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論文

Thermal-neutron capture cross-section measurement of tantalum-181 using graphite thermal column at KUR

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(10), p.1061 - 1070, 2021/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Nuclear Science & Technology)

良く熱化された中性子場では、原理的には熱外中性子による寄与を考えることなく熱中性子捕獲断面積を導出することができる。このことを、京都大学原子炉の黒鉛照射設備にて放射化法を用いて示した。最初に、黒鉛照射設備が良く熱化された中性子場であることを確認するために、中性子束モニタ: $$^{197}$$Au, $$^{59}$$Co, $$^{45}$$Sc, $$^{63}$$Cu, and $$^{98}$$Moの照射を行った。Westcottのコンヴェンションに基づき、黒鉛照射設備が非常に熱化されていることを確認した。次に、実証としてこの照射場を用いて$$^{181}$$Ta(n,$$gamma$$)$$^{182m+g}$$Ta反応の熱中性子捕獲断面積の測定を行い、20.5$$pm$$0.4 barnを導出した。この結果は、評価値20.4$$pm$$0.3 barnを支持した。また、$$^{181}$$Ta核種は、$$^{197}$$Auと$$^{98}$$Moモニタの間の感度を補間する中性子モニタとして使えることが分かった。

論文

Thermal-neutron capture cross-section measurement of $$^{237}$$Np using graphite thermal column

中村 詔司; 遠藤 駿典; 木村 敦; 芝原 雄司*

KURNS Progress Report 2020, P. 94, 2021/08

マイナーアクチノイド核種の一つである$$^{237}$$Npの熱中性子捕獲断面積の精度向上のために照射実験を行った。京都大学研究用原子炉(KUR)の黒鉛照射設備を用いて、放射化法にて行った。950Bqの$$^{237}$$Np試料、及び中性子束モニタとして、Au/Al合金線, Co, Sc, Mo, Ta箔のセットを一緒に、黒鉛照射設備にて、30分照射した。中性子束モニタの反応率を、Westcott's Conventionに基づき解析して、照射場が良く熱化されていることを確認した。$$^{237}$$Np試料の量は、放射平衡の関係にある$$^{233}$$Paのガンマ線収量から求めた。$$^{237}$$Np(n,$$gamma$$)の反応率は、試料量と生成された$$^{238}$$Npからのガンマ線の収量から求めた。$$^{237}$$Npの反応率を熱中性子束で割り込むことで、熱中性子捕獲断面積を導出する。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 3

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いことから、娘核種である$$^{rm 99m}$$Tcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoO$$_{3}$$ペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoO$$_{3}$$が還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoO$$_{3}$$を溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無が$$^{rm 99m}$$Tc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出率を低下させる可能性が示唆された。

論文

Thermal-neutron capture cross sections and resonance integrals of the $$^{243}$$Am(n,$$gamma$$)$$^{rm 244g}$$Am and $$^{243}$$Am(n,$$gamma$$)$$^{rm 244m+g}$$Am reactions

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(3), p.259 - 277, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

マイナーアクチノイド核種の一つである$$^{243}$$Amの中性子捕獲反応断面積の精度向上に係る研究開発を行った。先ず、崩壊ガンマ線の放出率を高い精度で整備して、$$^{243}$$Amの原子炉中性子照射による$$^{244}$$Amの基底状準位$$^{rm 244g}$$Amの生成量をガンマ線測定で調べた。次に、アイソマーと基底準位を合わせた$$^{rm 244m+g}$$Amの生成量を、$$^{244}$$Cmへ崩壊させてアルファ線測定で調べた。照射した$$^{243}$$Am試料量、生成された$$^{rm 244g}$$Amと$$^{rm 244m+g}$$Amの収量、及び中性子束の情報から$$^{243}$$Am(n,$$gamma$$)$$^{rm 244g}$$Amと$$^{243}$$Am(n,$$gamma$$)$$^{rm 244m+g}$$Am反応の熱中性子捕獲断面積、および共鳴積分を導出することができた。

論文

Structural change of borosilicate glass by boron isotope composition

永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2019, P. 257, 2020/08

中性子照射及びホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラスの構造変化を理解することを目的に、2019年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2020年度に照射後のラマン分光測定によるSi-O架橋構造への影響を評価する予定である。2019年度は、照射実験に供したガラス試料の照射前Si-O架橋構造をラマン分光測定で評価した。

論文

Measurement for thermal neutron capture cross sections and resonance integrals of the $$^{243}$$Am(n,$$gamma$$)$$^{rm 244g}$$Am, $$^{rm 244m+g}$$Am reactions

中村 詔司; 遠藤 駿典; 木村 敦; 芝原 雄司*

KURNS Progress Report 2019, P. 132, 2020/08

マイナーアクチノイド核種の一つである$$^{243}$$Amの中性子捕獲反応断面積の精度向上に係る研究開発を行った。まず、崩壊ガンマ線の放出率を高い精度で整備して、$$^{243}$$Amの原子炉中性子照射による$$^{244}$$Amの基底状準位$$^{rm 244g}$$Amの生成量をガンマ線測定で調べた。次に、アイソマーと基底準位を合わせた$$^{rm 244m+g}$$Amの生成量を、$$^{244}$$Cmへ崩壊させてアルファ線測定で調べた。$$^{rm 244g}$$Am生成、及び$$^{rm 244m+g}$$Am生成の熱中性子捕獲断面積、及び共鳴積分を測定した。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて$$^{rm 99m}$$Tc溶離効率の向上、$$^{99}$$Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による$$^{rm 99m}$$Tc溶離および$$^{99}$$Mo脱離に与える影響を調べる。

論文

Sample worth measurements of lead and bismuth in low-enriched uranium region at A-core of KUCA for ADS

福島 昌宏; 大泉 昭人; 山中 正朗*; Pyeon, C. H.*

KURNS Progress Report 2019, P. 143, 2020/08

加速器駆動未臨界システム(ADS)の冷却材候補である鉛及びビスマスの核データ検証に資するため、局所的に構築した低濃縮ウラン領域において、鉛とビスマスのサンプル反応度価値測定を実施した。その結果、Biの測定値は解析値とよく一致したが、鉛は解析値が測定値を過大評価する結果となった。

論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

論文

Sample worth measurements with systematically changed mixing ratios of lead and bismuth in A-core of KUCA for ADS

福島 昌宏; 大泉 昭人; 山中 正朗*; Pyeon, C. H.*

KURNS Progress Report 2018, P. 143, 2019/08

加速器駆動未臨界システム(ADS)の冷却材候補である鉛及びビスマスの核データ検証に資するため、鉛とビスマスの混合比を系統的に変化させたサンプル反応度価値測定を実施した。これらのデータは、2013年及び2017年に個別に取得された鉛サンプル及びビスマスサンプル反応度価値の実験データを補完するものあり、今後、系統的な核データ検証に用いられる。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{rm 99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section and resonance integral of neptunium-237

中村 詔司; 北谷 文人; 木村 敦; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.493 - 502, 2019/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:44.1(Nuclear Science & Technology)

放射化法により$$^{237}$$Np(n,$$gamma$$)$$^{238}$$Np反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を測定した。$$^{237}$$Npの0.489eVにある第一共鳴に注意を払い、カドミウム差法において、ガドリニウムフィルタを用いて、カットオフエネルギーを0.133eVに設定して$$sigma_{0}$$を測定した。ネプツニウム237試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉にて照射した。照射位置における熱中性子束、及び熱外ウェストコット因子を決定するために、金合金線モニタ、及びコバルト合金線モニタも一緒に照射した。照射したネプツニウム237試料及びモニタ試料の生成放射能を、ガンマ線分光により測定した。ウェストコットの理論に基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれと186.9$$pm$$6.2 barn、及び1009$$pm$$90 barnと導出した。

論文

Measurements of gamma-ray emission probabilities in the decay of americium-244g

中村 詔司; 寺田 和司*; 木村 敦; 中尾 太郎*; 岩本 修; 原田 秀郎; 上原 章寛*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(1), p.123 - 129, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.18(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$線計測により同位体を定量したり、断面積を求める際に、正確な$$gamma$$線放出率のデータが、必要になってくる。$$^{243}$$Amは、重要なマイナーアクチノイド核種の一つであり、中性子捕獲後に$$^{244}$$Amを生成する。$$^{244}$$Amの基底状態から放出される744-keV$$gamma$$線は66%と比較的大きな$$gamma$$線放出率を持つけれども、その誤差は29%と大きい。$$gamma$$線放出率の誤差は、放射化法による中性子捕獲断面積測定において、系統誤差の主要因となる。そこで、放射化法と$$^{244}$$Cmのレベルを調べることにより、$$gamma$$線放出率を測定した。本研究により、744-keV$$gamma$$線の放出率を、66.5$$pm$$1.1%と、相対誤差29%から2%に低減して導出することができた。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production

藤田 善貴; 西方 香緒里; 滑川 要二*; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*

KURRI Progress Report 2017, P. 126, 2018/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、2種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{99m}$$Tc溶離特性を評価した。その結果、Mo吸着量は未照射のMoO$$_{3}$$ペレットを用いた試験での値と同等であるとともに、$$^{99m}$$Tc溶離率は既存の医療用アルミナよりも開発したアルミナの方が優れていることを明らかにした。一方で、$$^{99}$$Mo生成量は熱中性子のみから計算される値と大きく差があり、熱外中性子や高速中性子からの寄与も大きいことが示唆された。

口頭

周期細孔構造を有するデバイスの開発

酒井 卓郎; 飯倉 寛; 伊藤 大介*; 齊藤 泰司*

no journal, , 

細管状の周期構造を有する基板と焼結体を利用して、2種類の中性子イメージング用のデバイス開発を行った。前者に関しては、細管系25$$mu$$mのキャピラリプレートに蛍光体粉末であるZnS(Ag)を充填し、中性子補足体である$$^{10}$$B濃縮ホウ酸の含浸を行い、中性子イメージング用の蛍光板を作製した。後者に関しては、自動車排ガス処理用焼結体である多孔セラミック(細管ピッチ$$sim$$700$$mu$$m)に、酢酸ガドリニウムの含浸処理を行い、中性子用ソーラースリットを製作した。デバイスとしての性能評価を行うため、KUR E-2ポートに於いて中性子照射実験を行い、中性子用蛍光版、及びソーラースリットとして利用できることを確認した。

口頭

(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moを用いたアルミナのMo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 鈴木 達也*; 北河 友也*; 西方 香緒里; 松倉 実*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n, $$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n, f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、得られる比放射能が低いことから、Mo吸着及び$$^{99m}$$Tc溶離性能の高いアルミナの開発が望まれる。本研究では、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して高いMo吸着性能を有する開発したアルミナ3種について、京都大学研究用原子炉(KUR)で中性子照射したMoO$$_{3}$$を使用して$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。その結果、Mo吸着剤としてV-B-300(バイヤライトを300$$^{circ}$$Cで焼結したアルミナ)が優れていることが示唆された。

口頭

$$^{243}$$Amの中性子捕獲断面積データ精度向上に係る研究開発

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; 木村 敦

no journal, , 

マイナーアクチノイド核種の一つである$$^{243}$$Amの中性子捕獲反応断面積の精度向上に係る研究開発を行った。中性子捕獲反応断面積の精度向上のために、まず、崩壊ガンマ線の放出率を高い精度で整備して、$$^{243}$$Amの原子炉中性子照射による$$^{244}$$Amの基底状準位の生成量のみをガンマ線測定で調べ、次にアイソマーと基底準位を合わせた生成量をアルファ線測定で調べた。本発表では、$$^{243}$$Amの中性子捕獲反応断面積測定の詳細とともに得られた結果について報告する。

口頭

SUS316固体表面における液体CsIの濡れ性

石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 宇埜 正美*; 黒崎 健*

no journal, , 

原子炉構造材として使用されているステンレス鋼(SUS316)表面における液体ヨウ化セシウムの濡れ挙動を静滴法で評価した。その結果、液体ヨウ化セシウムは良く濡れ広がり、ヨウ化セシウムの酸化に伴ってヨウ素のみが再蒸発することが分かった。

口頭

Dynamic properties on $$^{99}$$Mo adsorption and $$^{99m}$$Tc elution with alumina columns

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦

no journal, , 

モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, $$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造技術開発が進められている。(n, $$gamma$$)法によって生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoO$$_{3}$$ペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoO$$_{3}$$ペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を充填したPFAチューブ($$phi$$1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$$$^{99}$$Mo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。$$^{99m}$$Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着では$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、$$^{99m}$$Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。

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