18.89(Nuclear Science & Technology)

STACYにおいて、低濃縮( $^{235}$ U濃縮度10%)の硝酸ウラニル水溶液を内蔵する同形の2ユニットを用いて、中性子相互干渉の反応度効果を測定した。一つのユニットの厚さは350mm,幅は690mmであり、二つのユニットの間隔が0mmから1450mmまで可変である。溶液の条件はウラン濃度約290gU/L,遊離硝酸濃度約0.8規定,温度2427 $^{circ}$ C,溶液密度約1.4g/cm $^{3}$ であった。反応度効果はユニット間隔に応じて495mmから763mmまで変化した臨界液位から評価した。また、立体角法、及び連続エネルギーモンテカルロコードMCNP-4Cと核データライブラリーJENDL3.2を用いた数値計算によっても反応度効果を評価した。本報告ではこれらの反応度評価結果を比較する。

論文

Behavior of simulated spent fuel in subcritical water

峯尾英章; 鈴木公; 森田泰治

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.334 - 338, 2003/00

使用済燃料から核分裂生成物(FP)を抽出溶媒等を全く用いずに分離する方法として亜臨界水を用いる方法を検討した。二酸化ウランに燃焼度45,000MWdt $^{-1}$ に見合う量のFP元素(Sr, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Ba, La, Ce, Pr, Nd及びSm)酸化物を含む12.728gの模擬使用済燃料を、核分裂性物質金属成分の模擬として52mgのMo-Ru-Rh-Pd合金とともに10mlの反応容器に装荷し、亜臨界水を通過させた。亜臨界水の温度は523, 573, 623及び663Kで圧力は29MPaである。溶解量は温度が上昇するとともに減少した。523Kにおいて、Ba, Mo及びPrは5%以上が溶解し、SrやRhは1%程度が溶解した。Zrの溶解率は0.3%程度であった。その他のランタノイド(La, Ce, Nd及びSm)は0.1%溶解しウランと同程度であった。この結果から亜臨界水により使用済燃料のFPの一部の分離が可能であることが示唆された。今後、より小さな粒径での試験を実施する。

論文

Kinetic parameter $beta_{rm eff}/ell$ measurement on low enriched uranyl nitrate solution with single unit cores (600, 280T, 800) of STACY

外池幸太郎; 三好慶典; 菊地司*; 山本俊弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(11), p.1227 - 1236, 2002/11

https://doi.org/10.3327/jnst.39.1227

被引用回数：21 パーセンタイル：77.24(Nuclear Science & Technology)

STACYにおいて、低濃縮硝酸ウラニル水溶液の動特性パラメータ $beta_{rm eff}/ell$ を、パルス中性子法により測定した。ウラン濃度を193.7gU/から432.1gU/の範囲で変化させ、測定を系統的に繰り返した。用いた炉心タンクは、直径600mm及び直径800mmの2基の円筒タンクと、厚さ280mm,幅700mmの平板タンクである。本報告では、溶液燃料条件,臨界液位,測定を行った未臨界液位,測定された中性子束時間減衰の減衰定数,外挿された $beta_{rm eff}/ell$ などの実験データを、パルス中性子法の説明とともに示す。また、拡散コードであるSRACシステムのCITATIONと核データライブラリJENDL 3.2を用いて、 $beta_{rm eff}/ell$ の計算も行った。これらの $beta_{rm eff}/ell$ の測定値と計算値はよく一致している。

論文

Nuclear characteristics evaluation for a supercritical experiment facility using low-enriched uranium solution fuel, TRACY

中島健

Proceedings of International Conference on the New Frontiers of Nuclear Technology; Reactor Physics, Safety and High-Performance Computing (PHYSOR 2002) (CD-ROM), 8 Pages, 2002/10

TRACYの実験データを用いて、臨界量, $_{eff}$ /比,ピーク出力,パルスのエネルギーといった核特性量の評価を行った。TRACYは、低濃縮の硝酸ウラニル水溶液を燃料とする超臨界炉であり、同装置により再処理施設のような核燃料処理施設における臨界事故を模擬できる。本評価では、臨界計算及び出力・エネルギーを評価するためのモデルの適用性について検討した。

論文

Density equation of aqueous solution containing plutonium(IV), uranium(VI) and nitric acid

桜井聡; 館盛勝一

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(2), p.187 - 189, 1996/02

https://doi.org/10.3327/jnst.33.187

被引用回数：22 パーセンタイル：84.82(Nuclear Science & Technology)

プルトニウム(IV)-ウラン(VI)-硝酸水溶液系の密度式を、今までに報告されている溶液密度データに対して、重回帰分析を行うことにより求めた。この密度式は、この系の密度式として知られているCauchetierの式と較べて、広い溶質濃度範囲(Pu173g/l、U380/l)において、より信頼性の高い密度(推定の標準誤差:0.00320g/cm $^{3}$ )を与える。

論文

Thermodynamic study of the dissolution of nitrogen in nitrogen-rich -U $_{2}$ N $_{3+x}$

芹澤弘幸; 福田幸朔; 桂正弘*

Journal of Alloys and Compounds, 232, p.274 - 280, 1996/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(95)01953-7

被引用回数：6 パーセンタイル：50.57(Chemistry, Physical)

アンモニア窒化法により、ウラン窒化物-U $_{2}$ N $_{3+x}$ を生成し、窒素固溶に関する熱力学的関数を推定した。不安定なアンモニアガスをウラン金属と反応させると、窒素ガスを用いた場合と比較して、低温低圧で迅速に反応が進み、窒化物を生成できることが知られている。こにような現象が起こるのは、不安定なアンモニアガス中の窒素活量が、窒素ガスと比べて、極めて高くなるためであると考えられる。アンモニアガスの活量は、アンモニアガス分圧と、同時に存在する水素ガスの分圧に依存する。そこで両ガス分圧をコントロールして、気相中の窒素活量を変化させて反応をおこなった。反応生成物の窒素含有量を評価して、300~500 $^{circ}$ Cという低温における窒素の溶解エンタルピー、自由エネルギー、エントロピーを求めた。

論文

Experimental study on criticality accidents using the TRACY

中島健; 小川和彦; 會澤栄寿; 有嶋秀昭; 森田俊夫*; 桜庭耕一; 大野秋男

PHYSOR 96: Int. Conf. on the Physics of Reactors, 4, p.L83 - L92, 1996/00

TRACYは低濃縮ウラン溶液を用いて超臨界実験を行う装置である。1995年12月20日に、初臨界を達成し、基本的な核特性及び安全性能を測定するための定常実験を開始した。定常実験に引続き、1996年半ばには最初の超臨界実験を開始する予定である。この実験では、約2ドルまでの反応度添加を行う。本報告では、TRACY実験の目的、施設の概要、定常実験結果及び計算との比較について述べる。さらに、超臨界実験の評価結果についても述べる。

報告書

鋼及びステンレス鋼の反射体節約に関する計算

小宮山和真*; 奥野浩

JAERI-Research 94-047, 39 Pages, 1994/12

JAERI-Research-94-047.pdf:0.89MB

はじめに、米国ORNLで実施された4.98wt%濃縮フッ化ウラニル水溶液(ウラン濃度909gU/l)の臨界実験を解析した。溶液は、0.079cm厚のSUS304製円筒容器に入り、その外側を厚さ0~5cmの間で7通りに厚さを変えた鋼で巻いている。解析にはJACSコードシステムを用いた。この実験体系に対する中性子増倍率の計算誤差は約-2.1%kで、鋼反射体の厚さに依存しないことが分った。次に、鋼反射体を取り除き、その代わりに燃料領域の直径を増やして臨界計算を行い、鋼の反射体節約 $_{ST}$ を求めた。その結果、 $_{ST}$ =0.87T-0.064T $^{2}$ (T:鋼の厚さ)の関係を得た。そのほか、「臨界安全ハンドブック」の記載データからステンレス鋼SUS304の反射体節約 $_{SS}$ を求めた。4wt%濃縮UO $_{2}$ -H $_{2}$ Oの均質混合燃料で、ウラン濃度が600~4000gU/lの間で増加すると反射体節約も増加する傾向が得られた。

論文

Flow monitor for actinide solutions by simultaneous and () counting using a CsI(T1) scintillator

臼田重和; 阿部仁

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 321, p.242 - 246, 1992/00

https://doi.org/10.1016/0168-9002(92)90395-K

被引用回数：17 パーセンタイル：81.24(Instruments & Instrumentation)

金蒸着マイラー膜で保護したCsI(Tl)シンチレータを用いて波形弁別法により、アクチノイド溶液中の及び()放射能を連続的に同時測定できるフローモニターを開発した。約0.1から100g/1の広い濃度範囲の濃縮ウラン溶液を用いて、フローモニタリング試験を行い、良好な結果を得た。

論文

Speciation of uranium in aqueous solutions and in precipitates by photoacoustic spectroscopy

木村貴海; J.G.Serrano*; 中山真一; 高橋和夫*; 武石秀世

Radiochimica Acta, 58-59, p.173 - 178, 1992/00

https://doi.org/10.1524/ract.1992.5859.1.173

沈殿、吸着などの微量アクチノイドの自然環境中での化学挙動を研究するためには、溶液および固体中での化学種の存在状態分析が必要である。そのため、光音響分光法を用いた状態分析法の開発を進めている。水溶液中の微量溶存種の分析のためのフーリエ変換レーザー誘起光音響分光法(FT-LPAS)、沈殿・吸着種の酸化状態および化学形分析のための紫外・可視近赤外光音響分光法(UV-VIS-NIR PAS)およびフーリエ変換赤外光音響分光法(FT-IRPAS)を、NaHCO $_{3}$ /NaClO $_{4}$ )溶液中およびこれらの溶液から生成した沈殿中のウランの状態分析に適用した結果を報告する。

論文

Lattice parameter of UN-PuN solid solution

鈴木康文; 荒井康夫; 岩井孝; 大道敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(7), p.689 - 691, 1991/07

https://doi.org/10.3327/jnst.28.689

炭素熱還元で調製した原料を用いて全組成領域におけるUN-PuN固溶体の格子定数を測定した。その結果では格子定数はVegard則に従わず、特にPuN側組成では正にずれることが確認された。今回得られた結果はTenneryらの報告とよい一致を示したが、より詳細な測定によってVegard則から最もずれる組成についてはTenneryらの値よりもPuN側にあることを明らかにした。

論文

NUCEF project and its expected contribution to safety assessment

柳澤宏司; 竹下功; 野村正之; 板橋隆之; 辻野毅

Proc. of the CSNI Specialist Meeting on Safety and Risk Assessment in Fuel Cycle Facilities, p.461 - 470, 1991/00

現在原研で建設・整備を進めている燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、i)臨界安全性に関する研究、ii)核燃料再処理に関する研究、iii)TRU廃棄物の処理処分に関する研究が計画されている。i)については、硝酸ウラン・硝酸プルトニウムの臨界及び過渡臨界データの取得、ii)については、高レベル廃液の群分離を含めた高度化再処理プロセス技術の開発、iii)については、TRU廃棄物の安全処分及び非破壊計測技術の開発が行われる。これらの研究開発の成果は、核燃料サイクル技術の高度化に資するとともに、核燃料サイクル施設の安全評価手法の確立に対する貢献が期待される。本書では、上記の3つの研究内容と実験設備について示し、安全評価手法確立への貢献について述べる。

論文

Oxygen potentials of(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ solid solutions

宇賀神光弘

Journal of Nuclear Materials, 110, p.140 - 146, 1982/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(82)90138-6

被引用回数：24 パーセンタイル：88.74(Materials Science, Multidisciplinary)

Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ ,Th $_{0}$ $_{.}$ $_{9}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{1}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ ,Th $_{0}$ $_{.}$ $_{9}$ $_{5}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{0}$ $_{5}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ およびUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ のO/M比と酸素ポテンシャルについて、1000~1200 $^{circ}$ Cの温度領域で酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。その結果、(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の酸素ポテンシャルは、従来から言われているUの原子価のみではなく、Th/(Th+U)比によっても変化することがわかった。即ち、酸素ポテンシャルは一定の温度とU原子価でThの含量が増加すると上昇する。また(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ 中のUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の活量計算から、Uの原子価が増すにつれ固溶体としての理想性から正に偏倚することがわかった。

論文

Determination of oxidation states of uranium in uranium dioxide pellets by two-step flow-coulometry

木原壮林; 吉田善行; 武藤博; 青柳寿夫; 馬場祐治; 橋谷博

Anal. Chem., 52(11), p.1601 - 1606, 1980/00

https://doi.org/10.1021/ac50061a016

被引用回数：18 パーセンタイル：37.58(Chemistry, Analytical)

電子あるいはX線分光法や起電力測定法などの物理的手段による状態分析法に対する参照分析法として化学的手段による状態分析法を開発した。鉄酸化物やウラン酸化物を回転する溶解室に置き、流れている強リン酸でこれらの酸化物を表層から内層に向って溶解する。溶液に移ったイオンの酸化状態を二段階フロークーロメトリーで逐次定量して、溶解面での元素の酸化状態を知る。強リン酸によると固体中での元素の酸化状態を変えずに溶解できる。UO $_{2}$ ペレット(5.8mm8mm)はこの方法によってきわめて均等に溶解し、その表層のU(VI)皮膜の厚さは約18と推定された。このペレットを空気中300 $^{circ}$ Cで10時間加熱すると皮膜は400に成長する。又、平均半径0.5mのUO $_{2}$ 粉末上のU(VI)皮膜の厚さは約40であった。

論文

Spectrophotometric determination of the O/U ratio of non-stoichiometric uranium oxide

木原壮林; 安達武雄; 橋谷博

Fresenius'Z.Anal.Chem., 303(1), P. 28, 1980/00

UO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ 中のO/U比を簡便に測定する方法を開発した。UO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ を強リン酸で溶解し、そのまま溶液の吸収スペクトルを測定する。544および310nmでの光吸収よりU(IV)およびU(VI)量を求め、O/U比に換算する。本法によると、O/U比が2.001から2.67までの試料について0.0002の精度で測定できる。溶解中の空気や強リン酸中の水の量の影響についても調べた。GdやDyなどの添加成分は測定を妨げない。