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堀田 拓摩; 山岸 功; 永石 隆二; 柏谷 龍之介*
JAEA-Technology 2021-012, 34 Pages, 2021/07
JAEA-Technology-2021-012.pdf:2.1MBJAEA-Technology-2021-012(errata).pdf:0.15MB
東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所における多核種除去設備(Advanced Liquid Processing System; 以下「ALPS」という。)および増設多核種除去設備(Improved ALPS)の前処理設備から発生する炭酸塩沈殿物を主とする廃棄物(以下「炭酸塩スラリー」という。)は高性能容器(High Integrity Container; 以下「HIC」という。)に格納されている。このHIC内において、水の放射線分解により発生した水素ガスの炭酸塩スラリー内での保持および、それに伴う容積増加が原因と推定される上澄み水のHIC外部への漏えい事象(溢水)が発生した。この溢水の発生が確認された当時に保管されていた大部分のHICにおいて、外部への溢水は観察されていない。このことはHIC内炭酸塩スラリー自体の性状や気泡の保持特性の理解が溢水発生条件を明らかにする上で重要であることを示唆している。そこで本研究では、溢水したHIC内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーを作製し、その炭酸塩スラリーの非放射性条件下での性状および気泡の保持特性を明らかにすることを目的とした。まず、溢水が発生した炭酸塩スラリーの組成を模擬するために、溢水した炭酸塩スラリーが調製された当時のALPS運転条件を調査し、炭酸塩スラリーの主要元素であるマグネシウムとカルシウムの比率を変えた5つの原水を調製した。これら原水から炭酸塩等を沈殿させ、実機ALPSと同じクロスフローフィルタ方式を用いて模擬炭酸塩スラリーを作製した。次に、作製した炭酸塩スラリーの化学分析を実施した。また、沈降試験を実施して沈降層の密度(以下「沈降密度」という。)、降伏応力を測定した。最後に、沈降層への気泡注入試験を実施し、炭酸塩スラリー内部での気泡保持/放出特性について検討した。模擬炭酸塩スラリーは原水組成のカルシウム含有率が高いほど沈降密度が高くなることが分かった。そして、沈降密度が高い模擬炭酸塩スラリーでは沈降層の降伏応力が高く、注入した気泡を保持しやすい傾向が観察された。これらのことから、溢水したHIC内炭酸塩スラリーを模擬するためには原水組成に関する情報が重要であり、また、スラリー内での気泡の保持状況には炭酸塩スラリーの密度が影響を及ぼすことを明らかにした。
Sn content in spent nuclear fuel sample浅井 志保; 利光 正章; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 篠原 伸夫; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 宝徳 忍; 木村 貴海; 鈴木 健介*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 50(6), p.556 - 562, 2013/06
被引用回数：8 パーセンタイル：59.64(Nuclear Science & Technology)高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核種の1つであるSnのインベントリ評価を目的として、ICP-MSによるSnの分析法を開発した。また、照射履歴の明確な使用済燃料溶解液を分析試料として、開発したSn分析法の妥当性を検証するとともに、使用済燃料溶解液中のSn存在量及び共存するスズ同位体の同位体比を算出した。ICP-MS測定の前処理法として、陰イオン交換法を採用し、Snの主要な測定妨害核種Teや、高放射性の成分Sr, Y, Cs、及びBaを分離除去した。陰イオン交換樹脂に吸着したスズは、1M HNO
によって定量的に溶出した。得られたスズ溶出液中のスズの同位体比は、ICP-MSによって精度よく測定され、また、国内初のSn実測値が得られた。さらに、スズ同位体比は燃焼計算コードORIGEN2による計算値ともよく一致したことから、ORIGEN2による計算の信頼性を確認できた。
Se in spent nuclear fuel sample浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 木村 貴海; 伊奈川 潤; 鈴木 健介*; 金子 悟*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12
Inventory estimation of Se in HLW is important for long-term safety assessment of a geological repository. In this study, a simple separation method using a single cation-exchange column has been investigated. An irradiated UO
pellet was dissolved and diluted with 1M nitric acid. A known amount of 
Se was added to the sample for isotope dilution mass spectrometry. The Se -spiked and non-spiked samples were fed to each cation-exchange resin-packed column, followed by washing with 1M nitric acid. The first 3 mL of the effluent was directly injected to the ICP-MS. The recovery of Se was 92%, while no leakage of Gd
, which causes major isobaric interference on Se detection, was observed. The coexisting components with high activity were retained on the column, leading to decrease in the surface dose rate to a background level. The amounts of Se and Se in the sample solution were 2.4 
0.7 and 13.3 4.6 ng, respectively.
浅井 志保; 奥村 啓介; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*
Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1437 - 1442, 2011/09
The inventory estimation of difficult-to-measure (DTM) nuclides, such as Se-79, Cs-135, Tc-99, and Sn-126 is indispensable for the management of high-level radioactive wastes (HLW). In this study, the correlations between Nd isotopes and the four DTM nuclides, which are predicted using a burnup calculation code, MVP-BURN, have been validated by post irradiation examination (PIE). An irradiated PWR fuel with a burnup of 44.9 GWd/t was used as a standard sample. The calculation was performed with MVP-BURN based on the latest nuclear data library of JENDL-4.0. The calculated atom ratios of Se-79 and Cs-135 to Nd isotopes exhibited good agreement with those obtained by PIE. This demonstrates that the correlations predicted by MVP-BURN are applicable to the scaling factor method. For Tc-99 and Sn-126, the calculated values were higher than those obtained by PIE. These overestimations were mainly caused by the lack of the contribution of insoluble residue to the measured concentrations.
奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 岡本 力; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 鈴木 健介*; 金子 悟*
Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1443 - 1450, 2011/09
軽水炉使用済燃料からの高レベル放射性廃棄物に存在する長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法は、長期間に渡る廃棄物処理処分の安全性評価に重要である。Se-79, Tc-99, Sn-126, Cs-135といった難分析長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法を開発するため、最新の燃焼計算コードとデータを使用して、燃料仕様や燃焼条件をパラメータとするサーベイ計算を行った。その中で、燃料集合体タイプ(PWR/BWR),U-235初期濃縮度,減速材温度,ボイド率,出力密度などを考えられる範囲で変動させた。その結果、前述の長寿命核分裂生成物の燃焼特性と生成の範囲が明らかとなった。これらの結果から、高レベル放射性廃棄物に存在する難分析長寿命核分裂生成物のインベントリを、測定が容易な核種(キー核種)の分析値との相関から決定するスケーリングファクタ法とそのキー核種を提案する。
Se and 
Cs in spent nuclear fuel for inventory estimation of high-level radioactive wastes浅井 志保; 半澤 有希子; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 伊奈川 潤; 宝徳 忍; 鈴木 健介*; 金子 悟*
Journal of Nuclear Science and Technology, 48(5), p.851 - 854, 2011/05
被引用回数：23 パーセンタイル：88.19(Nuclear Science & Technology)Se and Cs are long-lived fission products and are found in high-level radioactive waste (HLW). The estimation of their inventories in HLW is essential for the safety assessment of a geological disposal, owing to their mobility in the strata. In this study, the amounts of Se and Cs in spent nuclear fuel solution were measured. About 5 g of irradiated UO fuel discharged from a commercial Japanese PWR with the average burn-up of 44.9 GWd/t was sampled. After Se and Cs were chemically separated, the amounts of Se and Cs in the spent nuclear fuel solution were measured with inductively coupled plasma quadrupole mass spectrometer (ICP-QMS). The amounts of Se and Cs were 5.2 1.5 and 447 40 g/MTU, respectively. The results obtained in this study showed good agreement with those obtained by the ORIGEN2 calculation using the data library of JENDL-3.3.
浅井 志保; 半澤 有希子; 奥村 啓介; 鈴木 英哉; 利光 正章; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*
Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.261 - 264, 2010/10
The inventory estimation of long-lived fission products (LLFP) is essential for the safety assessment of a geological disposal of HLW. Se and Cs are a main contributor to the total dose from the geological repository of HLW. In this study, the post irradiation experimental data of LLFPs, such as Se, 
Tc, Sn and Cs, were compared with ORIGEN2 calculation. A fragment of the UO pellet irradiated in a commercial PWR was dissolved with nitric acid in a hot cell. After Se, Tc, Sn, and Cs were chemically separated, the concentrations of Se, Tc, Sn and Cs were determined with ICP-QMS. The results for Se and Cs obtained in this study showed good agreement with those obtained through ORIGEN2 calculation. In contrast, the experimentally determined concentration of Tc and Sn were equivalent to approximately 70% and 60%, respectively, of those obtained through ORIGEN2 calculation.
石川 真澄*; 金子 悟*; 北山 一美*; 石黒 勝彦*; 植田 浩義*; 若杉 圭一郎*; 篠原 伸夫; 奥村 啓介; 茅野 政道; 守屋 登康*
日本原子力学会和文論文誌, 8(4), p.304 - 312, 2009/12
ガラス固化体に関する品質管理では、おもに貯蔵や輸送の観点から重要となる項目が対象とされており、地層処分で対象とする長半減期核種は、これまで研究開発の対象とされてこなかった。ガラス固化体の長半減期核種インベントリ評価では、その信頼性向上に向けて技術開発し、実測データを取得する取り組みが不可欠である。われわれは照射履歴の明らかな使用済燃料の溶解液を用いて、核種の生成・壊変コード及び核データ・ライブラリーの信頼性を向上させるとともに、その適応性を検討する技術開発プログラムを開始した。ガラス固化体の品質管理課題を解決するためには、地層処分の分野ばかりでなく、原子力施設の運転,使用済燃料の再処理及び廃棄物のガラス固化の観点から包括的な研究が必要となる。本研究はこれらを統括する先端的技術開発である。
Np)O
音部 治幹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生
Journal of the American Ceramic Society, 92(1), p.174 - 178, 2009/01
被引用回数：6 パーセンタイル：41.52(Materials Science, Ceramics)AmNpOの酸素ポテンシャルをジルコニア固体電解質を用いたEMF法で明らかにした。AmNpOの
は、1333Kで0.02
0.25の範囲でクーロン滴定法により変化させた。が0.021から0.25まで増加したとき、酸素ポテンシャルは-93.63から-440.18kJmol
まで一様に減少した。酸素ポテンシャルの温度依存性についても、が0.021
0.243で温度が10001333Kの範囲で測定した。酸素ポテンシャルの温度依存性は、これらのや温度範囲では、ほとんど線形的であった。
音部 治幹; 赤堀 光雄; 湊 和生
Journal of the American Ceramic Society, 91(6), p.1981 - 1985, 2008/06
被引用回数：20 パーセンタイル：73.66(Materials Science, Ceramics)AmOの酸素ポテンシャルを起電力法によって、は0.1から0.5まで、温度は1000から1333Kまでの範囲で測定した。その酸素ポテンシャルは、1333Kでは=0.01のときに-19.83kJ/mol、=0.485のときに-319.1kJ/molであり、CeOの酸素ポテンシャルよりも、同じの場合に約200kJ/molだけ高かった。酸素ポテンシャルの組成()や温度依存性からAm-O系の相図を試作した。その相図には、中間相Am
O
とAm
O
の存在が示された。
林 博和; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 湊 和生
Journal of Alloys and Compounds, 456(1-2), p.243 - 246, 2008/05
被引用回数：5 パーセンタイル：38.54(Chemistry, Physical)窒化アメリシウムと塩化カドミウムの混合物を600から660Kで真空引きしながら加熱することによって三塩化アメリシウムを合成した。合成した試料は六方晶系で格子定数は
=0.7390nm, 
=0.4215nmであった。この方法によってオキシクロライドを含まない高純度の三塩化アメリシウムを腐食性の強い試薬を使用せずに合成することができた。窒化物と塩化カドミウムの反応による塩化物の調製方法は高純度の塩化アクチノイド及び塩化ランタノイドの合成に適していることを示した。
天谷 政樹; 杉山 智之; 永瀬 文久; 更田 豊志
Journal of Nuclear Science and Technology, 45(5), p.423 - 431, 2008/05
被引用回数：3 パーセンタイル：25.79(Nuclear Science & Technology)商用炉で照射されたBWR燃料(燃焼度56GWd/t)から調製した試験燃料棒に対し、反応度事故条件を模擬したパルス照射実験を行った。実験後の燃料棒パンクチャ試験及び燃料ペレットのEPMA分析結果に基づき、パルス照射実験中のFPガス放出挙動を調べた。パルス照射後のペレット局所Xe濃度は、ベース照射後のペレットのそれに比べ相対半径で00.8の範囲で低下した。この局所Xe濃度の低下は11%のFPガス放出率に相当し、パルス照射実験後のパンクチャ試験結果と同等であった。燃料ペレットの組織変化と結晶粒界でのFPガス保持量を考慮すると、パルス照射実験中のFPガス放出は燃料ペレットの周辺部よりも中間部で生じた粒界分離の影響を受けたものと考えられる。
音部 治幹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生
Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05
超ウラン元素酸化物の酸素ポテンシャルについての理解を深めるために、単純な構造や組成を持ったプルトニウムやアメリシウム酸化物の酸素ポテンシャル研究をジルコニア酸素センサーを用いた電気化学的手法で行ってきた。これまで取得してきた酸素ポテンシャルデータを再検討して、超ウラン元素酸化物の相関係や微細構造や平衡状態について考察した。その考察により、酸素ポテンシャルは相変化をよく表すものであること、取り込まれた元素による酸化物燃料の酸素ポテンシャルへの影響を予測するためには、その元素まわりの微細構造を研究する必要があることがわかった。
西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生; 沼田 正美
Journal of Nuclear Materials, 373(1-3), p.295 - 298, 2008/02
被引用回数：16 パーセンタイル：74.57(Materials Science, Multidisciplinary)酸化アメリシウム(AmO)の熱拡散率をレーザフラッシュ法により299から1473Kまでの範囲で測定した。AmOの熱拡散率は、温度の上昇とともに減少した。また、AmOの熱伝導率に関しては、測定した熱拡散率,比熱及び密度を用いて評価した。AmOの熱伝導率は299から1473Kまでの温度領域において、温度とともに減少する傾向を示すことが明らかとなった。また、真空中での熱拡散率測定で生じるO/Am比の減少により、AmOの熱伝導率のわずかな減少を示すことも明らかとなった。
杉川 進; 中崎 正人; 木村 明博; 木田 孝*; 木原 武弘*; 赤堀 光雄; 湊 和生; 須田 和浩*; 近沢 孝弘*
日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.476 - 483, 2007/12
プルトニウム抽出残液からのAmの分離回収のために、TODGA吸着材カラムを用いた単一のクロマト分離法の開発を行ってきた。抽出残液には、Am(620mg/
)のほかに、Np(107mg/), Ag(2000mg/), Fe(290mg/), Cr(38mg/), Ni(52mg/)及び微量TBPを含んでいた。NUCEFにおいて分離試験及び酸化物転換試験を行った結果、小規模分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ8392%及び9798%、スケールアップ分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ8595%及び9899%であった。また、回収されたAm溶液をシュウ酸沈殿法により、Am酸化物に転換するための酸化物転換試験を行った結果、小規模酸化物転換試験での収率が89100%及びスケールアップ酸化物転換試験での収率が8596%であった。本試験を通して、6リットルの抽残液から約1.8グラムのAm酸化物が回収され、TRU高温化学研究の試料として使用された。
林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 水口 浩司*; 川辺 晃寛*; 藤田 玲子*
電気化学及び工業物理化学, 75(7), p.528 - 534, 2007/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Electrochemistry)使用済み燃料の乾式再処理シミュレーションコードSPR(Simulation code for Pyrochemical Reprocessing)の概要及び酸化物電解プロセスを模擬した計算結果について報告する。SPRコードでは電極反応と塩浴内での化学反応及び電流電位分布を併せた解析を行うことができる。使用済み(U, Pu)O
燃料を塩素化溶解したNaCl-2CsCl塩浴中に塩素/酸素混合ガスを吹き込みながら電解を行うことによってUOとPuOを共析させる酸化物電解プロセスのMOX電解共析工程を模擬した計算により、Pu
/Pu循環反応と不純物として混入する鉄の影響、及び電極配置の影響などの試験結果を再現することができた。これによって、本コードを用いたシミュレーションを用いることにより、従来試験を重ねなければ把握することができなかったMOX電解共析工程における挙動を把握すること、及び乾式再処理プロセスの主要設備である溶融塩電解槽の設計を効率的に進めることが可能であることを示した。
山岸 秀志; 角田 恒巳*
共同研究成果概要,将来型原子力発電技術の高度化に関する研究, p.197 - 211, 2006/06
本論文は、原子力機構,東北電力,東京電力及び日本原子力発電との間で、平成10年度から同13年度までの4年間行われた共同研究「高度計装システムの技術的成立性研究」の成果をまとめたものである。本共同研究では(1)光センシング計装システムの開発及び(2)炉外核計装システムの開発が行われた。光センシング計装システムの開発では、光ファイバセンサを炉心内に挿入し、出力,温度等の炉内諸情報を同時分布計測する炉内マルチ計測システムを試作開発した。同システムの試験を原子力機構の照射試験炉JMTRで行い、中性子束レベル10
n/m
s,
線レベル10
Gy/s及び温度650
Cの厳しい炉内環境において光ファイバによる連続測定を実証した。炉外核計装システムの開発では、原子炉の圧力容器側壁あるいは圧力容器内のような高中性子束かつ高線々量率の環境下においても作動可能で、6桁以上の広い計測範囲をカバーし、高い位置検出分解能を有する位置検出型核分裂計数管(PSFC)及びPSFCを用いた核計装システムの開発を行った。このシステムの将来の応用としては、商用発電炉PWRの炉心軸方向の出力分布を1本のPSFCにより、連続した分布で、かつリアルタイムで計測する核計装システム,BWR炉内の高精度出力分布及びボイド挙動の計測、あるいは、溶液ウラン臨界実験装置における核反応量の高精度計測システム及びボイドの挙動を計測するシステム等を実現することである。
林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 3 Pages, 2005/10
今後の核燃料サイクルの開発には超ウラン元素(TRU)の挙動を理解することが重要である。TRU濃度の高い使用済み燃料に対応可能な乾式再処理法の開発が進められているが、そのTRU挙動基礎データは十分とは言えない。酸素や水分などとの反応性の高い塩化物を用いた乾式再処理プロセスの基礎試験を行うため、放射線遮蔽体を持ち高純度の不活性ガス雰囲気を保つことができるTRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)を原研東海NUCEF施設に設置した。TRU-HITECでの乾式再処理プロセスにおけるアメリシウムの挙動研究について紹介する。
湊 和生; 赤堀 光雄; 坪井 孝志; 黒羽根 史朗; 林 博和; 高野 公秀; 音部 治幹; 三角 昌弘*; 阪本 琢哉*; 加藤 功*; et al.
JAERI-Tech 2005-059, 61 Pages, 2005/09
JAERI-Tech-2005-059.pdf:20.67MB
乾式再処理プロセス及び酸化物燃料における超ウラン元素(TRU)の挙動に関する各種基礎データを取得するための実験設備として、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)のバックエンド研究施設(BECKY)内に、TRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)を設置した。本設備は、鉄及びポリエチレンで遮へいされた3基の
/セルと含鉛アクリルで遮へいされた1基のグローブボックス、並びに内装された試験装置等から構成されており、セル及びグローブボックス内は高純度アルゴンガス雰囲気に維持されている。10グラムの
Amを使用可能なほか、TRUのNp, Pu及びCmを取り扱うことができる。本報告書は、TRU高温化学モジュールの概要,設備の構造及び性能,設備性能試験,内装試験装置、並びに試験装置の性能試験についてまとめたものであり、原研と東京電力(株),東北電力(株)及び日本原子力発電(株)との共同研究の成果である。
シュラウド・再循環系配管サンプル調査チーム
JAERI-Tech 2004-049, 44 Pages, 2004/06
JAERI-Tech-2004-049.pdf:7.21MB
柏崎刈羽原子力発電所1号機において、原子炉再循環系配管の溶接継手部にひび割れ(以下、き裂)が確認された。本調査は、東京電力(株)が日本核燃料開発(株)にて実施するき裂を含む材料サンプルの調査・評価に関して、原研が第三者機関として調査計画の策定段階から加わり、調査中に随時試験データの評価や試験現場への立会を実施し、最終的に得られた調査データを入手し原研独自の調査報告書を作成することにより、調査の透明性を確保することを目的として実施した。本調査により、以下のことが明らかとなった。(1)き裂は、管内表面の溶接部近傍に発生しており、深さは7mm程度であった。(2)き裂部破面のほぼ全体が粒界割れであった。(3)管内表面のき裂開口部には深さ100
m程度の範囲で粒内割れを含む部分があり、その部分には加工により形成された金属組織及び硬さの上昇が見られ、き裂は硬さの最も高い部分の付近で発生していた。(4)き裂近傍の結晶粒界近傍においてごくわずかにCr濃度が低下していた。本調査の結果と、溶接によりき裂部付近で発生したと考えられる引張残留応力及び炉水中の溶存酸素濃度等を考慮すると、このき裂は応力腐食割れ(SCC)であり、材料の硬さと関係があると結論される。
