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Ni
In
酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Thompson, J. D.*; 小手川 恒*; 藤 秀樹*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.
Physical Review B, 106(23), p.235152_1 - 235152_8, 2022/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)Ni置換系CeCoNi
Inについて、核四重極共鳴と核磁気共鳴(NQR/NMR)を用いて調べた。
=2.3Kの超伝導転移gは、Ni置換によって徐々に下がってゆき、
=0.25の時にゼロとなる。超格子を用いた密度関数計算によってNQRスペクトルの帰属を行い、スピン格子緩和率
が一様に抑えられ、反強磁性スピン揺らぎがNi置換によって弱められることを明らかにした。=0.25のとき、
が、
=2Kで極大を示すことがわかった。このことは、遍歴電子の反強磁性スピン揺らぎがネスティングによって打ち消し合っているとして理解できる。
; 
In NQR/NMR and 
Co NMR study酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Thompson, J. D.*; Ramakrishna, S. K.*; Reyes, A. P.*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.
Physical Review B, 104(8), p.085106_1 - 085106_12, 2021/08
被引用回数：2 パーセンタイル：34.91(Materials Science, Multidisciplinary)典型的な量子臨界金属であるCeCoInは、In元素をZn元素で少量置換することで、反強磁性を誘起できることが知られており、7%Zn置換系では、超伝導も共存する。NQRおよびNMRを用いて、微視的に電子状態を調べた結果、反強磁性はZn置換子周辺で起こり、超伝導は置換子から離れた電子状態が核となって起こり、近接効果により、バルク全体に超伝導が拡がる、という不均一性を見出した。Zn置換子周辺にある局所不均一性は、磁場をかけても残存することも見出した。
Lessux, G. G.*; 酒井 宏典; 服部 泰佑*; 徳永 陽; 神戸 振作; Kuhns, P. L.*; Reyes, A. P.*; Thompson, J. D.*; Pagliuso, P. G.*; Urbano, R. R.*
Physical Review B, 101(16), p.165111_1 - 165111_6, 2020/04
被引用回数：6 パーセンタイル：51.79(Materials Science, Multidisciplinary)近藤格子典型物質であるCeRhInは、
=31Tの外部磁場によってフェルミ面再構成を起こし、反強磁性相内において電気伝導性が顕著な面内異方性を示すことが知られている。ゼロ磁場の反強磁性秩序状態はよく理解されているが、の強磁場によって、どのような電子状態が微視的に現れるのかは不明のままであった。=31Tの強磁場下において、核磁気共鳴(NMR)法によって、Inサイトのナイトシフトが変化することを見出した。また、結晶電場の磁場依存性について計算を行い、が、4f電子軌道が交差する特徴的な磁場であることを示した。
関根 恵; 松木 拓也; 鈴木 敏*; 蔦木 浩一; 西田 直樹; 北尾 貴彦; 富川 裕文; 中村 仁宣; LaFleur, A.*; Browne, M.*
JAEA-Technology 2019-023, 160 Pages, 2020/03
JAEA-Technology-2019-023.pdf:9.43MB
国際原子力機関(IAEA)は、再処理施設の保障措置をより効果的・効率的に実施するための手法として、再処理施設全体の核物質の動きをリアルタイムに監視する測定技術開発の必要性を研究開発計画(STR-385)で技術的課題として掲げている。この課題に対応するため、日本原子力研究開発機構(JAEA)では、再処理施設の入量計量槽を含めFP及びマイナーアクチニド(MA)存在下においてもPu量のモニタリングが可能な検出器の技術開発を、2015年から3年間の計画で、東海再処理施設の高放射性廃液貯蔵場にて日米共同研究として実施した。まず、MCNPシミュレーションモデルを作成するためにサンプリングによる高放射性廃液(HALW)組成・放射線調査及びHALW貯槽の設計情報の調査を実施し、シミュレーションモデルを作成した。一方、検出器設計とこのモデルの妥当性を確認するため、コンクリートセル壁内外における線量率分布測定を実施した。さらに、新しく設計された検出器を使用して、コンクリートセル内外においてガンマ線と中性子線を連続的に測定し、放射線特性を把握するとともに検出器の設置位置を最適化した。最後に、シミュレーション結果とガンマ線及び中性子線測定結果に基づいて、Puモニタリング技術への適用性を評価した。その結果、ガンマ線測定と中性子線測定の両方を組み合わせることで、溶液中のPu量の変化を監視できる可能性があることが分かった。この研究において、FPを含むPuを扱う再処理工程全体の保障措置を強化するためのPuモータリングが適用可能であることが示唆された。本稿は、本プロジェクトの最終報告書である。
S nuclear magnetic resonance spectra of uranium disulfide 
-US
酒井 宏典; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 神戸 振作; Ramakrishna, S. K.*; Reyes, A. P.*; Rosa, P. F. S.*; Ronning, F.*; Thompson, J. D.*; Fisk, Z.*; et al.
JPS Conference Proceedings (Internet), 30, p.011169_1 - 011169_6, 2020/03
半金属から半導体へクロスオーバーを示すウラン二硫化物-USについて、核スピン
をもつS核核磁気共鳴(NMR)法を用いて研究を行った。S核は自然存在比0.76%しかないため、このNMR実験のために50%まで濃縮した単結晶を育成した。結晶
軸方向に外部磁場をかけて、-USにおけるS核NMRスペクトルを得ることができ、サイト同定を行った。
福島 昌宏; Goda, J.*; 大泉 昭人; Bounds, J.*; Cutler, T.*; Grove, T.*; Hayes, D.*; Hutchinson, J.*; McKenzie, G.*; McSpaden, A.*; et al.
Nuclear Science and Engineering, 194(2), p.138 - 153, 2020/02
被引用回数：4 パーセンタイル：39.69(Nuclear Science & Technology)鉛の断面積を検証するために、燃料組成の異なる3つの高速中性子スペクトル場における鉛ボイド反応度価値に関する一連の積分実験を、米国の国立臨界実験研究センターの臨界実験装置Cometを用いて系統的に実施した。今回、2016年と2017年に実施した高濃縮ウラン/鉛炉心と低濃縮ウラン/鉛炉心の実験に引き続き、プルトニウム/鉛炉心での実験が完了した。プルトニウム/鉛炉心の構築では、アルゴンヌ国立研究所のZero Power Physics Reactor(ZPPR)で1990年代まで使用されたプルトニウム燃料を用いている。また、高濃縮ウラン/鉛炉心に関して、実験の再現性を高精度・高精度で保証するデバイスをCometに新に設置し、2016年の実験手法の再検討を行い、実験データの再評価を実施した。更に、これらの燃料組成の異なる3つの炉心における鉛ボイド反応度価値の実験データを用いて、モンテカルロ計算コードMCNPバージョン6.1により、最新の核データライブラリJENDL-4.0およびENDF/B-VIII.0を検証した。その結果、ENDF/B-VIII.0は、全ての炉心における実験データの再現性が良好であることを確認した。一方、JENDL-4.0は、高濃縮ウラン/鉛炉心と低濃縮ウラン/鉛炉心における実験データを再現する一方で、プルトニウム/鉛炉心では、20%以上過大評価することが明らかになった。
鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*
Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04
被引用回数：23 パーセンタイル：87.63(Materials Science, Ceramics)CeOの熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeOの弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。
Pu nuclear magnetic resonance in the candidate topological insulator PuB
Dioguardi, A. P.*; 安岡 弘志*; Thomas, S. M.*; 酒井 宏典; Cary, S. K.*; Kozimor, S. A.*; Albrecht-Schmitt, T. E.*; Choi, H. C.*; Zhu, J.-X.*; Thompson, J. D.*; et al.
Physical Review B, 99(3), p.035104_1 - 035104_6, 2019/01
被引用回数：5 パーセンタイル：34.66(Materials Science, Multidisciplinary)正方晶プルトニウムボロン化合物PuB
の単結晶、および粉末試料を用いて、Pu核核磁気共鳴(NMR)実験を行なった。この化合物は、最近になって強相関電子系のトポロジカル絶縁体候補物質と考えられている。Pu核NMRスペクトルは、結晶内Pu位置の局所対称性を反映したものとなっており、NMRシフトとNMR緩和率の温度依存性は、エネルギーギャップをもつ非磁性状態にあることが示唆された。これは、密度汎関数理論計算結果とも矛盾しない。実際に観測された巨視的なギャップ状態は、本化合物がトポロジカル絶縁体候補であることを支持している。
関根 恵; 松木 拓也; 鈴木 敏*; 蔦木 浩一; 富川 裕文; 中村 仁宣; LaFleur, A.*; Browne, M.*
Proceedings of IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11
国際原子力機関(IAEA)は、再処理施設の保障措置をより効果的・効率的に実施するための手法として、再処理施設全体の核物質の動きをリアルタイムに監視するための測定技術開発の必要性を研究開発の長期課題としている。原子力機構は、日本原燃と精製後の核分裂生成物(FP)を含まないPu溶液について、中性子同時計数法を用いた測定システムを開発した。さらに再処理施設全体に適用可能な技術を開発するため、適用性調査研究を米国エネルギー省との共同研究の一環として実施し、核物質生成物が含まれるPu溶液に対してモニタリングが可能となる検出器の開発を行った。本研究開発では、東海再処理施設の高放射性貯蔵場を試験場所とした。まず、HAW貯槽のMCNPシミュレーションモデルを作成するために、HAW貯槽の設計情報の及びHAW組成、放出される放射線の調査を実施した。一方、コンクリートセル内にの検出器の設計及びMCNPモデルの妥当性確認のため、セル内における線量率分布を測定した。設計した検出器を用いて、検出器の設置位置の最適化及びモニタリングに利用可能な放射線を調査するため、セル壁内外において
線スペクトル・中性子線測定を実施した。これらシミュレーション及びセル壁内外における線及び中性子線測定の結果を用いて、Puモニタリング技術への適用性を評価した。その結果、線と中性子測定を組み合わせることにより溶液内のPu量の変化をモニタリングできることが分かった。この結果は、再処理施設におけるFPを含むPu溶液のモニタリングへの適用性があることも示唆している。本論文では、本技術開発のまとめを発表する。
Chadwick, M. B.*; Capote, R.*; Trkov, A.*; Herman, M. W.*; Brown, D. A.*; Hale, G. M.*; Kahler, A. C.*; Talou, P.*; Plompen, A. J.*; Schillebeeckx, P.*; et al.
Nuclear Data Sheets, 148, p.189 - 213, 2018/02
被引用回数：60 パーセンタイル：98.4(Physics, Nuclear)CIELO国際協力では、原子力施設の臨界性に大きな影響を与える重要核種(
U, 
U, Pu, 
Fe, 
O, 
H)の中性子断面積データの精度を改善し、これまで矛盾していると考えられた点を解消することを目的として研究が行われた。多くの研究機関が参加したこのパイロットプロジェクトは、IAEAの支援も受けて、OECD/NEAの評価国際協力ワーキングパーティ(WPEC)のSubgroup 40として組織された。本CIELOプロジェクトは、新たな実験研究や理論研究を行う動機付けとなり、測定データを正確に反映し臨界性の積分テストに優れた新たな一連の評価済みライブラリとして結実した。本報告書は、これまでの研究成果と、本国際協力の次の段階の計画概要をまとめたものである。
福島 昌宏; Goda, J.*; Bounds, J.*; Cutler, T.*; Grove, T.*; Hutchinson, J.*; James, M.*; McKenzie, G.*; Sanchez, R.*; 大泉 昭人; et al.
Nuclear Science and Engineering, 189, p.93 - 99, 2018/01
被引用回数：7 パーセンタイル：59.55(Nuclear Science & Technology)鉛断面積の積分評価に資するため、米国National Criticality Experiments Research Center(NCERC)の臨界実験装置COMETを用いて、高濃縮ウラン/鉛系及び低濃縮ウラン/鉛系における鉛ボイド反応度価値に関する一連の積分実験を実施した。本実験体系は、鉛の散乱断面積に対して異なる感度を有する相補的なデータセットを提供するように設計された。高濃縮ウラン/鉛系と比較して、低濃縮ウラン/鉛系ではUの含有量が多いことから1MeV以上の中性子インポータンスが増加する特徴がある。このため、体系から鉛を除去することにより中性子スペクトルは高エネルギー側へシフトするため、高濃縮ウラン/鉛系で鉛ボイド反応度価値が負値となる一方で、低濃縮ウラン/鉛系では正値として観測された。この鉛ボイド反応度価値に対する実験解析を、モンテカルロコードMCNP6.1により核データJENDL-4.0及びENDF/B-VII.1を用いて実施した。その結果、いずれの核データにおいても、低濃縮ウラン/鉛系では実験値をよく再現する一方で、高濃縮ウラン/鉛系では過大評価することが判明した。
Swinhoe, M. T.*; Menlove, H. O.*; Marlow, J. B.*; 牧野 理沙; 中村 仁宣
LA-UR-17-23474, 28 Pages, 2017/04
在庫サンプル測定システム(INVS)は、プルトニウム転換技術開発施設においてMOX粉末及びPu溶液試料の査察に用いられる非破壊測定装置である。現在の測定不確かさは3-5%程度であるが、1%以下まで改善できれば、計量管理に用いる破壊分析の低減、迅速測定等の効果が期待できる。本研究ではINVSの高精度化を目的とし、実際の硝酸Pu溶液及びU-Pu硝酸溶液を用いて、3つの手法(パッシブ校正曲線法、known-
法及びマルチプリシティ法)を検討した。まず検出器のパラメータの最適化及び特性試験を行った後、パッシブ校正曲線法及びknown-法のための校正曲線を得た。3つの手法の測定結果より、現実的なサンプル濃度の範囲で、ダブルスカウントと
Pu effective massとの間に良い相関があることを全手法について確認できた。特にパッシブ校正曲線法が最も相関がよく、known-とともに目標精度である1%を達成した(22時間測定)。バックグラウンドシングルスの変化がこれらの校正の精度に影響すると考えられることから、精度を向上させるため、追加の遮蔽体をINVSに導入した。その結果、特にknown-法の測定精度が向上した。また遮蔽体を用いた結果、パッシブ校正曲線法及びknown-法で目標精度の1%以内を達成し、そのために必要な測定時間は1時間以内となることを確認できた。
中村 仁宣; 中道 英男; 向 泰宣; 細馬 隆; 栗田 勉; LaFleur, A. M.*
Proceedings of International Conference on Mathematics & Computational Methods Applied to Nuclear Science & Engineering (M&C 2017) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2017/04
施設の計量管理と保障措置を適切に行うため、PITの前に実施するクリーンアウトの計画段階において、核物質の位置と量がどこにどれくらいあるかを把握することは極めて重要である。原子力機構とLANLは共同で、クリーンアウトにおいてMOX粉末の存在が目視で見ることができない課題に対し、MOX粉末の回収を支援するためのツール(BCAT)を、計算手法に基づく分散線源解析法(DSTA)を用いて開発した。BCATは単純な中性子測定器から構成され、運転員にホールドアップの位置を提供する。中性子測定結果から、ホールドアップの位置とその量を把握するために、57測定点からなるBCATの中性子測定結果とホールドアップの位置や量を知るために定義したエリア(53ヶ所)との関係をMCNPXシミュレーションに基づく行列手法(数学的な手法)で求めた。このため、MCNPXのモデルは、プロセス全体をより精密に構築する必要があった。BCATは運転員にホールドアップを回収すべき場所を提供することから、ホールドアップを効果的に回収することができるとともに、MUFの低減にも寄与する(MUFの低減は計量管理の改善に役立つ)。また、BCATは、核物質の効果的な回収に寄与するばかりではなく未測定在庫等の発見にも貢献する。原子力機構では廃止措置に係るグローブボックスの解体を、保障措置上の透明性を維持しながら実施するために、本ツールを効果的に活用していく予定である。
He技術のフィールド試験及び評価; HLNB検出器の開発谷川 聖史; 向 泰宣; 中村 仁宣; 栗田 勉; Henzlova, D.*; Menlove, H. O.*
第37回核物質管理学会日本支部年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2017/02
ロスアラモス国立研究所は、Heガスの世界的な供給不足の課題を受け、その代替中性子検出器として平行平板状のホウ素(B-10)を用いた中性子検出器の開発を進めてきた。この検出器を用いた測定装置であるHLNB(高レベル中性子同時計数カウンター(ボロン))を使用し、実フィールドでの測定試験をプルトニウム転換技術開発施設にて実施した。保障措置分野で代表的なPuの定量測定装置であるHLNCC-II(高レベル中性子同時計数カウンター)の代替装置としてプルトニウムの定量測定ができることを示すため、実際のMOX粉末を用いた測定試験及びHLNCC-IIとの比較測定を実施した。測定試験では検出器の基本性能評価の他、測定の不確かさ評価等を実施した。その結果、保障措置用機器としての適用可能性を確認することができた。
関根 恵; 松木 拓也; 鈴木 敏; 谷川 聖史; 安田 猛; 山中 淳至; 蔦木 浩一; 中村 仁宣; 富川 裕文; LaFleur, A. M.*; et al.
EUR-28795-EN (Internet), p.788 - 796, 2017/00
国際原子力機関(IAEA)は、再処理施設の保障措置をより効果的・効率的に実施するための手法として、核物質の動きを監視するため、リアルタイム測定技術開発の必要性を長期課題として掲げている。この課題を解決するため、日本原子力研究開発機構(JAEA)では、核分裂性物質(FP)を含まない精製後のPuを含む溶液中のPu量を監視するシステム(中性子同時計数法)を設計・開発している。再処理施設にはFP及びPuを含む溶液も存在することから、FP存在下においてもPu量の測定が可能な検出器の技術開発を日米共同研究として、2015年から3年間の計画で東海再処理施設の高放射性廃液貯蔵場(HALW)にて実施している。まず、第一段階として、検出器開発のための放射線輸送計算コード(MCNP)計算モデルの作成に必要となる、高レベル放射性廃液(HALW)貯槽の設計情報の調査及び、実際の廃液を採取し、Pu濃度、密度、同位体組成比、核種等の特定を行った。また、Ge半導体により分析したスペクトルデータから各ピークを抽出し、高射性溶液から放出される線源ファイルを、PHITSを用いて作成した。これらの結果は、検出器選定、その遮蔽及び検出器の設置場所を選定するために実施するMCNPの基礎データとして利用する予定である。さらに、検出器の設置場所の検討として、廃液貯槽があるセル外壁において利用可能な放射線を調査するため、線及び中性子検出器による連続測定を実施し、シミュレーションと比較した。線測定についてFP由来の線の影響を受けないとされる3MeV以上の高エネルギー領域も測定した結果、セル外における廃液貯槽由来の放射線測定は難しいことが分かった。本発表においては、研究計画、HALWの組成調査結果及び高放射性溶液の線源ファイルの作成、セル外壁における放射線測定結果について報告する。
He-alternative HLNC-type counter; High Level Neutron counter-Boron (HLNB)Henzlova, D.*; Menlove, H. O.*; 谷川 聖史; 向 泰宣; 中村 仁宣
EUR-28795-EN (Internet), p.313 - 323, 2017/00
ロスアラモス国立研究所(LANL)は、Heガス供給の枯渇問題に対応するため、新たに開発したホウ素(B-10)を用いた平板状の比例計数管を使用したHeフリーの中性子検出器(HLNB:高レベル中性子同時計数装置(B-10))を設計、試作した。これは、代表的なHe型の中性子検出器の代替品として製作したものである。本論文では、実際のフィールドにおける保障措置機器としての適用性を確認するため、プルトニウム転換技術開発施設(PCDF)において、少量のMOX試料粉末を使用したHLNBの性能評価試験を実施した。その結果、HLNBは300秒の測定時間で2.1%の良好の測定精度を得ることができ、保障措置に適用する中性子同時計数装置としての国際性能指標を満足することできることが分かった。
Th-
U age dating of bulk uranium for nuclear forensicsGaffney, A.*; Hubert, A.*; Kinman, W. S.*; 間柄 正明; 大久保 綾子; Pointurier, F.*; Schorzman, K. C.*; Steiner, R. E.*; Williams, R. W.*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 307(3), p.2055 - 2060, 2016/03
被引用回数：18 パーセンタイル：88.47(Chemistry, Analytical)核鑑識のためのウラン年代測定法について、4つの研究機関(ローレンスリバモア国立研究所, ロスアラモス国立研究所, フランス 原子力・代替エネルギー庁, 日本原子力研究開発機構)による共同試料分析を実施した。分析試料としては、ウラン同位体比標準物質であるNBL U050が選定され、同位体希釈質量分析法によって分析が行われた。各研究機関によって推定されたU050のウラン精製日は、1956年3月から1957年10月となり、この推定結果は、測定誤差に起因する精製日の誤差範囲で一致した。一方で、この推定結果は、文献で示されるU500の実際の精製日よりも古い精製日となっており、U050の製造時の精製が不十分であったことが示された。
in oxygen partial pressure-controlled atmosphere加藤 正人; 生澤 佳久; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*
Journal of Nuclear Materials, 469, p.223 - 227, 2016/02
被引用回数：9 パーセンタイル：69.23(Materials Science, Multidisciplinary)U
Pu
)O (x=0, 0.01, 0.02, 0.03)及び(U
Pu
)O
の熱膨張率をディラトメータにより、酸素分圧をコントロールした雰囲気で測定した。酸素分圧は、測定の間O/M比が一定となるように制御された。熱膨張率は、O/M比の低下でわずかに上昇し、測定結果より、酸素ポテンシャルを記述する関係式を作成した。
and (U,Pu)O中道 晋哉; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*
Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.617 - 618, 2015/10
CeOはPuOの模擬物質として多くの研究が行われている。Dorrは(U,Ce)Oの焼結に関して、ハイパーストイキオメトリ領域では還元雰囲気と比べて低温で焼結が進むことを報告している。しかし、試料の酸素/金属比は正確にはコントロールされておらず、(U,Ce)Oと(U,Pu)Oの類似性について定量的な議論はされていない。よって本研究では、(U,Ce)Oと(U,Pu)Oの焼結挙動について調べ、酸素欠陥の影響について評価を行った。
LaFleur, A. M.*; 中村 仁宣; Menlove, H. O.*; 向 泰宣; Swinhoe, M. T.*; Marlow, J. B.*; 栗田 勉
Proceedings of 37th ESARDA Annual Meeting (Internet), p.435 - 441, 2015/08
PCDFのグローブボックス内滞留核物質(ホールドアップ)を測定しているIBAS(中性子測定装置)は2010年に再校正を行い、測定バイアスの改善を実施してきた。2011年にクリーンアウトした際、各グローブボックスのホールドアップのアルファ値測定を実施したところ、校正時に使用した標準試料(アルファ: 0.67)に対し、15.8から31.5であり全く異なる値であった。このことから、この差が計量管理の測定に影響していないかどうかを確認するため、ホールドアップの中性子自己増倍測定及びMCNP計算を行い、校正式の妥当性確認を実施した。その結果、IBASの校正式は健全であることを確認することができた。この結果は実際のグローブボックス内の複数個所からの粉末回収及び精密測定に基づくものであり、今後のプルトニウムホールドアップへの計量管理や査察測定を行なう上で貴重な知見を提供するものである。
