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論文

真空加熱による粘土鉱物からのセシウム脱離挙動; 放射光を用いたX線光電子分光法及び昇温脱離法による分析

平尾 法恵; 下山 巖; 馬場 祐治; 和泉 寿範; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

分析化学, 65(5), p.259 - 266, 2016/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:17.69(Chemistry, Analytical)

福島原子力発電所事故後の放射能汚染の主な原因であるCsは土壌中の粘土鉱物に強く固定されており、土壌除染のため様々なCs除去法が開発されている。本手法は、乾式法によるCs除去法として、乾式法における処理温度の低減を目的とし、真空溶融塩処理法を提案する。非放射性Csを飽和収着させたバーミキュライトを真空加熱し、X線光電子分光法を用いて加熱前後のCs含有量変化を分析した。バーミキュライトのみを用いた場合は、800$$^{circ}$$C 3分間の加熱で約4割のCsが除去された。NaCl/CaCl$$_{2}$$混合塩をバーミキュライトに添加した場合は、450$$^{circ}$$C 3分間の加熱で約7割のCsが除去されることを見いだした。これらの結果から真空溶融塩処理法による大幅な処理温度の低下と除去効率の向上が期待できる。

論文

Local structure around cesium in montmorillonite, vermiculite and zeolite under wet condition

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹; 鈴木 伸一; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 矢板 毅

Clay Science, 18(4), p.93 - 97, 2014/12

We have observed the local structure around cesium in silicate minerals under wet and dry conditions by using X-ray absorption fine structure (XAFS) technique at Cs ${it K}$-edge. The measurements under wet and dry conditions simulated changes of the actual environment. High transmission ability at Cs ${it K}$-edge provides XAFS measurement under various conditions. Montmorillonite, vermiculite, and zeolite were employed for the study. Vermiculite was obtained by wet classification of the actual soil at Fukushima. The result of XAFS measurement shows that water molecules in interlayer position are removed by cesium adsorption in the interlayer site of vermiculite. Cesium ion was adsorbed on one side of the interlayer site of swelled montmorillonite under wet condition. On the other hand, water molecules were not coordinated with cesium ion in the zeolite even in the case of wet condition.

論文

Cesium-adsorption behavior of weathered biotite from Fukushima Prefecture depends on the degree of vermiculitization

山田 裕久*; 横山 信吾*; 渡部 雄二郎*; 鈴木 正哉*; 鈴木 伸一; 八田 珠郎*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.207 - 211, 2014/11

We investigate the Cs-adsorption behavior of weathered biotites collected from Domiki, Mankei, Tozawa, and Yatsuzaku (in Fukushima) by changing the initial concentration of Cs in a solution. The degree of weathering of the samples increased in the following order: Domeki sample $$rightarrow$$ Tozawa $$rightarrow$$ Mankei $$rightarrow$$ Yatsuzaku. A characteristic feature of the Domeki sample was distortion of the biotite layer. The Tozawa sample had an even greater degree of distortion of the biotite layer. In the Mankei sample, hydrobiotite and randomly interstratified biotite-vermiculite were observed with distorted biotite. The Yatsuzaku sample contained vermiculite with hydrobiotite and distorted biotite. The Cs adsorption ratio was associated with the initial Cs concentration of the solution. The Cs adsorption ratio of samples in an initial solution of 1 to 100 ppm Cs was about 99%; it decreased with increasing Cs concentration in the solution. Dependency of Cs adsorption behavior on the degree of weathering of biotite was clearly observed in the Cs concentration range of 300 to 1000 ppm. With increasing degree of weathering, the rate of decrease in Cs adsorption ratio with increasing initial Cs concentration in the solution became slower and the maximum amount of Cs adsorbed by the sample increased. These results confirm that weathered phyllosilicates, vermiculite, interstratified biotite-vermiculite, and distorted biotite play important roles in Cs adsorption.

論文

First principles molecular dynamics study of interlayer water and cations in vermiculite

池田 隆司

Clay Science, 18(2), p.23 - 31, 2014/06

粘土鉱物へのセシウムの非可逆的な吸脱着の起源を明らかにするために層間にMg$$^{2+}$$, K$$^{+}$$, Cs$$^{+}$$と共に水を含むバーミキュライトの第一原理分子動力学シミュレーションを行った。カチオンと一緒に含まれている層間水の構造と動的性質を詳しく検討したところ、Mg$$^{2+}$$とCs$$^{+}$$ではそれぞれ外圏型と内圏型錯体が層間に形成されるがK$$^{+}$$ではどちらの表面錯体も形成されることがわかった。層間に形成される電気2重層の構造は層間内カチオンの表面錯体のタイプに依存することが示された。水分子の再配向運動はCs$$^{+}$$によって促進されるが、これはMg$$^{2+}$$とK$$^{+}$$ではほとんど影響がないこととは対照的である。また水分子の拡散も促進されることが観測されたことからCs$$^{+}$$は2次元に制限された空間である層間においても構造破壊イオンとして働くことが示唆された。

口頭

Synchrotron X-ray photoemission spectroscopic analysis on chemical bonding states of Cs adsorbed in vermiculite

寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 岡田 隆太; 吉越 章隆

no journal, , 

主に福島県では放射性廃棄物の減容化のために特に$$^{137}$$Csの除染が早急に求められている。減容化技術開発に資するため、粘土鉱物に吸着したCsの化学結合状態をシンクロトロンX線光電子分光法(SR-XPS)で分析してきた。本発表では中和電子銃による表面電荷変調によって得られたデータの解釈とバーミキュライト中のCsの化学結合状態を議論する。実験はSPring-8のBL23SUの表面化学実験ステーションで行われた。天然バーミキュライトにCsを吸着させ、濃度を2.1重量%とした。放射光のエネルギーはAl-K$$alpha$$と同じ1486.6eVとした。CsClO$$_{4}$$のCsのオージェパラメータが最もバーミキュライトに吸着したCsのそれに近いことは、バーミキュライト中のCsと酸素の相互作用を意味している。これを確かめるため、Cs-3d内殻準位の化学シフトを測定した。Cs-3d光電子スペクトルには4つの成分が見出された。最も結合エネルギーの大きな成分はケイ酸塩層が風化してできた広い層間で水和したCsであり、ほかの3つの成分は狭いケイ酸塩層間でOやSi原子と共有結合的に相互作用していると結論した。

口頭

第一原理分子動力学シミュレーションによる粘土鉱物の層間水の研究,2

池田 隆司

no journal, , 

セシウム-137($$^{137}$$Cs)等の放射性同位元素を土壌から効率的に分離回収する技術の開発は福島の環境回復を進める上で喫緊の技術課題となっている。本研究では、土壌から放射性セシウムをより効率的に分離回収するための技術開発に資することを目的に、第一原理分子動力学に基づいたシミュレーションにより福島の土壌に豊富に含まれる放射性セシウムが吸着しやすい粘土鉱物へのセシウムイオンの吸脱着過程等を原子・分子レベルで調べている。本講演では、福島の土壌に含まれるセシウムが吸着しやすいバーミキュライトや風化黒雲母はMgよりもAlやFe$$^{3+}$$に富むことを考慮して、バーミキュライトの層間にセシウムが吸着することによる層間の閉層過程等を考察する。

口頭

Evaluation of remaining spent extraction solvent in vermiculite by PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

no journal, , 

The spent extraction solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the reprocessing. The spent solvent should be appropriately treated for disposal or storage. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity more precisely, elution behavior of loaded solvent into hexane or acetone was evaluated. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior qualitatively agreed with the results of the leaching test.

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