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論文

Anomalous dislocation response to deformation strain in CrFeCoNiPd high-entropy alloys with nanoscale chemical fluctuations

Ying, H.*; Yang, X.*; He, H.*; Yan, A.*; An, K.*; Ke, Y.*; Wu, Z.*; Tang, S.*; Zhang, Z.*; Dong, H.*; et al.

Scripta Materialia, 250, p.116181_1 - 116181_7, 2024/09

Nanoscale chemical fluctuations and their effect on the deformation behavior of CrFeCoNi-based high-entropy alloys (HEAs) were investigated using small-angle scattering and in situ neutron diffraction measurements. Small-angle scattering results demonstrated the presence of nano ($$>$$10 nm) chemical fluctuations in the as-prepared CrFeCoNiPd HEAs, which was attributed to the negative mixing of enthalpy and the significant atomic radius difference between Pd and the constituent elements in the CrFeCoNi-based alloys. Subsequent tensile tests demonstrated that the yield and tensile strengths of the as-prepared CrFeCoNiPd HEA surpass those of the as-prepared CrMnFeCoNi HEA. Neutron diffraction data analysis revealed an anomalous response of dislocation evolution with the strain.

論文

Organization of malonamides from the interface to the organic bulk phase

Micheau, C.; 上田 祐生; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 山田 悟史*; 山田 雅子*; Moussaoui, S. A.*; Makombe, E.*; Meyer, D.*; Berthon, L.*; et al.

Journal of Molecular Liquids, 401, p.124372_1 - 124372_12, 2024/05

Supramolecular organization of extractant molecules impacts metal ions separation behavior. Probing bulk and interfacial structures of the relevant systems is expected to provide key insights into the metal ion selectivity and kinetic aspects. The supramolecular features of two solvent extraction systems based on malonamide extractants, N,N,N′,N′-tetrahexylmalonamide (THMA) in toluene and N,N′-dimethyl-N,N′-dibutyl-2-tetradecylmalonamide (DBMA) in n-heptane, were studied using small-angle X-ray scattering for the organic bulk phases, as well as interfacial tension and neutron reflectivity measurements for the interfaces. In the bulk solution, THMA forms dimeric/trimeric associates but no aggregates in toluene, while DBMA forms large aggregates in n-heptane. On the other hand, THMA accumulates in a diffuse layer at the interface at high THMA concentration, whereas DBMA forms a compact but thinner layer. After Pd(II) extraction, the thickness of interfacial layers decreases in the case of THMA, and totally vanishes in the case of DBMA. Based on these new structural information, two mechanisms are proposed for Pd(II) and Nd(III) extraction with malonamides. In toluene, THMA associates slightly accumulate in the vicinity of the interface, then coordinate Pd(II) and diffuse into the organic bulk phase. In n-heptane, DBMA aggregates adsorb at the interface then pick up Nd(III) cations in their polar cores and finally diffuse into the bulk.

論文

New measurement system based on small-angle neutron scattering for structural analysis of light-responsive materials

岩瀬 裕希*; 赤松 允顕*; 稲村 泰弘; 坂口 佳史*; 森川 利明*; 笠井 聡*; 大内 啓一*; 小林 一貴*; 酒井 秀樹*

Journal of Applied Crystallography, 56(1), p.110 - 115, 2023/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.87(Chemistry, Multidisciplinary)

光応答性材料の重要性が高まる中、光照射によって引き起こされる構造変化とその機能との相関を解析することは極めて重要である。このような構造解析には小角散乱(SAS)が有効であるが、SASによって1nm以下のスケールで局所的な分子構造形成や分子反応を定量的に捉えることは困難である。そこで本研究では、光応答性物質における非平衡現象の構造解析を目的として、紫外可視光照射装置、紫外可視分光光度計から構成される新しい試料環境を開発し、中性子小角・広角散乱装置(TAIKAN)に設置することで中性子小角散乱と紫外可視光吸収の同時測定を実現した。この測定手法を用いることで、光応答性分子であるアゾベンゼンを修飾した陽イオン性界面活性剤が水溶液中で形成するミセルが紫外可視光照射によって構造変化する様子をその場観察することを可能とした。その結果、本測定手法によりミセル構造の変化と分子配置の変化の相互作用に関する直接的な情報を提供することが示された。

論文

Segmental motions of proteins under non-native states evaluated using quasielastic neutron scattering

藤原 悟*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 柴田 薫

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 10(23), p.7505 - 7509, 2019/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.06(Chemistry, Physical)

無秩序なポリペプチド鎖のダイナミクスの特性評価は、本質的に無秩序状態なタンパク質およびフォールディングプロセスに関連する非ネイティブ状態下のタンパク質の挙動を解明するために必要である。本研究では、小角X線散乱測定データと動的光散乱測定データと組み合わせて準弾性中性子散乱測定データから、タンパク質のセグメント運動と分子全体の拡散および局所側鎖運動を評価する方法を独自に開発した。そしてこの方法を、非フォールディング状態およびメルトグロビュール(MG)状態のタンパク質RNase Aに適用し、セグメント運動から生じる拡散係数を評価し、非フォールディング状態とMG状態で異なる値をとることを明らかにした。またこの方法で得られた値は、蛍光現象を用いた別の測定技術を使用して得られた値と一致していることも確認できた。これらの研究成果は、この方法の、さまざまな無秩序状態でのタンパク質の挙動を特徴付ける実行可能性だけでなく、有用性も示している。

論文

Dynamic properties of human $$alpha$$-synuclein related to propensity to amyloid fibril formation

藤原 悟*; 河野 史明*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 松本 友治*; 成田 哲博*; 柴田 薫

Journal of Molecular Biology, 431(17), p.3229 - 3245, 2019/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:54.27(Biochemistry & Molecular Biology)

パーキンソン病発症には、脳細胞中の「$$alpha$$-シヌクレイン」というタンパク質が線維状に集合した状態(「アミロイド線維」と呼ばれる)となることが関係すると考えられており、どのようなメカニズムでこのアミロイド線維が形成されるのかに強い関心が寄せられている。そこで研究チームは、タンパク質分子の「動き」に着目し、アミロイド線維のできやすさが様々に異なった条件でのタンパク質の動きを、J-PARCの中性子準弾性散乱装置を用いて調べた。その結果、タンパク質分子の動きの違いによりアミロイド線維のできやすさが変わること、特にアミロイド線維ができるためには、タンパク質同士が集合しやすくなるような特定の動きが必要なことを明らかにした。

論文

Measurement of neutron scattering cross section of nano-diamond with particle diameter of approximately 5 nm in energy range of 0.2 meV to 100 meV

勅使河原 誠; 土川 雄介*; 市川 豪*; 高田 慎一; 三島 賢二*; 原田 正英; 大井 元貴; 河村 幸彦*; 甲斐 哲也; 河村 聖子; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 929, p.113 - 120, 2019/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:86.84(Instruments & Instrumentation)

ナノダイアモンドは、冷中性子以下のエネルギーにおける反射材として注目されている。ナノダイアモンドを用いた中性子源の高度化には、断面積データの整備が必要である。そのため、この論文では、中性子の透過率の測定から0.2meVから100meVの範囲で全断面積を測定した結果を報告する。測定した全断面積は、エネルギーが低くなるにつれて大きくなり、グラファイトと比較すると0.2meVで約2桁以上高くなることが分かった。その全断面積に占める非弾性散乱の寄与を調べるため、中性子のエネルギー1.2, 1.5, 1.9及び5.9meVで中性子非弾性散乱実験を行った。その結果、測定したエネルギーにおいて、全断面積に占める非弾性散乱の寄与がほぼ無視できることも分かった。さらに、中性子小角散乱実験の結果から、全断面積の高くなる要因として、前方方向、いわゆる小角方向への散乱の寄与が高いことが示された。

論文

Energy-resolved small-angle neutron scattering from steel

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*; 杉山 正明*

Journal of Applied Crystallography, 50(2), p.334 - 339, 2017/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:29.04(Chemistry, Multidisciplinary)

Recent progress of pulsed neutron sources has enabled energy-resolved analysis of neutron attenuation spectra, which include information on neutron scattering. In this study, a new analysis technique for small-angle neutron scattering (SANS) is demonstrated. A clear difference is observed in the neutron attenuation spectra between steels with different nanostructures; this difference can be understood as arising from attenuation due to SANS. The neutron attenuation spectra, calculated from the corresponding SANS profiles, agree well with the experimentally observed attenuation spectra. This result indicates that measurement of neutron attenuation spectra may enable the development of a novel experimental technique, i.e. energy-resolved SANS (ESANS).

論文

中性子透過率スペクトル測定を利用した新しい中性子散乱実験

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 佐藤 博隆*; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*

波紋, 26(4), p.170 - 173, 2016/11

Based on the time-of-light (TOF) technique, new generation pulsed neutron sources enable novel neutron scattering experiments. Using small-angle neutron scattering (SANS) at the pulsed neutron sources, simultaneous measurements of SANS and Bragg edge transmission can be performed. From the SANS profiles, the precipitates and inclusions in metals and alloys are characterized, while the Bragg edge transmission spectra give crystallographic information about the matrix. This is a powerful tool for quantitative characterization of the microstructures in the metals and alloys. The neutron transmission experiments have potential for further development. Magnetic Bragg edge transmission analysis will be useful for magnetic materials. These new neutron scattering techniques enhance the usability and flexibility of neutron scattering experiments.

論文

Magnetic scattering in the simultaneous measurement of small-angle neutron scattering and Bragg edge transmission from steel

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 大石 一城*; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 足立 望*; 鈴木 淳市*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*; 杉山 正明*

Journal of Applied Crystallography, 49(5), p.1659 - 1664, 2016/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:66.23(Chemistry, Multidisciplinary)

Pulsed neutron sources enable the simultaneous measurement of small-angle neutron scattering (SANS) and Bragg edge transmission. This simultaneous measurement is useful for microstructural characterization in steel. Since most steels are ferromagnetic, magnetic scattering contributions should be considered in both SANS and Bragg edge transmission analyses. An expression for the magnetic scattering contribution to Bragg edge transmission analysis has been derived. The analysis using this expression was applied to Cu steel. The ferrite crystallite size estimated from this Bragg edge transmission analysis with the magnetic scattering contribution was larger than that estimated using conventional expressions. This result indicates that magnetic scattering has to be taken into account for quantitative Bragg edge transmission analysis. In the SANS analysis, the ratio of magnetic to nuclear scattering contributions revealed that the precipitates consist of body-centered cubic Cu$$_{0.7}$$Fe$$_{0.3}$$ and pure Cu, which probably has 9R structure including elastic strain and vacancies. These results show that effective use of the magnetic scattering contribution allows detailed analyses of steel microstructure.

論文

Elucidation of the morphology of the hydrocarbon multi-block copolymer electrolyte membranes for proton exchange fuel cells

Zhao, Y.; 吉田 実留*; 大島 竜也*; 小泉 智*; 陸川 政弘*; Szekely, N.*; Radulescu, A.*; Richter, D.*

Polymer, 86, p.157 - 167, 2016/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:43.92(Polymer Science)

We investigated the structure and the swelling behavior of two synthesized hydrocarbon polymer electrolyte membranes, made of multiblock copolymer poly(sulphonate phenylene)-b-poly(arylene ether ketone) with different block ratios, by using small-angle neutron scattering technique. A scattering maximum (ionomer peak) at high-q range is shown commonly in both dry and wet states, with q being the magnitude of the scattering vector, while it shifts towards low-q region in the wet state due to the swelling of the ionomer domains with water. The swelling effect also results to a second scattering maximum in the middle-q range because of the water-induced microphase separation. The morphology in this q-range was elucidated in terms of Hard-Sphere model with Percus-Yervick interference approximation.

論文

Small angle scattering from neutron irradiated amorphous Pd$$_{8}$$$$_{0}$$ Si$$_{2}$$$$_{0}$$

土井 健治; 茅野 秀夫*; 増本 健*

Journal of Applied Crystallography, 11(5), P. 605, 1978/00

非晶質合金Pd$$_{8}$$$$_{0}$$Si$$_{2}$$$$_{0}$$をJMTRの速中性子により5$$times$$10$$^{2}$$$$^{0}$$/cm$$^{2}$$のフルエンスに照射した試料のX線小角散乱を測定した。X線広角散乱には照射による変化は殆ど認められないことはすでに報告した(登録No.A-7199)。CuK$$alpha$$線を用い散乱角15'~5°の範囲の測定を行ったところ、照射によりこの範囲の散乱強度が著しく増大していることを見た。未照射試料についてはこの範囲での散乱強度は殆ど0である。この散乱強度分布より、中性子照射により数10$AA$程度の構造のゆらぎが生じたことを結論した。前報の結果と併せて非晶質物質の照射損傷の様子が結晶性物質のそれとどのように異なるかについて一般的な考察を行なう。

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