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論文

Neutron capture cross-section measurement at TC-Pn in KUR for holmium among nuclides in decommissioning

中村 詔司; 遠藤 駿典; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 芝原 雄司*

KURNS Progress Report 2024, P. 31, 2025/06

本研究は、生成放射能を評価するために、廃止措置で問題となる核種について熱中性子捕獲断面積を測定するものである。本件では、対象核種の中から$$^{166}$$Hoを選定し、京大原子炉にて放射化法によりその熱中性子捕獲断面積を測定した。今回、$$^{165}$$Ho(n,$$gamma$$)$$^{rm 166m}$$Ho反応について2.79$$pm$$0.04 barnを得た。従来の報告値は3.4$$pm$$0.5(b)に対して、誤差1.4$$%$$に向上して導出することができた。また副産物として、$$^{165}$$Ho(n,$$gamma$$)$$^{rm 166g}$$Ho反応について61.2$$pm$$0.6 barnを得た。$$^{rm 166m}$$Hoと$$^{rm 166g}$$Hoの生成の断面積を合わせて、64.0$$pm$$0.6 barnを求めた。今回の結果は、TOF法による過去の報告値64.4$$pm$$2.8(b)や、最近の評価値64.69 barn、64.4$$pm$$1.2 barnを誤差の範囲で支持した。

論文

Measurements of neutron capture cross-section for nuclides of interest in decommissioning (II); $$^{58}$$Fe(n,$$gamma$$)$$^{59}$$Fe

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(3), p.300 - 307, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

As nuclear facilities are dismantled in decommissioning, large amount of various waste is generated. Even more inconveniently, waste is radioactive due to neutron activation. Thus, the neutron capture cross-sections of nuclides targeted in decommissioning are required to evaluate the radioactivity produced. In this work, $$^{58}$$Fe nuclide was selected among objective nuclides for decommissioning, and its thermal-neutron capture cross-section was measured by a neutron activation method at the graphite thermal column of Kyoto University Research Reactor in 5-MW operation. The thermal-neutron capture cross-section was derived using ${it Westcott'}$s convention. The present work obtained 1.36$$pm$$0.03 barns for the $$^{58}$$Fe(n,$$gamma$$)$$^{59}$$Fe reaction. The present result supports the JENDL-5 evaluation within 2$$sigma$$. If updated with currently recommended nuclear data, some of the reported past data would support the present result.

論文

Measurements of neutron capture cross-section for nuclides of interest in decommissioning (III); $$^{170}$$Er(n,$$gamma$$)$$^{171}$$Er and $$^{180}$$Hf(n,$$gamma$$)$$^{181}$$Hf reactions

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 14 Pages, 2025/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

In the decommissioning of nuclear facilities, large amounts of radioactive waste are generated due to neutron activation. In that case, neutron capture cross-sections of nuclides targeted in decommissioning are required to evaluate their radioactivities produced. The present study selected two nuclides, $$^{171}$$Er and $$^{181}$$Hf, among objective ones for decommissioning, and thermal-neutron capture cross-sections for their parent nuclides were measured by the neutron activation method at the Kyoto University Research Reactor under 1-MW operation. The thermal-neutron capture cross-sections were derived on the basis of Westcott's convention. The present study obtained the results as follows: 8.19$$pm$$0.35 barns for the $$^{170}$$Er(n,$$gamma$$)$$^{171}$$Er reaction and 13.57$$pm$$0.14 barns for the $$^{180}$$Hf(n,$$gamma$$)$$^{181}$$Hf reaction. As a by-product, the measurements of the Hf sample also yielded 0.427$$pm$$0.006 barns for the $$^{179}$$Hf(n,$$gamma$$)$$^{180m}$$Hf reaction. This study revealed that some experimental and data evaluations differ from the present results by more than the experimental uncertainties.

論文

Measurements of neutron capture cross-sections for nuclides of interest in decommissioning; $$^{45}$$Sc, $$^{63}$$Cu, $$^{64}$$Zn, $$^{109}$$Ag, and $$^{113}$$In

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(11), p.1415 - 1430, 2024/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:51.66(Nuclear Science & Technology)

廃止措置においては、生成放射能の評価に資する核データとして、中性子捕獲断面積を整備する必要がある。本研究では、整備すべき対象核種のうち$$^{45}$$Sc, $$^{63}$$Cu, $$^{65}$$Zn, $$^{109}$$Ag及び$$^{113}$$Inを選定し、KURのTC-Pnを用いてそれらの熱中性子捕獲断面積測定を行った。その結果、熱中性子捕獲断面積の結果が、以下のとおり得られた:$$^{45}$$Sc(n, $$gamma$$)$$^{46}$$Sc反応は27.18$$pm$$0.28 barn、$$^{63}$$Cu(n, $$gamma$$)$$^{64}$$Cu反応は4.34$$pm$$0.06 barn、$$^{64}$$Zn(n, $$gamma$$)$$^{65}$$Zn反応は0.719$$pm$$0.011 barn、$$^{109}$$Ag(n, $$gamma$$)$$^{rm 110m}$$Ag反応は4.05$$pm$$0.05 barn、そして$$^{113}$$In(n, $$gamma$$) $$^{114}$$In$$^{m1+m2}$$反応は8.53$$pm$$0.27 barn。ScとZnの結果は、これまでに報告されている評価値を誤差範囲で支持するが、一方、他の核種については評価値と異なる結果となった。得られた結果は、生成量評価にはもちろん、これらの核種を中性束モニタとして利用する場合に用いることが考えられる。

論文

Neutron capture cross-section measurements at TC-Pn in KUR for nuclides of concern in decommissioning

中村 詔司; 遠藤 駿典; Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 芝原 雄司*

KURNS Progress Report 2023, P. 46, 2024/07

本研究は、生成放射能を評価するために、廃止措置で問題となる核種について熱中性子捕獲断面積を測定するものである。本件では、対象核種の中から$$^{58}$$Fe、$$^{170}$$Erおよび$$^{180}$$Hfを選定し、京大原子炉にて放射化法によりそれらの熱中性子捕獲断面積を測定した。今回、$$^{58}$$Fe(n,$$gamma$$)$$^{59}$$Fe反応について1.23$$pm$$0.03 barn、$$^{170}$$Er(n,$$gamma$$)$$^{171}$$Er反応について8.19$$pm$$0.35 barnを、そして$$^{180}$$Hf(n,$$gamma$$)$$^{181}$$Hf反応について13.57$$pm$$0.14 barnを得た。また、Hf試料の測定において副産物として、$$^{179}$$Hf(n,$$gamma$$)$$^{180m}$$Hf反応について0.427$$pm$$0.006 barnを得た。評価済みデータライブラリに採用されているデータは、今回得られた結果の不確かさ以上に違うことを明らかにした。

論文

Study on $$^{99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; Hu, X.*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; et al.

KURNS Progress Report 2023, P. 122, 2024/07

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。本報告では、高いMo吸着特性を有すると報告されている2つの文献を基に3種類のアルミナを合成し、ジェネレータへの適用性を評価した。京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoO$$_{3}$$を溶解した溶液(Mo濃度10g/L、pH4)に、アルミナを添加し3時間静置した。静置後のアルミナをカラムに移し、24時間ごとに2日間ミルキングを実施した。その結果、全てのアルミナで現行のジェネレータに使用されているアルミナを大きく上回る90mg-Mo/g以上のMo吸着量を得た。一方で、表面に均一な細孔が観察されたアルミナではミルキングにおけるMo脱離量も多かった。したがって、本試験条件においては、アルミナの表面状態はMo吸着特性よりもMo保持能力に大きな影響を与える可能性が示唆された。今後、より実用的な条件下でのジェネレータへの適用性を評価する。

論文

Measurement of the response of a $$^6$$Li-glass detector to gamma rays by a coincidence method

伊藤 史哲*; Lee, J.; 弘中 浩太; 高橋 時音; 鈴木 敏*; 持丸 貴則*; 堀 順一*; 寺田 和司*; 小泉 光生

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1064, p.169465_1 - 169465_9, 2024/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

The response of a gamma-ray spectrometer is generally determined by analyzing full-energy peaks. However, full-energy peaks cannot be measured easily in the case of scintillation detectors that consist of light elements, such as glass scintillators. Only a strong Compton plateau appears in the spectrum of such detectors. Therefore, Compton edgers were used to evaluate the response of these detectors. The response of a low-resolution $$^6$$Li-glass detector to gamma rays was measured for the first time by a coincidence method with a high-resolution LaBr$$_3$$:Ce detector using cascade gamma rays (2.75 and 1.37 MeV) from a $$^{24}$$Na source. Coincidence gates were applied at the peaks of the spectrum of the LaBr$$_3$$:Ce detector at the 0.51 MeV annihilation peak, and the sum peaks of a gamma ray and a backscattered gamma ray. By analyzing the gated spectra of the $$^6$$Li-glass detector, the energy-dependent detector response (i.e., the output strength and its dispersion) was determined.

論文

Development of a combined neutron resonance analysis technique as a nondestructive assay for fissile material quantification

Rossi, F.; Lee, J.; 児玉 有; 弘中 浩太; 小泉 光生; 堀 順一*; 寺田 和司*; 佐野 忠史*

Proceedings of 65th Annual Meeting of the Institute of Nuclear Materials Management (Internet), 8 Pages, 2024/07

Various non-destructive assay techniques are being used to verify different nuclear material. However, one of the difficulties of current NDA is the measurement of highly radioactive materials. Since 2015, the JAEA has been working on the development of various active non-destructive assay techniques to address some of the current challenges in nuclear safeguards. Among the various technologies proposed, the Neutron Resonance Analysis system combines signatures from NRTA, NRCA and the newly proposed NRFNA. The combination of those techniques can provide accurate information on the small fissile content in a sample. Neutrons are generated by a pulsed neutron source and slowed down into the moderator. Neutrons are collimated using lead and borated polyethylene to reach the sample, where various neutron-induced reactions occur. n/g PSD plastic scintillators are used to measure the captured gamma rays and fission neutrons at sample location. GS20 is used to collect the transmitted neutrons downstream of the source-sample beamline. A first measurement campaign was performed using natural uranium sample. The possibility of using NRFNA to identify fissile materials within a sample was clearly demonstrated, but the detectors used were not sufficient to achieve a good n/g PSD. New PSD scintillators were introduced. A first measurement campaign was performed in 2023. The acquired data are currently being analyzed, but preliminary results show distinct fission resonance peaks of increasing intensity with varying thicknesses of the same natural uranium samples. Currently, an assembly of multiple scintillators is being investigated to provide a better signal. The new setup will be tested starting in early 2024. In this paper, we will describe in detail the NRA project development and the latest results from experimental campaign. This work is supported by MEXT under the subsidy for the "promotion for strengthening nuclear security and the like"

論文

Water extraction of technetium-99m from neutron irradiated porous molybdenum dioxide pellet

Hu, X.*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦; 福谷 哲*; 堀 順一*; 鈴木 達也*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(11), p.6057 - 6063, 2024/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

難溶性である多孔質MoO$$_{2}$$ターゲットを使用した新しい$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータの製造方法を開発している。本方法では、水への溶解度の違いを利用してMoO$$_{2}$$から$$^{99m}$$Tcを抽出する。まず、作製した多孔質MoO$$_{2}$$ペレットをKUR(京都大学研究用原子炉)を用いて中性子照射した。照射した多孔質MoO$$_{2}$$を水へ浸漬させ、$$^{99m}$$Tcの抽出率を調べた。この結果、MoO$$_{2}$$から比較的低い$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc比で$$^{99m}$$Tcが抽出され、MoO$$_{2}$$の水への溶解度は極めて低かった。さらに、$$^{99}$$Moの溶解度はその他のモリブデンの安定同位体よりも高く、(n,$$gamma$$)反応により生成された$$^{99}$$Moの溶解におけるホットアトム効果を明らかにした。本方法は、MoO$$_{2}$$ターゲットの再利用も可能で、製造プロセスの持続可能性を有するものであり、(n,$$gamma$$)反応で生成された$$^{99}$$Moを利用した水抽出による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータの実現が期待できる。

論文

核分裂性物質の非破壊分析のための中性子共鳴核分裂中性子分析法の技術開発

Lee, J.; 児玉 有; Rossi, F.; 弘中 浩太; 小泉 光生; 堀 順一*; 佐野 忠史*

第44回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 4 Pages, 2023/11

核不拡散・核セキュリティ総合支援センターでは、試料中に含まれる少量の核分裂性物質を特定し定量する能力を向上させるための技術として、中性子飛行時間法を用いた中性子共鳴核分裂中性子分析(Neutron Resonance Fission Neutron Analysis: NRFNA)の技術開発を進めている。本発表会では、核分裂性物質の非破壊分析のために進めているNRFNA技術の紹介及びその基礎実験の結果について報告する。

論文

Measurements of capture cross-section of $$^{93}$$Nb by activation method and half-life of $$^{94}$$Nb by mass analysis

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1361 - 1371, 2023/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:59.85(Nuclear Science & Technology)

廃止措置の対象核種の中から$$^{93}$$Nbについて、熱中性子捕獲断面積($$sigma$$$$_{0}$$)および共鳴積分(I$$_{0}$$)を放射化法により測定した。また、$$^{94}$$Nbの半減期を質量分析により測定した。ニオブ93試料は、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉に整備されている水圧輸送艦を用いて照射した。金-アルミ合金線、およびコバルト-アルミ合金線を用いて、照射位置における中性子束成分を測定した。厚さ25$$mu$$mのガドリニウム箔を用いた照射も行って、熱および熱外中性子による反応率の寄与をより分けた。ガドリニウムの厚さから、カットオフ・エネルギーは0.133eVに設定した。ニオブ試料中に含まれている不純物により生成される$$^{182}$$Taの放射能を減衰させるために、約2年間ニオブ試料を冷却した。$$gamma$$線スペクトロスコピーにより照射されたニオブ試料およびモニタの生成放射能を測定した。Westcottコンベンションに基づいて解析を行い、$$sigma$$$$_{0}$$およびI$$_{0}$$を、それぞれ1.11$$pm$$0.04barnおよび10.5$$pm$$0.6barnと導出することができた。$$gamma$$線測定の後に、ニオブ試料の質量分析を行い、反応率を導出した。$$gamma$$線スペクトロスコピーと質量分析で得られたデータを組み合わせることにより、$$^{94}$$Nbの半減期を、(2.00$$pm$$0.15)$$times$$10$$^{4}$$年と導出することができた。

論文

Neutron capture cross-section measurement by mass spectrometry for Pb-204 irradiated in JRR-3

中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 遠藤 駿典; 静間 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(9), p.1133 - 1142, 2023/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

近年、鉛冷却高速炉や加速器駆動システムの研究が進められており、Pb同位体の中性子捕獲断面積の高精度化が求められている。$$^{204}$$Pbは、天然存在比は小さいが中性子捕獲反応により長寿命放射性核種$$^{205}$$Pb(1730万年)を作るため、その重要性は高いと考えられる。しかし、原子炉を用いた通常の放射化法では、生成する$$^{205}$$Pbからの放射線が弱いため測定するのが難しい。そこで、マススペクトロメトリーを適用した断面積測定を行った。本発表ではマススペクトロメトリーを適用した$$^{204}$$Pbの中性子捕獲断面積測定について実験の詳細と得られた結果を報告する。

論文

Neutron resonance fission neutron analysis for nondestructive fissile material assay

弘中 浩太; Lee, J.; 小泉 光生; 伊藤 史哲*; 堀 順一*; 寺田 和司*; 佐野 忠史*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1054, p.168467_1 - 168467_5, 2023/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:71.02(Instruments & Instrumentation)

We propose neutron resonance fission neutron analysis (NRFNA), an active nondestructive assay (NDA) technique, to improve the capability to identify and quantify a small amount of fissile material in a sample. NRFNA uses pulsed neutrons to induce fission reactions in the sample. Fission neutrons are detected by a neutron-gamma pulse shape discrimination (PSD) scintillation detector with time-of-flight (TOF) technique. The obtained nuclide-specific resonance peaks in the neutron energy spectrum provide information to identify and quantify a fissile material in the sample. The possibility of using PSD for NRFNA was confirmed through a test experiment using a natural uranium sample. We successfully observed the resonance peaks from $$^{235}$$U(n,f) reaction and showed that NRFNA would be useful for measuring a small amount of fissile material in a sample.

論文

Study on $$^{rm 99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method

藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史

KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07

ウランを使用しないテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の国産化を目的に、(n,$$gamma$$)法によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は低いことから$$^{99}$$Moの娘核種である$$^{99m}$$Tcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によって$$^{99m}$$Tcを抽出し、アルミナカラムによって$$^{99m}$$Tcを濃縮する技術に着目した。還元された$$^{99m}$$TcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによる$$^{99m}$$Tc還元を試み、$$^{99m}$$Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへの$$^{99m}$$Tc吸着を阻害する可能性が示された。また、$$^{99m}$$Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収した$$^{99m}$$Tc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm$$^{-1}$$あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。

論文

Neutron capture cross-section measurements with TC-Pn in KUR for some nuclides targeted for decommissioning

中村 詔司; 遠藤 駿典; 木村 敦; 芝原 雄司*

KURNS Progress Report 2022, P. 73, 2023/07

本研究は、廃止措置で問題になる放射性核種の放射能生成量を評価するのに資する中性子捕獲断面積に関するものである。京都大学複合原子力研究所の研究炉KURのTC-Pn照射設備を用いて、廃止措置で問題になる対象核種の中から$$^{45}$$Sc, $$^{63}$$Cu, $$^{64}$$Zn, $$^{109}$$Ag, $$^{113}$$In及び$$^{186}$$Wを選定して、それらの熱中性子捕獲断面積を測定した。測定試料には、高純度の金属試料を用意した。中性子束をモニタするために、Au/Al合金線, Co箔及びMo箔を用いた。モニタ及び金属試料を、KURが1MW運転時に、TC-Pnにて1時間照射した。照射後、照射カプセルを開封し、モニタと金属試料を回収し、それらを一つ一つビニル袋に密封した。そして高純度Ge検出器を用いて、金属試料から放出されるガンマ線を計測して、ガンマ線の収量から反応率を求めた。中性子束モニタ($$^{197}$$Au, $$^{59}$$Coと$$^{98}$$Mo)の反応率を、Westcottのコンベンションに基づいて解析し、熱中性子束成分を(5.92$$pm$$0.10)$$times$$10$$^{10}$$ n/cm$$^{2}$$/secと測定した。各々の金属試料について得られた反応率を評価済みの熱中性子断面積で除した時、用いた断面積が妥当であれば、モニタで得られる熱中性子束と同じ値を与えなければならない。今回、$$^{45}$$Sc, $$^{64}$$Znの断面積は、不確かさの範囲で評価値と一致した。しかし、その他の核種については不確かさ以上に評価値と食い違いがあり、熱中性子捕獲断面積の値は修正されなければならないことが分かった。

論文

リチウムガラスシンチレータのガンマ線と中性子に対する応答特性

Lee, J.; 伊藤 史哲*; 弘中 浩太; 高橋 時音; 鈴木 敏*; 小泉 光生; 堀 順一*; 寺田 和司*

第43回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 4 Pages, 2022/11

中性子検出に広く使われているGS20リチウムガラスシンチレータは、応答は速いがn/g弁別能に乏しい。ガンマ線背景事象を適切に評価するためには、ガンマ線に対する応答特性を知る必要がある。特に中性子測定時は減速材中の水素原子核から発生する2.2MeVのガンマ線が主な背景事象となるが、このような高エネルギーガンマ線への応答特性の報告はほとんどない。このため、本研究では、GS20の応答特性についてNa-24ガンマ線源を用いて調べた。

論文

Thermal-neutron capture cross-section measurements of neptunium-237 with graphite thermal column in KUR

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(11), p.1388 - 1398, 2022/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.04(Nuclear Science & Technology)

本研究は、放射性核種の$$^{237}$$Npを取り上げて、よく熱化された中性子場を用いて放射化法により$$^{237}$$Npの熱中性子捕獲断面積を測定した。$$^{237}$$Npの標準溶液を、照射試料に用いた。照射位置の中性子束は、$$^{45}$$Sc, $$^{59}$$Co, $$^{98}$$Mo, $$^{181}$$Taそして$$^{197}$$Auを、中性子束モニタに使用した。$$^{237}$$Np試料とモニタを一緒に、京都大学研究炉の黒鉛照射設備にて30分間照射した。同様の照射を2回繰り返した。照射後に、$$^{237}$$Np試料を、それと放射平衡の関係にある$$^{233}$$Paからの312keVガンマ線を測定して定量した。$$^{237}$$Npの反応率を、生成された$$^{238}$$Npから放出されるガンマ線の収量から求めた。$$^{237}$$Npの熱中性子捕獲断面積は、2回照射の結果の加重平均を取って173.8$$pm$$4.4barnと導出された。この結果は、飛行時間法により測定されたデータと、誤差の範囲で一致した。

論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section of the $$^{237}$$Np(n, $$gamma$$) reaction with TC-Pn in KUR

中村 詔司; 遠藤 駿典; 木村 敦; 芝原 雄司*

KURNS Progress Report 2021, P. 93, 2022/07

核廃棄物中のマイナーアクチニドの核変換の観点から、本研究は$$^{237}$$Npを選定して、その熱中性子捕獲断面積を、良く熱化された中性子場を用いて放射化法により測定した。$$^{237}$$Np標準溶液を試料に使用した。熱中性子場は、中性子束モニタ$$^{45}$$Sc, $$^{59}$$Co, $$^{98}$$Mo, $$^{181}$$Taと$$^{197}$$Auを用いて測定した。$$^{237}$$Np試料は、モニタと一緒に、京大炉の黒鉛照射設備にて30分間照射した。結果の再現性を確認するために、同様の照射を繰り返した。照射後、$$^{237}$$Np試料は、$$^{237}$$Npと放射平衡の関係にある$$^{233}$$Paからの312-keVガンマ線を用いて定量した。$$^{237}$$Npの反応率は、生成された$$^{238}$$Npから放出されるガンマ線のピークカウント,検出効率,実験条件を用いて求めた。得られた反応率を熱中性子束で割り込むことで、$$^{237}$$Npの熱中性子捕獲断面積を173.8$$pm$$4.7 barnと導出した。この結果は、飛行時間測定法で得られた報告値と不確かさの範囲内で一致した。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 4

藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.

KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料から得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への$$^{99}$$Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を充填し、$$^{99}$$Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl$$_{2}$$O$$_{3}$$カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により$$^{99}$$Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。

論文

Homogeneity of (U, $$M$$)O$$_2$$ ($$M$$ = Th, Np) prepared by supercritical hydrothermal synthesis

白崎 謙次*; 田端 千紘*; 砂賀 彩光*; 酒井 宏典; Li, D.*; 小中 真理子*; 山村 朝雄*

Journal of Nuclear Materials, 563, p.153608_1 - 153608_11, 2022/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:51.78(Materials Science, Multidisciplinary)

添加剤を変えながらウラン酸化物(U, $$M$$)O$$_2$$ ($$M$$=Th, Np)固溶体を超臨界水熱合成で調製した。それらの試料の均質性をVegard則に基づいた結晶構造解析や、(U, Np, Na)O$$_2$$固溶体については、$$^{23}$$Na核核磁気共鳴(NMR)によって調べた。その結果、(i) (U, Th)O$$_{2+x}$$固溶体の場合は、炭酸アンモニウムを添加剤として、IV価ウランから出発し、(ii) (U, Np)O$$_{2+x}$$の場合は、エタノールを添加剤として、VI価ウランから出発すると、均質な試料が得られることがわかった。

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